通过界面工程提升LiTaS2太阳能电池的性能

《Materials Science and Engineering: B》：Performance enhancement of LiTaS2 solar cells via interface engineering

　　纳齐法·阿布萨尔（Nazifa Absar）| 萨伊德·萨赫里亚尔·哈桑（Sayed Sahriar Hasan）
孟加拉国国立大学，达卡-迈门辛路，加齐普尔1704，孟加拉国

**摘要**
本研究采用密度泛函理论（DFT）和Heyd–Scuseria–Ernzerhof（HSE06）杂化泛函，研究了硫属化合物LiTaS2的光伏特性。评估了与太阳能电池应用相关的关键电子和光学性质，发现其带隙为1.18 eV。随后通过SCAPS-1D仿真进一步检验了器件性能。在48种电子传输层（ETL）和空穴传输层（HTL）配置中，FTO/WS2/LiTaS2/CBTS/Au结构被确定为最佳器件结构，其功率转换效率（PCE）达到了18.59%，开路电压（VOC）为1.20 V，短路电流密度（JSC）为17.52 mA cm?2，填充因子（FF）为87.81%。优化的吸收层参数包括厚度为1400 nm、受主密度为1×10^21 cm?3以及缺陷密度为1×10^14 cm?3。在标准AM1.5G光照条件下，入射功率密度为100 mW cm?2时，优化后的器件实现了18.59%的PCE，这代表了迄今为止报道的用于薄膜LiTaS2太阳能电池的最高理论效率。这些结果表明LiTaS2是一种稳定、高效且极具前景的吸收材料，适用于下一代薄膜太阳能电池应用。

**引言**
光伏（PV）能源是减缓和环境影响以及推动全球可持续发展的关键技术。因此，开发由地球上丰富、无毒且环保元素组成的吸收材料已成为光伏研究的核心焦点。主要目标是找到不仅具有高功率转换效率（PCE），还能确保长期经济可行性和环境安全性的材料[1][2]。为此，已对多种吸收材料进行了深入研究，包括PbS量子点、CdTe和铅基钙钛矿等，其中一些系统已接近商业化应用[3][4][5]。然而，由于人们对有毒元素（尤其是铅）的担忧，以及操作稳定性、成本竞争力和在温度变化、湿度和长期光照等环境应力下的耐久性挑战，它们的广泛应用仍受到限制。
在高性能钙钛矿吸收材料中，甲酰胺基铅碘化物（FAPI）被公认为最有效的候选材料之一；然而，其对铅的依赖性仍然存在显著的环境和人类健康风险，限制了其大规模应用。为此，研究人员开始关注替代的无铅吸收材料。特别是具有通用公式ABX2的三元硫属化合物（TCCs）——其中A表示碱金属、碱土金属或金属元素；B代表较重或过渡金属；X对应硫属元素——在热电和光伏应用中显示出巨大潜力[1][6][7][8][9]。这些材料具有内在优势，如化学稳定性、成分灵活性，以及由多元素框架带来的可调电子和光学性质。值得注意的是，许多三元硫属化合物的带隙接近单结太阳能转换的最佳值1.4 eV[7]。最近的研究发现几种三元金属硫化物（如AgSbS2、AgBiS2、AgInS2、CuSbS2、CuSbSe2和CuBiS2）是下一代光伏器件的有前途的吸收或敏化材料[6][7]。特别是Li等人证明，基于AgBiS2的太阳能电池可以实现6.3%的PCE，通过界面和传输层的优化后这一效率提高到了10.20%，突显了器件工程设计在释放三元硫属化合物潜力方面的关键作用。AgBiS2通过实现超过10%的功率转换效率并保持有利成本特性，展示了其显著前景。
与此同时，由于材料成本低廉且基于地球上丰富的元素，LiTaS2作为一种有竞争力的替代吸收材料也应运而生。尤其是LiTaS2的六方（P63/mmc）相因其良好的电子和光学性质而备受关注[6]。LiTaS2硫属化合物还因其相对较高的介电常数和良好的电导率而受到关注，这些特性有利于光伏器件中的高效电荷传输。尽管具有这些优点，但LiTaS2的光伏潜力和器件级行为仍需进一步研究，特别是在带对齐和界面性质对器件性能的影响方面。
最近的研究还探索了先进的计算策略以加速环保光伏材料的设计和优化。广泛使用SCAPS-1D数值仿真来分析传输层、缺陷密度和界面性质对器件性能的影响[10][11][12][13][14]。例如，Yousfi等人[15]将SCAPS-1D仿真与机器学习辅助的参数筛选相结合，优化了无铅K2CuCrCl6钙钛矿太阳能电池的性能，展示了数据驱动方法在器件优化中的潜力。类似地，Neupane等人[8]研究了基于Cs2AgBi0.75Sb0.25Br6的太阳能电池，并发现双重电子传输层（ETL）工程可以显著提高光电传输和整体器件效率。
基于锂的光伏材料由于锂化合物的低成本、地球丰度和有利的电子性质而受到越来越多的关注，使其成为下一代环保太阳能吸收材料的理想候选者[16]。本研究使用第一性原理计算全面研究了LiTaS2的结构、电子、光学和热性质。所得材料参数随后用于SCAPS-1D器件仿真，以评估基于LiTaS2的太阳能电池的光伏性能（采用基线单ETL/HTL架构）。这种方法使我们能够系统地分析带对齐、缺陷密度和载流子传输性质对器件性能的影响，同时分离出吸收层的本质特性。结果为LiTaS2在器件级行为及其作为薄膜光伏应用高效吸收材料的潜力提供了宝贵的物理洞察。

**第一性原理计算**
第一性原理计算使用维也纳从头算模拟包（VASP）[17]进行。结构优化采用Perdew–Burke–Ernzerhof（PBE）交换相关泛函，而Heyd–Scuseria–Ernzerhof（HSE06）杂化泛函用于获得准确的能带结构和带对齐。离子核-电子相互作用采用投影增强波（PAW）方法描述[18]。能量截断值设定为400 eV。

**电子和光学性质**
电子能带结构是理解材料的光电、光子、光学和电磁性质的基础描述符[32][33][34][35][36]。它通过分析电子态的能量分散和分布，提供了关于材料电子性质的关键见解——无论是半导体、导体还是绝缘体。在本研究中，LiTaS2的电子能带结构是使用...

**电子传输层和空穴传输层对光伏性能的影响**
电子传输层（ETL）和空穴传输层（HTL）的选择对太阳能电池的整体PCE至关重要。本研究通过结合八种ETL（WS2、TiO2、ZnO、PCBM、C60、ZnSe、IGZO和ZnS）和六种HTL（CBTS、Cu2O、Spiro-OMeTAD、CFTS、P3HT和PEDOT:PSS）系统地研究了基于LiTaS2的太阳能电池的光伏性能。

**结论**
本研究通过结合第一性原理和器件级仿真方法系统地研究了硫属化合物LiTaS2的光伏潜力。采用Heyd–Scuseria–Ernzerhof（HSE06）杂化泛函的密度泛函理论计算表明，LiTaS2具有适中的直接带隙1.18 eV，以及适用于薄膜太阳能电池的有利电子和光学性质。声子色散分析进一步确认了...

**作者贡献声明**
纳齐法·阿布萨尔（Nazifa Absar）：撰写-原始草稿、方法学、研究、数据分析、概念化。
萨伊德·萨赫里亚尔·哈桑（Sayed Sahriar Hasan）：撰写-原始草稿、监督、软件、资源、方法学、研究、数据分析、概念化。

**利益冲突声明**
作者声明没有已知的利益冲突或个人关系可能影响本文所述的工作。

**致谢**
作者还要衷心感谢他的妻子“纳齐法·阿布萨尔”在整个研究过程中的持续支持、耐心和鼓励。本文献给我们的婚姻。