在许多干旱和半干旱地区，淡水短缺问题日益严重，而分布式淡水生产受到基础设施有限和能源供应不稳定的制约[1],[2],[3],[4],[5]。大气水收集（AWH）通过捕获普遍存在的水蒸气并通过吸附-解吸循环将其转化为液态水，提供了一种替代方案[6],[7],[8],[9],[10]。实际上，高效的大气水收集需要一种能够在低至中等相对湿度下快速吸水、在温和加热下释放水分，并在重复循环中保持化学和机械稳定性的吸附剂[11],[12],[13],[14],[15]。
传统的多孔吸附剂，如沸石[16]和硅胶[17]，具有良好的结构稳定性和可重复使用性。它们与水分子之间的强相互作用促进了在特定亲水位点的初始吸附[18]。然而，由于可利用的吸附位点数量有限，其在低相对湿度下的整体吸水能力仍然有限，且强烈的结合还会导致较高的再生温度或需要较长的加热时间[19],[20],[21],[22]。金属有机框架（MOFs），如MOF-801[23]、UiO-66[24]和MIL-160[25]，具有超高的比表面积、可调的孔结构和丰富的开放金属位点，因此在多种环境条件下表现出优异的水蒸气吸附性能。然而，MOFs的合成通常依赖于有机溶剂和高纯度前体，涉及复杂的过程和高成本，这仍然阻碍了其大规模应用[26],[27],[28],[29],[30]。水凝胶具有较高的水吸收比和良好的保水能力。例如，Nandakumar等人[27]制备了一种纳米多孔超吸湿水凝胶，在高湿度环境下可吸收超过其自身重量420%的水分。Yang等人[31]开发的G-PDDA气凝胶在30-90%的相对湿度下可实现0.13-1.1 g g-1的吸水能力，但其吸水主要来源于聚合物链上的亲水功能团，这在低相对湿度下提供的驱动力不足[32],[33],[34],[35]。此外，大多数水凝胶在合成过程中需要使用化学交联剂，这可能带来环境和健康风险，并且在重复的吸附-解吸循环中容易发生膨胀-收缩疲劳、结构退化和传质阻力增加[36],[37],[38],[39]。吸湿性无机盐在低湿度下具有明显的水合优势，但单独使用时容易发生潮解、团聚和盐溶液流失，使得长期稳定运行变得困难[40]。为了解决这些问题，人们将吸湿性盐融入到MOFs、水凝胶或多孔碳等多孔载体中，以构建复合吸附剂，从而部分缓解盐的迁移和泄漏[41]。
在这种背景下，新兴的多孔碳材料成为大气水收集的有吸引力的平台，因为它们结合了可调的孔结构、优异的化学稳定性以及良好的热导率和光热响应性。分级孔隙结构和界面相互作用可以改善活性吸附位点的可及性和分散性，而宽带太阳光吸收则实现了高效的光热转换和局部加热，从而降低了再生能耗并加速了水分释放。此外，丰富的结构缺陷和杂原子掺杂可以增强水-表面相互作用，进一步提高吸附动力学。最近的研究还表明，无盐化学改性的碳材料也可以作为高效的大气水收集吸附剂。例如，磺化活性炭在相对湿度低至10%的情况下也能捕获水分，总吸收能力超过1.4 g g-1，在30%的相对湿度下为0.28 g g-1，这表明表面磺化是增强碳材料吸水性的有效途径[42]。相比之下，负载吸湿性盐的多孔碳提供了一种互补的设计策略，其中限定的盐化学性质、孔隙可及性和光热碳框架可以协同作用，以实现水吸收、质量传输、再生效率和运行稳定性之间的整体平衡。这种集成设计特别适用于户外条件下的实际昼夜大气水收集。
在这项工作中，我们报道了一种源自壳聚糖的多孔碳平台，该平台固定了CaCl2，同时提供了分级孔结构和高效的光热转换能力。首先制备了冷冻铸造/冷冻干燥的壳聚糖支架，然后通过不同浓度的CaCl2溶液进行浸渍，随后进行碳化处理，得到了一系列盐-碳复合材料（PCa-X）。通过调节CaCl2的负载量，可以调控所得N掺杂碳基体的孔结构、表面极性和缺陷密度，从而优化水蒸气的捕获和太阳驱动的释放过程。系统的表征将CaCl2辅助的结构演变与水吸附行为、光热加热和户外大气水收集性能相关联。优化后的PCa-20在30%、60%和90%的相对湿度下分别表现出快速的水蒸气吸收能力（0.35、0.75和1.2 g g-1-2的辐照下实现高效的光热驱动解吸，表面温度可达约85°C。户外测试表明该材料能够自主进行昼夜运行，平均每日收集水量约为1.24 g g-1，且Ca2+的浸出量可忽略不计。这些结果展示了一种可扩展、低成本的设计方案，适用于实际的大气水收集。
