由于弹性体具有独特的高弹性和可逆变形能力，它们已成为高技术、交通运输、工业制造和日常生活等多个领域不可或缺的材料[1]。目前的商用弹性体主要来源于不可再生的化石资源，其生产和应用产生了大量的碳排放，对全球资源和环境造成了持续的压力。为了积极应对“双碳”战略和可持续发展目标，从传统的石油基合成橡胶向生物基合成橡胶的转变已成为重要的发展趋势。将生物质转化为生物基单体，并基于这些单体开发新型生物基合成弹性体，是一条可行的技术路线。这类材料的发展和应用不仅有助于减少对化石资源的依赖，还能有效降低其整个生命周期的碳足迹，从而支持橡胶产业向更绿色、更可持续的方向发展[2],[3],[4],[5]。目前，米其林、固特异和大陆等国际领先的轮胎制造商已公开承诺逐步增加其产品中生物基弹性体的使用比例，目标是在2050年前实现轮胎制造中100%使用可持续材料。在此背景下，开发兼具优异工程性能和商业可行性的生物基弹性体已成为全球橡胶产业的核心挑战和重点。
生物基化学品是合成生物基弹性体的基本构建块。全球范围内，玉米、水稻、小麦、土豆和甘蔗等高产农作物是淀粉和可溶性糖的商业来源。这些成分作为优良的碳源，可用于发酵，从而生产出多种生物基化学品，如一元醇、二元醇、二元酸和萜烯单体[6],[7],[8],[9],[10],[11],[12]。生物精炼和转化技术的进步正在推动合成橡胶产品摆脱对化石资源的传统依赖[13],[14],[15],[16]。一个关键挑战在于利用大规模、低成本的生物基单体来构建适用于工程材料甚至轮胎应用的弹性分子链。2012年，王等人[17]首次合成了“第一代”生物基衣康酸弹性体——聚（二异戊二烯基衣康酸-共-异戊二烯），该弹性体通过生物基衣康酸的酯化改性后与二烯单体进行乳液共聚制备。这种生物基衣康酸弹性体可以使用传统的橡胶制造技术进行加工。经过二氧化硅纳米增强后，其表现出优异的力学性能，拉伸强度超过11 MPa，断裂伸长率超过400%，满足大多数橡胶产品的应用要求。由于衣康酸侧链上的酯基团与二氧化硅之间的氢键作用，生物基衣康酸弹性体与二氧化硅具有良好的相容性，使其纳米复合材料具有轮胎材料所需的低滚动阻力。根据绿色轮胎材料的应用需求，雷等人[18],[19],[20],[21],[22],[23]通过调整衣康酸的侧链长度、共轭二烯的类型和共聚物组成等分子结构参数，进一步优化了材料性能以满足轮胎性能要求。随后基于结构优化的生物基衣康酸弹性体制备了轮胎原型。测试结果显示，虽然其力学性能符合标准，滚动阻力低于乳液聚合的苯乙烯-丁二烯橡胶（E-SBR），但仍高于溶液聚合的苯乙烯-丁二烯橡胶（S-SBR）。目前，这种生物基衣康酸弹性体尚未达到在轮胎工业中大规模应用的水平。
受欧盟轮胎标签法规的推动以及石油基SSBR的竞争压力，迫切需要提高其复合材料的动态力学性能，以增强核心竞争力，为后续的工业化和轮胎应用奠定坚实基础。橡胶功能化技术是提高复合材料性能的有效策略[24],[25]。其基本原理是通过功能基团与二氧化硅上的硅醇基团的反应性增强橡胶与填料之间的界面作用，从而优化填料分散性，最终提升材料的动态力学性能[26],[27]。Kim等人[28],[29]通过共聚将甲基丙烯酸缩水甘油酯（GMA）引入ESBR中，合成了环氧苯乙烯-丁二烯橡胶（GMA-SBR），并研究了在环氧基团和硅烷偶联剂存在下二氧化硅的分散机制。纪等人[30]将GMA引入生物基衣康酸弹性体的结构中，显著提高了复合材料的动态力学性能。尽管通过共聚引入第三种环氧单体可以有效改善复合材料的动态力学性能，但环氧基团本身的化学稳定性较差，容易导致产品储存稳定性和耐老化性能的显著下降。因此，开发合适的替代功能单体以克服环氧基团带来的性能缺陷对于进一步提高生物基弹性体的整体性能具有重要意义。
本研究通过将2-羟基乙基甲基丙烯酸酯（HEMA）作为第三功能单体，与生物基二丁基衣康酸（DBI）和丁二烯（Bd）共聚，成功合成了聚（二丁基衣康酸-共-丁二烯-共-2-羟基乙基甲基丙烯酸酯）（PDBIBH）共聚物。系统研究了HEMA投料比对PDBIBH的分子量、结构组成和热性能的影响。此外，还使用制备的共聚物作为基质制备了二氧化硅增强的纳米复合材料（PDBIBH/二氧化硅），进一步深入探讨了HEMA含量对PDBIBH/二氧化硅复合材料的硫化特性、填料分散性、静态和动态力学性能以及老化行为的影响。本研究通过羟基功能化实现了生物基弹性体复合材料的性能调控，为设计高性能可持续轮胎胎面材料提供了新途径。
