辐照损伤与热沉积的研究：高频感应反应堆（HFIR）中高浓缩铀（HEU）向低浓缩铀（LEU）转化过程的对比分析

《Annals of Nuclear Energy》：Investigation of irradiation damage and heat deposition: a comparative analysis for HEU-to-LEU conversion in HFIR

本研究评估了HFIR反应堆从高丰度铀（HEU）转换为低丰度铀（LEU）燃料对中子通量和位移原子数（dpa）及热沉积率（hdr）的影响。通过Shift、MCNP和HFIRCON模拟发现，LEU核心因更高中子通量和更长的运行周期导致dpa增加，但铀-238自屏蔽效应降低了hdr。结果确认LEU转换可维持材料辐照能力，但需改进实验硬件设计。

　　

凯文·伯格（Kevin Burg）| 大卫·钱德勒（David Chandler）| 唐尼·哈坦托（Donny Hartanto）| 亚伦·霍尔扎普费尔（Aaron Holzaepfel）| 金万·贝（Jin Whan Bae）| 伊夫·罗伯特（Yves Robert）| 卡罗尔·西泽莫尔（Carol Sizemore）

橡树岭国家实验室（Oak Ridge National Laboratory），地址：美国田纳西州橡树岭市贝瑟尔谷路1号（One Bethel Valley Road, Oak Ridge, TN 37831）

摘要

橡树岭国家实验室的高通量同位素反应堆（High Flux Isotope Reactor，HFIR）计划从高浓缩铀（Highly Enriched Uranium，HEU）燃料转换为低浓缩铀（Low Enriched Uranium，LEU）燃料，这需要详细评估与实验相关的参数，以确保材料测试和同位素生产的持续性能。本研究首次全面评估了在HFIR通量陷阱中，使用HEU和候选LEU核心配置时，靶材料的原子位移（displacements per atom，dpa）和热沉积速率（heat deposition rates）。共进行了七项分析，以评估关键性能指标，包括快中子通量分布、截面响应函数、截面数据以及基于网格和单元的dpa和热沉积速率计算。模拟采用了Shift、蒙特卡罗N粒子（Monte Carlo N-Particle，MCNP）和HIFR Controller（HFIRCON）工具套件进行高保真传输和耗尽建模。使用U₃Si₂-Al分散燃料的LEU设计在95 MW下运行，与当前85 MW的HEU配置进行了比较。结果表明，尽管候选LEU核心由于谱线更硬和循环时间更长而表现出更高的dpa速率，但在辐照实验中，由于核心中²³⁸U含量较高，其热沉积速率较低。这些发现证实了LEU转换可以保持HFIR的材料辐照能力，但可能需要重新设计现有的实验硬件。

引言

橡树岭国家实验室（ORNL）的高通量同位素反应堆（HFIR）以其极高的稳态中子通量而闻名，尤其是在其中心的通量陷阱内。峰值热中子通量（?_th ≈ 2.5 × 10¹⁵n·cm^?2·s^?1）支持同位素生产，而峰值快中子通量水平（?_fast ≈ 1.1 × 10¹⁵n·cm^?2·s^?1）则能够实现先进材料的辐照。

美国能源部（DOE）国家核安全管理局材料管理与减量办公室（National Nuclear Security Administration Office of Material Management and Minimization）领导的一个项目目前正在研究将HFIR从高浓缩铀（HEU）燃料转换为低浓缩铀（LEU）燃料的可行性。已经研究了多种LEU核心配置，包括高密度（5.3 gU/cm³）和低密度（4.8 gU/cm³）的U₃Si₂–Al分散燃料形式，每种燃料的²³⁵U富集度均为19.75%。HFIR转换的目标是保持或超越现有的性能指标，特别是通量陷阱中的中子通量，这对于材料测试至关重要。

为了在使用LEU燃料的情况下匹配所有基于HEU的性能指标，建议将反应堆功率从85 MW提高到95 MW。然而，这一变化可能会影响与实验相关的参数，如原子位移（dpa）和热沉积速率（hdr），可能需要修改现有的辐照实验硬件，因为这些硬件通常是针对特定运行条件（例如温度）优化的。

本研究对比评估了HEU和候选LEU核心模型，重点关注dpa和hdr的变化。这些参数被用作指标，以评估所提出的LEU设计在转换后是否能够支持HFIR的任务，而不会影响实验能力。

HFIR是一个加压的轻水冷却和中子慢化的研究反应堆，其特点是采用了通量陷阱配置。反应堆核心由嵌套的圆柱形区域组成，中心有一个过慢化的通量陷阱。该区域被两个同心燃料元件包围——内层燃料元件（IFE）和外层燃料元件（OFE），它们又被一对控制圆柱和铍反射器包围。IFE和OFE分别包含171块和369块 involute 形燃料板，总共含有约9.4公斤的²³⁵U，总铀库存为10.1公斤。这些燃料板由铝包覆的U₃O₈-Al分散燃料制成。HFIR通常以85 MW的热功率运行，常规循环时间为23至26天（Chandler和Bryan，2021年）。

通量陷阱区域设计为一个篮状结构，有37个垂直辐照位置——31个内部位置和6个外围位置（ORNL，2020年）。每个位置通常可以容纳多达八个实验胶囊。外围位置通常用于需要增强快中子曝光的测试样品，而中心位置则支持同位素生产和一般材料辐照活动。在31个内部位置中，有1个位置用于液压管，剩下30个位置用于完整周期的实验（ORNL，2020年）。快中子通量（E_n > 0.1 MeV）随着距离燃料的径向增加而减小，使得最外层的位置受到HFIR中最高的快中子通量强度的影响。通量陷阱的位置从中心位置D-4向外呈六个同心环排列。每个环中的位置及其相对于反应堆中心线的径向距离如图1所示。

这个通量陷阱在先进材料研究中起着关键作用，能够研究辐照引起的效应，如脆化、硬化、相变、沉淀物形成、蠕变和尺寸变化。这些研究对于延长现有裂变反应堆的运行寿命以及为未来的核系统（包括聚变能源系统）鉴定材料至关重要。HFIR的高中子通量比动力反应堆高出几个数量级，使得加速辐照损伤研究成为可能。辐照实验（目标）通常设计为保持与最终使用相同的样品温度。选择辐照周期的数量是为了研究辐照效应作为曝光量的函数，或者为了限定最终应用。此外，通量陷阱支持各种同位素生产任务，涉及医疗保健、工业、能源、国家安全和基础科学等多个领域。鉴于许多辐照目标的特定设计，由于核心修改或燃料转换等原因导致的反应堆运行条件的重大变化，可能需要重新设计和重新鉴定相关的辐照硬件系统。

美国能源部国家核安全管理局材料管理与减量办公室致力于消除民用核应用中对高浓缩铀（HEU）的使用，包括在HFIR中的使用。ORNL通过进行广泛的可行性研究来支持这一目标，研究将HFIR转换为LEU燃料的可行性。这些研究始终强调保持反应堆核心几何形状、维持保守的安全裕度以及确保反应堆性能的连续性的必要性。

转换项目的早期阶段专注于U-10Mo整体合金燃料，因为它具有较高的铀装载能力（Betzler等人，2017年，Betzler等人，2022年）。然而，到2019年，首选的燃料设计转向了U₃Si₂-Al分散燃料（Chandler等人，2019年，Chandler等人，2020a年）。这一转变主要是由在HFIR复杂核心设计中实施U-10Mo的制造挑战以及U₃Si₂-Al燃料提供的改进铀利用率所驱动的（Chandler等人，2023年）。

为了适应新的基准，开发了几种U₃Si₂-Al燃料设计变体，每种设计都基于不同的制造可行性和复杂性假设。初步设计采用了密度为4.8 gU/cm³的低密度硅化物燃料（Betzler等人，2021年）。后续工作引入了密度为5.3 gU/cm³的高密度配置，以探索在反应堆性能、制造稳健性和安全特性方面的潜在优势（Bae等人，2021a年，Bae等人，2021b年）。

HFIR LEU转换项目的总体目标是开发并部署一个坚固且成本效益高的燃料系统，以维持HFIR当前的高运行和安全标准。

部分摘录

研究比较的动机

本工作建立在之前验证LEU转换情景下关键性能指标（KPMs）是否得到保持的基础上。从2022年开始，进行了一系列分析，以确认向LEU燃料的转换将保持或可能增强DOE在HFIR的材料测试能力。这些评估还评估了现有辐照目标是否需要重新设计才能在修改后的条件下仍然有效

模型和计算工具

模拟使用了多种核心配置：基于Chandler等人（2020b）详细描述的参考设计的代表性实验加载的HEU模型、针对高密度燃料优化的LEU配置、低密度燃料的LEU配置，以及反映实际运行核心的Cycle 479通量陷阱配置。本研究中的分析采用了HFIR Controller（HFIRCON）框架进行中子和伽马传输及耗尽的耦合计算

研究结果

进行了七项独立的研究，以评估与实验dpa和热沉积速率（hdr）相关的KPMs的变化。这些计算的结果在本节中呈现。主要分析领域包括：（1）快中子通量分布的评估，（2）截面响应函数的计算，（3）基于响应函数的铁原子位移的确定，（4）使用MCNP F6计数方法对代表性模型进行通量陷阱目标的hdr估算

结论

进行了一系列传输和耗尽研究，以评估LEU转换对材料测试应用相关的KPMs的影响。初步使用Shift代码的评估集中在HEU和LEU核心之间的快中子通量和铁原子位移的差异上。后续分析采用了HFIRCON进行时变模拟，并使用MCNP进行状态点计算，以评估特定材料的dpa和热沉积速率（hdr）。

结果表明，LEU运行结合

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本材料基于美国能源部（DOE）国家核安全管理局材料管理与减量办公室的支持和资助。这项研究在HFIR上进行，HFIR是DOE科学办公室的用户设施，由ORNL根据合同DE-AC05-00OR22725运营。作者感谢ORNL的Zain Karriem对本文的审阅。