化学循环燃烧（CLC）被认为是最有前途的碳捕获方法之一[1]，其优点包括高能量效率、低二氧化碳捕获成本以及协同污染控制[2,3]。化学循环的基本原理是利用固体中间体传递能量和物质，从而通过分离步骤或空间分离将单一反应分解为两个或多个子反应，实现目标产物的原位分离[4]。CLC过程通过氧气载体（OCs）提供固体晶格氧气来支持燃烧过程。这种方法避免了化石燃料与空气的直接接触，使得烟气中的二氧化碳得以捕获和富集，以便后续利用或储存[5,6]。
在CLC反应系统中，OCs起着关键作用[7]。Mattisson和Lyngfelt报告称铁、铜、镍和锰是适合CLC的候选材料[8]。许多研究人员已经研究了Ni[9,10]、Fe[11,12]、Cu[13,14]和Mn[15,16]的可行性。为了筛选和开发在反应性能、循环稳定性和成本方面具有优异综合指标的OCs，已经测试和评估了3000多种固体颗粒材料[17]。其中，铜氧化物被认为是CLC过程的有希望的材料[18]。按重量计算，CuO的OC容量为10%，Cu2O为20%。
为了保持高反应活性和转化率，CLC的典型操作温度范围为800–1000°C，而固体OC颗粒在高温下容易发生烧结和团聚，这会影响系统的稳定性和经济性[19,20]。尽管基于铜的OCs具有高的氧气携带能力和快速的氧气传输速率，但由于Cu和Cu2O的熔点相对较低（分别为1085°C和1253°C），高温下的烧结问题仍未得到解决[21,22]。
虽然在低温范围内进行CLC过程可以避免OC材料的烧结团聚[23]，但较低的温度通常会导致反应动力学恶化。因此，研究低温下OCs的反应特性和增强其活性的策略非常重要，同时还需要开发适合低温操作的OCs。Xu等人[24]提出了一种两阶段CLC过程，并在低温下使用了水泥支撑的铜基OC来消除未燃气体并提高二氧化碳纯度。热重实验表明，该OC在300°C时表现出快速的氧化还原速率，流化床实验结果进一步表明，该OC能够在低温下完全转化未燃CO。此外，使用金属改性降低氧化铜的反应温度是一个经常采用的概念。Alirezaei等人[25]通过共沉淀法制备了不同改性量的Zr改性铜基OC材料，并研究了它们在550至650°C低温化学循环甲烷重整中的性能。研究结果表明，15Cu/20Zr-Al OC在650°C时表现出最佳反应性，经过多次循环实验后没有观察到显著的失活现象。
此外，纳米铜氧化物是一种常用的OC材料[26]，这得益于其固有的材料特性和高反应性，同时它也是一种p型半导体材料。其狭窄的带隙（1.2 eV）也表明了其在光催化领域的潜在应用[27]。基于纳米铜氧化物的优异催化性能，采用火焰喷雾热解（FSP）方法合成了Pt改性的CuO纳米颗粒作为低温CLC的OC材料。FSP是一种合成金属氧化物纳米颗粒的新技术，显著提高了活性物质的改性量并保持了高度分散性[28,29]。与湿化学方法相比，FSP方法因其高产量、快速的一步合成以及无需复杂处理过程而受到广泛关注。在纳米颗粒合成过程中，火焰燃烧产生的高温还可以有效促进金属元素在原子层面的均匀混合，从而形成高度分散的活性组分改性，并提高颗粒的热稳定性[30]。这些材料特性非常适合满足CLC中OC的要求。
采用光辅助方法来提高火焰合成纳米铜氧化物颗粒在低温下的化学循环性能。光照促进了纳米级铜氧化物中的电子激发，利用Pt贵金属的高功函数建立肖特基势垒，进一步增强了电子-空穴对的分离效率。同时，氧气载体价带上的活性空穴逐渐转移，从而吸附、激活并与燃料在化学循环还原阶段发生反应。最终，在宏观层面上，纳米铜氧化物的低温CLC性能得到了有效提高。详细的反应原理如图1所示。基于这一理论基础，进一步进行了实验以验证在低温下进行CLC反应的可能性。
