《Computational Condensed Matter》：Electronic and structural effects of vacancy defects in antimonene monolayers
编辑推荐：
抗 monkeys单层材料中不同浓度空位缺陷的结构稳定性与电子性质调控研究。基于密度泛函理论（DFT）对30种单、双、三空位缺陷结构进行系统模拟，发现空位浓度可达39%仍保持结构稳定，簇状空位优于分散单空位，且显著调控能带结构和载流子迁移特性，为纳米电子器件应用提供理论支撑。
Maja Varga Pajtler|Ana Stipi?|Igor Luka?evi?|Mateo Topalovi?|Matko Mu?evi?|Ivan Kova?
约西普·尤拉伊·斯特罗斯马耶尔大学（Josip Juraj Strossmayer University of Osijek），物理系，Trg Lj. Gaja 6，奥西耶克，31000，克罗地亚
摘要 锑烯（Antimonene）是锑的一种二维同素异形体，在广泛的空位浓度范围内表现出显著的稳定性。在本研究中，我们探讨了含有内在缺陷（即单个、双个和三个空位）的锑烯的结构稳定性和电子行为。利用密度泛函理论（Density Functional Theory），我们对30种不同的缺陷结构进行了建模和分析。模拟结果表明其电子性质具有可调性，这为它们在纳米电子学和光电子器件中的应用带来了希望。
引言 自从石墨烯被分离出来后，二维（2D）材料成为了凝聚态物理和材料科学研究的焦点。在各种后石墨烯材料中，由锑原子组成的单层结构——锑烯，作为一种稳定的二维半导体，具有可调的带隙、良好的环境稳定性，并且具有集成到纳米级器件中的潜力。
作为一种VA族二维半导体，锑烯结合了适中的内在带隙（0.8–2.4 eV [1], [2]）以及在大气条件下甚至在水中的高稳定性 [3]，使其在晶体管 [4]、光电子学 [5] 和拓扑绝缘体研究 [6] 中具有吸引力。
在二维材料的合成过程中，不可避免地会形成诸如空位、晶界 [7]、反位 [8] 或替代 [9] 等内在缺陷。此外，通过电子束辐照 [10]、等离子体 [11]、化学处理 [12]、臭氧暴露 [13] 等方法对有益的点缺陷进行调控和操控，在塑造二维材料的性质方面起着关键作用 [14], [15]。例如，在WTe单层中，空位缺陷和替代掺杂可以导致材料从半导体行为转变为半金属行为，并引发自旋极化 [16]。在类似石墨烯的二维Janus GaInSeTe单层中也观察到了类似现象，其中单个和多个空位被证明能够显著改变电子性质，并引发磁性 [17]。点缺陷会极大地影响二维材料的结构完整性、载流子迁移率以及磁序，理解这些缺陷如何影响结构稳定性和电子性质对于设计先进的纳米材料至关重要。
先前的研究表明，其他二维材料也能在保持结构稳定的同时承受较高的空位浓度。例如，对石墨烯的理论分析表明，空位浓度可达到17%时材料才开始分解 [18]；此外，对二维MoS2 的实验研究也报告了超过20%的空位浓度 [19]。
材料性质不仅取决于缺陷的存在。即使在二维碳同分异构体（如T-石墨烯、净石墨烯或联苯）中，由于原子排列的不同，传输性质或气体敏感性也可能存在显著差异 [20]。这证明了一个更广泛的原则：在二维材料中，几何结构直接决定了它们的性质，无论是通过引入缺陷还是通过结构变化。这些发现支持了在其他二维材料（如本研究中考虑的材料）中研究高缺陷浓度的合理性。
二维系统和体材料中的结构变化不仅影响电子性质，还可能影响声子散射和热传输 [21], [22]。
本研究旨在系统地探讨原子空位对β -锑烯稳定性和电子性质的影响。通过模拟不同类型和浓度的空位，我们揭示了缺陷对材料行为的影响，并评估了这些结构在未来技术中的应用潜力。
方法论 本研究中的所有计算均使用量子Espresso软件包（Quantum Espresso）中的密度泛函理论（DFT）进行。
电子波函数采用平面波基组（Plane Wave Basis Set）并在广义梯度近似（GGA）下展开 [24]。对于锑烯而言，自旋-轨道耦合（Spin-Orbit Coupling, SOC）会影响带隙的分裂并改变绝对带隙值。结构参数（包括晶格常数和键长）保持不变，仅由...
结果与讨论 本研究考察了30种不同的锑烯结构（标记为S1–S30），每种结构都源自包含32个锑原子的原始锑烯超胞（S0）。对于每个空位浓度值，构建了几何上不同的配置，包括孤立空位、聚集的空位簇以及混合配置，同时避免了对称性等价的排列方式。这种策略使得能够代表性地采样空位浓度和空间分布效应。
超胞...
结论 本研究基于密度泛函理论（DFT）分析了含有单个、双个和三个空位的缺陷锑烯单层，空位浓度最高达到39%。所有研究的结构都表现出正的凝聚能和形成能，证实了它们的稳定性。空位类型和分布显著影响结构完整性，聚集的空位（例如双空位/三空位）通常比分散的单个空位更有利。
电子结构计算表明...
CRediT作者贡献声明 Maja Varga Pajtler： 撰写 – 审稿与编辑、可视化、监督、形式分析、数据管理、概念构思。Ana Stipi?： 撰写 – 审稿与编辑、可视化、形式分析、数据管理。Igor Luka?evi?： 撰写 – 审稿与编辑、验证、形式分析。Mateo Topalovi?： 撰写 – 审稿与编辑、验证、形式分析。Matko Mu?evi?： 撰写 – 审稿与编辑、验证。Ivan Kova?： 撰写 – 审稿与编辑、验证、形式分析。
利益冲突声明 作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：Ivan Kovac表示获得了约西普·尤拉伊·斯特罗斯马耶尔大学（Josip Juraj Strossmayer University of Osijek）的财务支持。Maja Varga Pajtler表示获得了约西普·尤拉伊·斯特罗斯马耶尔大学（Josip Juraj Strossmayer University of Osijek）的财务支持。Igor Lukacevic表示获得了约西普·尤拉伊·斯特罗斯马耶尔大学（Josip Juraj Strossmayer University of Osijek）的财务支持。Mateo Topalovic表示获得了...
致谢 作者感谢欧盟下一代计划（European Union-NextGenerationEU） （项目编号：581-UNIOS-102）以及约西普·尤拉伊·斯特罗斯马耶尔大学 （资助编号：OFIZ-INT-2023-1）的支持。
