利用脉冲式差分吸收光谱（DIAL）系统实现大气中SO2和NO2的高时空分辨率同时测量

《Optics and Lasers in Engineering》：Simultaneous high-spatiotemporal resolution profiling of atmospheric SO2 and NO2 with a pulsed DIAL system

　　詹 黄|徐 真一|胡 风|郭 新倩|胡 顺星|常 永佳|李 能飞|王 小云 安徽应用技术大学智能制造学院，中国合肥文忠路2600号，230011 **摘要** 同时遥感大气中的二氧化硫（SO2）和二氧化氮（NO2）对于有效的排放监测和监管执行至关重要，尤其是对于建筑机械和船舶等非道路移动源。然而，能够实现高时空分辨率、非接触式以及同步测量这两种污染物的现有仪器非常有限。本研究介绍了一种脉冲差分吸收激光雷达（DIAL）系统，该系统使用Nd:YAG激光泵浦的染料激光器产生两对波长，分别为300.05/301.50 nm（用于SO2）和448.1/446.6 nm（用于NO2），并且具有20 Hz的高在线/离线切换频率。现场实验成功地在夜间0.3–4.8公里的范围内同时获取了SO2和NO2的浓度剖面，空间分辨率为75米，时间分辨率为175秒。与同位置空气质量站的测量结果进行比对后显示，两者吻合良好。激光雷达测得的SO2浓度平均值比站点测量值高0.85 μg/m3（站点测量值为3.00 μg/m3），而NO2浓度平均值则低0.62 μg/m3（站点测量值为14.80 μg/m3）。这些初步结果证明了该系统在双物种大气监测方面的准确性、稳定性和可靠性。通过实现实时、距离分辨和同步检测，这种DIAL系统为有针对性的排放监测提供了强大的非接触式解决方案。 **引言** 二氧化硫（SO2）和二氧化氮（NO2）是大气中的典型酸性气体。它们不仅会直接刺激和损害人体呼吸系统，还是颗粒物（PM）和地面臭氧（O3）等二次污染物形成的关键前体。长期暴露在高浓度的SO2和NO2中会增加患呼吸系统疾病的风险，包括哮喘和支气管炎[1,2]。SO2是一种高反应性的无色气体，主要由火山活动以及机车或燃煤发电厂燃烧煤炭产生。NO2是一种黄橙色至红棕色的气体，具有刺激性气味和强烈的氧化性，主要是由汽车发动机排放以及化石燃料（尤其是发电厂中的煤炭）燃烧产生的[3]。为了解决SO2和NO2的无控制排放问题并改善空气质量，中国的《环境空气质量标准》（GB 3095–2012）[4]将SO2、NO2、O3、PM2.5和PM10列为常规监测的指标污染物。根据《中国生态环境状况公报》的数据，2024年SO2的年平均浓度在2–30 μg/m3之间，平均值为8 μg/m3；NO2的年平均浓度在5–37 μg/m3之间，平均值为20 μg/m3。而在2015年，SO2的年平均浓度在3–87 μg/m3之间，平均值为25 μg/m3；NO2的年平均浓度在8–63 μg/m3之间，平均值为30 μg/m3。这意味着SO2和NO2的浓度显著下降，这归功于能源结构转型、工业污染控制以及移动源排放管理等措施的实施。随着工业源和机动车排放的有效控制，非道路机械已成为主要的污染源，其总排放量占中国非道路移动源排放量的65%以上[5]。与道路车辆相比，由于使用寿命长且维护不善，中国的非道路移动机械成为氮氧化物（NOx）和颗粒物（PM）的主要排放源。2020年，非道路移动源的NOx排放量略低于道路车辆（4.78 Mt vs. 6.26 Mt），而非道路移动源的PM排放量则是道路车辆的3倍（0.24 Mt vs. 0.07 Mt）[6]。另一方面，船舶交通在全球范围内不断增加，尤其是在沿海地区成为重要的空气污染源[7]。在运输过程中，船舶会排放环境污染物（主要是SO2、二氧化碳（CO2）、PM和NOx），这些污染物来自船舶发动机使用的高硫燃料油和船用柴油。据估计，船舶排放的NOx和SOx分别占总量的15%和13%[8]。 目前，针对非道路移动机械（如工程机械、农业机械和船舶）排放的监测方法存在许多瓶颈。基于化学发光、紫外荧光或吸收光谱技术的点式传感器[9]体积小、功耗低且成本低廉，但它们只能获取有限空间内的瞬时浓度。在港口或建筑工地，点式传感器使用不便，无法实现非接触式监测。传统的差分吸收光谱（DOAS）技术，如基于太阳散射光的多轴DOAS（MAX-DOAS），只能提供观测光路径上的平均柱浓度[10]。这种被动式DOAS系统在夜间难以有效工作。紫外线相机，特别是专为SO2检测设计的相机[11]，也受到缺乏距离分辨信息以及依赖太阳光照而无法在夜间工作的限制。卫星遥感技术，如OMI[12]和TROPOMI[13]，可以提供大范围的SO2和NO2柱浓度数据，有助于识别区域污染热点。然而，作为被动光学传感器，它们依赖于太阳光照，因此仅限于白天运行。此外，它们相对较粗糙的时间（每日重访）和空间分辨率限制了短期变化和小型排放源的检测。 与上述方法相比，差分吸收激光雷达（DIAL）作为一种主动遥感技术，具有许多优势，如非接触式、全天候工作、高时空分辨率以及无需校准等。它在检测大气温度[14]、二氧化碳[15]、甲烷（CH4）和水蒸气（H2O）[16]以及臭氧（O3）[17,18]方面发挥了重要作用。早在1981年和1987年，来自瑞典的K. Fredriksson等人[19]和Hans Edner等人[20]就使用Nd:YAG泵浦的染料激光器生成了用于SO2和NO2检测的特定波长（300.05/299.3 nm和448.1/446.5 nm），并进行了初步的监测实验。