飞秒激光诱导的微尺度金属丝附近超快电子重分布 刘大才、李斌

《Photonics》：Femtosecond Laser-Induced Ultrafast Electron Redistribution near a Microscale Metallic Filament Dacai Liu and Bin Li

　　摘要 本研究使用飞秒激光束照射金属丝靶材，产生能量高达数百keV的过热电子喷流。观察发现，激光束焦点在靶材表面的镜像分布显示出高度不对称的特性以及不同的动态响应。特别是外部焦点表现出宏观电流的异常极性反转，而内部焦点的行为则较为正常。前者是由于表面外侧的强场导致二次电离，并将电子重新驱动回靶材，从而重塑了这些高能热电子的分布和等离子体喷流的形态。本文提出了一个数值模型来模拟实验现象并解释这一意外现象。此外，还采用了粒子模拟算法（Particle-in-Cell algorithm）来验证结果并提供更多细节。本研究旨在强调焦点位置在调节光电发射过程中的作用，这可能为激光与材料相互作用及动力学的研究提供新的视角。

1. 引言
自啁啾脉冲放大（CPA）技术发明以来[1]，强激光脉冲与金属之间的相互作用得到了广泛的研究[2,3,4,5,6,7]。在这些研究中，能量达数百keV的光电发射过热电子的行为以及等离子体的演变动力学成为核心关注点。这些高能过热电子不仅是惯性约束聚变方案（例如“快速点火”）中的关键能量载体，还驱动着次级辐射源（如超快X射线）和高能粒子束，显示出广泛的应用前景。值得注意的现象和实验包括激光诱导的金属等离子体喷流[8,9,10]、基于激光照射金属丝的新型电子源[11,12,13,14]、用于聚变点火的丝靶等离子体装置[15,16,17]、沿金属丝传播的准直电子发射[11,12,18,19,20]、在金属丝上生成强亚太赫兹表面波[21,22,23,24]，以及由飞秒激光驱动的螺旋谐振器产生的强太赫兹辐射[25]。其中，基于金属丝的电子或辐射源展现了巨大的应用潜力，引起了越来越多的研究兴趣。
与此同时，激光与固体-等离子体相互作用的理论研究也在进行中。例如，Kluge等人研究了激光产生等离子体中的吸收机制和热电子生成[26]。Keldysh发展了强激光场近似下的电离理论[27]。随后，基于Keldysh理论提出了更完整的数学算法[27]。A. Kasperczuk等人利用X射线干涉成像技术研究了焦点位置对等离子体喷流形态和电子密度分布的影响[28]。Zhang等人观察了激光烧蚀点之外不同位置的光电发射电流变化[29]。在过去几十年中[29]，随着激光与固体相互作用和辐射吸收机制的发展与确立[30,31,32]，对激光与金属电离的理解变得更为深入和清晰[33,34,35,36,37,38]。然而，这些研究主要集中在激光束强度的影响上，而没有将焦点位置作为一个关键参数考虑。关于激光束在靶材周围流动和分布的微妙特性缺乏研究，相关的模拟模型也尚未建立[39,40]。为了揭示以往研究中未涉及的超快电子重新分布的微观机制，我们激发了探究金属丝附近过热电子的回流动力学和演变过程的兴趣，并揭示其物理本质。

2. 材料与方法
实验装置如图1A所示。使用Yb:CaF2激光放大器，输出脉冲能量为5，重复频率为100 Hz，中心波长为1030 nm，脉冲宽度为400 fs（半高宽）。激光束被扩展后聚焦到一个直径为10 μm的焦点，并实现了超过某个阈值的峰值强度。通过半波片和偏振立方体组合来调节实验所需的脉冲能量，同时监测每次脉冲的能量波动。使用CCD相机进行拍摄，在平移台扫描过程中对激光束斑点进行成像和校准。由于金属丝相对于运动轴的倾斜方向，可以准确识别出位于靶材表面的焦点。根据平移台的坐标，通过光学几何关系可以容易地计算出焦点与靶材表面之间的相对位置。过热电子的能量通过在线电子飞行时间（e-TOF）能量谱仪进行测量。实验在真空室内进行，基础压力高于某个阈值，环境温度保持恒定。图1的示意图展示了在金属丝附近聚焦激光以诱导光电子发射和回环电流的实验装置。(A) 飞秒激光束通过f1:f2望远镜系统扩展，然后通过f3透镜聚焦，在直径为300 μm的金属丝附近形成10 μm的焦点，该金属丝固定在平移台上，与运动方向成10°的交角。使用皮安计测量实验过程中的回环电流。(B) 当金属丝沿其轴线大致扫描时，激光束焦点会在金属丝上移动，导致焦点与金属丝表面之间的距离在?90 μm到385 μm之间变化。特别是当焦点位于金属丝外部时，发射出的超热电子（能量数十到数百keV）会转弯并被重新驱动回表面。这一意外现象是由于激光束腰部附近的局部场强导致金属丝周围的电荷重新分布造成的。插入的红色曲线代表通过电子飞行时间（e-TOF）能量谱仪测量的典型热电子能量谱。实验中使用的靶材为直径为300 μm的铜丝或钨丝。每次实验中，金属丝靶材通过绝缘陶瓷支架安装在高精度真空操纵台上，平移精度为某个值，旋转精度为另一个值。激光束在相互作用区域内大致垂直于金属丝传播，而扫描台的平移方向相对于金属丝轴线成一定角度。因此，当金属丝随平台移动时，激光束焦点相对于金属丝表面的位置会发生变化，即平移台在x方向上的扫描会导致焦点在z方向上的调整。这里‘?’表示焦点向材料内部移动，‘+’表示向外移动。当激光束焦点从内部扫描到外部时，通过真空馈通连接到皮安计的屏蔽电缆同时测量产生的回环电流，即光电发射电流。实验误差主要是由激光能量波动和皮安计的测量不确定性造成的。为了表征系统的稳定性，在某个固定的激光束尺寸下测量了回流电流波动，结果显示峰值到谷值的（PV）波动保持在平均值的±5%范围内。

3. 结果与讨论
图2展示了铜（Cu）和钨（W）金属丝在飞秒激光照射下的光电发射电流。当扫描平移台时，激光束焦点相对于金属丝表面的位置会发生变化（见图1B）。在10°的方向角下测量的Cu和W金属丝的净光电发射电流进行了展示和比较（见图2C）。同时，在同一图中还绘制了W在相同角度下的控制信号（见图2B），在该角度下焦点始终精确位于表面，测量的电流接近恒定值。相比之下，Cu和W金属丝在10°方向下的信号发生了显著变化。随着焦点从金属丝内部移动到表面（z位置从?90 μm变化到0 μm），激发电流增加，在焦点位于表面时达到最大值，对应于激光束的峰值强度。对于Cu的情况，当焦点从表面移动到外部区域（z位置从0 μm变化到193 μm）时，电流开始单调减小并在某个距离处改变符号，达到明显的负值。这表明在此阶段，金属丝暂时吸收了电子并改变了净电荷流动的方向。然而，这种趋势并非始终如此。在z位置为193 μm及以后，电流停止并变得更为负值，然后在焦点进一步远离时逐渐恢复到接近零的值，当焦点进一步远离时变为较小的正值，恢复了正常的光电发射。上述现象，特别是在激光脉冲击照下的微型金属丝中净电荷流动的反转特性，挑战了传统预期，并提出了电子重新分布的新动态模型。

图2. 由于飞秒激光照射金属丝产生的回环电流的实验结果。(A) 红色和绿色曲线分别代表使用图(C)中几何结构的铜（Cu）和钨（W）的测量电流，而蓝色曲线代表使用图(B)中几何结构的W的控制信号，在扫描过程中焦点始终位于金属丝表面。平均测量误差由插入的图标表示。关于金属丝扫描几何结构（B,C）的更多细节在正文中给出。为了阐明潜在的物理机制，进一步进行了数据分析，并开发了数值模拟模型。平移台的扫描运动导致焦点沿z方向的变化，因此表面处的激光束强度发生变化，表达式为：
（1）其中代表激光束腰部的峰值强度，是瑞利长度，z表示焦点到表面的距离。由于激光束焦点尺寸（约10 μm）远小于金属丝直径（300 μm），因此忽略了金属丝表面的曲率，即将其视为平面。考虑到实验范围内的激光束强度，主要的电离过程可以分为三种动态类型：多光子电离（MPI）、隧穿电离（TI）和超阈值电离（OBI）。因此，Keldysh参数γ[27]可以重写为：
（2）其中ω是激光的角频率，是金属丝中的电离能量，c是光速，是真空介电常数。所以对应于典型的多光子吸收区域，而隧穿电离将占主导[30,31,32]。图3A展示了实验中上述三种动态对表面激光束强度的特定贡献。并且可以从表面计算电离率，并用γ[27]表示：
（3）
图3. 理论模拟展示了激光脉冲照射金属丝过程中的各种动态过程，模拟结果与实验结果进行了比较。该过程可以通过我们的模拟模型来描述，包括三个动态过程：“-90 μm 到 0 μm”表明，当激光焦点从内部移动到铜表面时，光电流（向外流动）增加，并在表面达到峰值；“0-193 μm”显示焦点从表面移开到一定距离外，此时返回电流（向内流动）开始增加并达到最大值；最后，“193-385 μm”对应于焦点进一步远离的情况，向内流动的电流减弱，然后净向外流动恢复。（A）曲线中的红色、黄色和绿色部分分别代表越过势垒的电离（OBI）、隧穿电离（TI）和多光子电离（MPI）机制，以及相应的激光束强度。（B）扫描运动期间的净电流测量结果由红色实心圆表示。开发了一种模拟算法来解释这些结果。橙色曲线对应于正常的向外激发电流，绿色曲线与由于外部光束焦点的拖拽力而产生的意外回流电流有关，蓝色虚线表示两者之间的差异，这与实验中测量的净电流结果非常吻合。（C）示意图展示了激光束焦点相对于金属丝表面的镜像几何分布。此外，在实验光束强度范围内，应用了超强激光-固体相互作用理论[33,34,35,36,37,38]来计算目标的激光吸收，主要涉及四种机制：真空加热（VH）、共振吸收（RA）、逆制动辐射（IB）吸收和其它吸收机制。这些机制之间的竞争随光束强度的变化而变化，使得直接确定绝对吸收效率变得困难。如图3B所示，由激光脉冲激发的铜线中的总净电流可以分解为两个部分：一部分是由激光在金属表面直接激发的常规电流，并从表面向外发射；另一部分是流向表面的电流。后者被认为是我们实验中观察到的意外宏观电流反转的主要原因，主要是由于电子被位于电线外部的光束焦点所拖拽返回表面（参见图1B）。在激光焦点从内部移动到表面的过程中，这两部分电流在z方向上应该是对称的。在此阶段，可以使用z = -90 μm到0 μm的回路电流数据来反向拟合向外激发效率。结合电离率和其它因素，可以计算出净电流值：(4) 其中e是电子电荷， 和 分别代表激光的脉冲持续时间和重复频率。通过这个方案，可以计算出不同位置的净电流值，并在图3B中以红色曲线显示。

在下一节中，我们将分析这部分电流的来源。在z = 0 μm到193 μm的过程中，焦点从表面移开进入空间。在这个阶段，光束焦点相对接近表面，在相互作用点（光束焦点）附近产生并维持了大量的电子和离子。特别是，从表面蒸发的离子会在激光脉冲的强场强下发生二次电离，释放出大量新的电子，这些电子随后沿着激光传播方向被拉回到表面。这使得电线的净电流变为负值，从而解释了这部分电流的来源。使用方程（2）和（3）并考虑不同z位置的激光束强度，可以计算外部光束焦点处的二次电离率，算法在图1B中有所描述。根据激光-等离子体吸收理论[40]，预计主要机制是电子吸收，其吸收效率为。因此，回流（向内流动）电流的大小可以通过以下公式计算：(5) 其中 表示因子1， 是之前定义的焦点处的电离激发率（更多细节见补充材料）。显然，电离率会影响 的大小，从而改变整体的表面电离机制，导致内部和外部焦点条件下的非对称特征，如图3C所示。在z位置193-385 μm的过程中，随着焦点进一步远离， 会迅速减小，导致 逐渐降低至几乎为零；由于激光强度的减弱， 也会随之减小。因此，主要的电离机制从隧穿电离（TI）转变为多光子电离（MPI）。图3B中计算出的 在z = 193 μm时达到最大值，并在z = 385 μm时衰减至零，而理论上的总净电流（蓝色虚线）与实验测量数据（红色实心球）相当吻合。附录A提供了 和 的详细计算。

此外，还采用了粒子模拟（PIC）算法[41]来模拟实验，扫描激光焦点位置-90 μm、0 μm、193 μm、385 μm相对于铜丝表面的情况。模拟设置采用了实验条件：激光波长1030 nm、脉冲持续时间400 fs、焦斑尺寸10 μm、瑞利范围305 μm，并在钨靶中进行，时间间隔为10 fs。图4左侧的面板展示了激光电场在电线周围的分布，显示了不同位置的光束焦点（相对于表面）。同时，右侧的面板展示了相应的光电子分布。(i) 当焦点位于z = -90 μm时，热电子在所有方向上呈现均匀扩散的特征。此时，向内流动的电流分量为零。(ii) 当焦点移向电线表面（z = 0 μm）时，热电子分布保持均匀，而向外电流达到最大值，但 仍然很小且可以忽略不计。(iii) 在焦点位置193 μm时，热电子分布发生显著变化，在焦点附近出现电子-空穴区域，呈现出明显的“分叉”模式。这一特征被认为是与最大反向电流流向表面相关的二次电离过程。(iv) 当焦点移动到385 μm时，电线表面的电子密度显著减少至零，因为和 都随着焦点远离表面而减小，从而显著降低了激光束强度。图4中采用了蒙特卡罗碰撞粒子模拟（MCC-PIC）模型来模拟实验数据；不同的面板展示了在不同光束强度下的光场分布和电子喷射形态。左侧面板显示了相对于铜丝表面的光束腰部位置，红色虚线代表激光束的传播轮廓。右侧面板中，橙色点划线表示电子喷射的轮廓。更值得注意的是，当焦点位于表面外部且足够接近（第三行）时，在光束焦点附近观察到了一个电子-空穴区域。这揭示了一种潜在机制，即向内流动的电子电流抵消了最初的外向光电子发射。图中的 给出了单个激光脉冲产生的光电子数量。上述电子分布特征(i)到(iv)表明PIC模拟与实验结果非常吻合。值得注意的是，z = 193 μm处的变形电子分布和“分叉”模式与图1B中的示意图一致，可以通过二次电离和电子向内流动的机制来解释。此外，模拟得到的正常平均电流比实验结果高出约20％。这种差异可能归因于不同非线性吸收机制之间的竞争，阻碍了理论极限的实现。对于光束焦点位于目标表面的情况，可以推导出热电子的典型能量范围，显示出从几十keV到几百keV的宽广光谱特征，再现了实验结果（图1中的插入曲线）。

4. 结论

总之，这项工作揭示了除了激光束强度之外，光束焦点位置如何影响金属丝靶上的光电子激发行为和动态。我们进行了系统实验来测量电流流动以校准观察到的现象，并建立了一个基于二次激发和PIC算法的理论模型来模拟观察到的特征，旨在探索之前研究尚未充分理解的潜在动态机制。我们的分析将外部/内部焦点处的非对称特征归因于二次电离驱动的电子回流，这种回流抵消了向外电流并导致了极性反转。模拟结果与实验数据非常吻合。本研究中提出的激发方案改进并扩展了对散焦激光-固体相互作用系统中电子激发行为的理解，阐明了决定热电子分布和激光-金属相互作用中等离子体喷射动态的关键因素。