基于GST微腔的双模式可调近完美太赫兹吸收器 李东静， 崔晨阳， 郭帆， 闵萍萍

《Photonics》：Dual-Mode Tunable Near-Perfect Terahertz Absorber Based on GST Micro-Cavity Dongjing Li, Chenyang Cui, Fan Guo and Pingping Min

　　摘要 基于相变材料的微腔是一种实现太赫兹波可调吸收和转换的重要策略。在本研究中，展示了一种基于相变材料锗-锑-碲（GST）的可调太赫兹超材料吸收器。该器件采用金属-绝缘体-金属三层结构，通过热控GST相变实现吸收特性的动态切换。在非晶状态下，吸收器在7.7 THz处呈现出一个吸收峰。结晶后，吸收特性切换为在5.1 THz和8.3 THz处的两个峰值，两种状态下均实现了近乎完美的吸收。基于多次反射干涉模型的全波电磁仿真和理论分析表明，这种性能调谐源于GST相变引起的等效光学腔长的变化。这对应于两种共振模式之间的切换：耦合的内外环共振和独立的外环共振。这些结果为开发动态可调太赫兹器件奠定了基础，这些器件在太赫兹通信、成像和传感领域具有广阔的应用前景。

1. 引言
太赫兹（THz）波通常定义为0.1–10 THz范围内的电磁辐射，它们介于微波和红外光之间。太赫兹波具有强大的穿透能力、丰富的光谱信息以及低光子能量，因此在高速通信、生物医学成像、无损检测和高灵敏度传感等领域具有重要的应用潜力[1,2,3,4,5,6,7,8,9]。然而，大多数天然材料在该频率范围内的电磁响应较弱，这限制了传统太赫兹器件的性能发展。超材料的出现为解决这一挑战提供了新的途径[10,11,12,13]。通过人工设计的亚波长单元结构，超材料可以实现难以用天然材料实现的电磁响应，如负折射、完美吸收和异常传输。这一能力推动了太赫兹滤波器、传感器、偏振转换器和吸收器等功能器件的深入研究[14,15,16]。
近年来，随着太赫兹技术向动态应用的发展，对太赫兹器件实时性能可调性的需求大幅增加[17,18,19,20,21,22]。传统静态超材料器件的响应特性一旦制造完成，通常是固定的，这使得研究重点转向了可重构超材料的设计[1,23,24,25,26]。在各种调谐机制中，基于相变材料的方法因其非易失性、高调谐对比度和相对较快的响应速度而受到了广泛关注[27,28,29,30]。与基于相变材料的策略并行，其他主动调谐方法也被广泛用于太赫兹吸收器的研究，包括基于石墨烯的电可调结构[31]、使用VO2等材料的热切换超表面，以及基于掺杂硅的宽带吸收器[28,29]。硫属相变材料（如锗-锑-碲（Ge2Sb2Te5，GST）在外部热、光或电刺激下可以在非晶态和晶体态之间发生可逆转变[29,32,33,34,35,36,37,38,39,40,41]。两种状态之间的导电率和介电常数显著差异为太赫兹器件的动态性能控制提供了有效的材料基础[42]。例如，先前的研究已经展示了通过热诱导相变实现的基于GST的太赫兹调制器和可调滤波器，从而可以控制共振频率和透过幅度等参数[29,43,44,45,46,47]。
在这里，我们提出了一种基于温度控制的GST相变的吸收器。该器件采用了金属-绝缘体-金属三层结构，通过将GST作为介电调谐层，并利用其晶体态和非晶态之间的介电性质差异，实现吸收特性的主动切换。与大多数专注于强度调制（开/关切换）或单频调谐的基于GST的可调器件不同，本工作的核心贡献在于吸收模式的可重构性——具体来说，是通过双层嵌套环结构和GST腔效应的协同作用实现了从单个峰值到目标带内两个峰值的切换。首先通过全波电磁仿真优化结构参数，并分析不同GST相态下的吸收性能和角度稳定性。随后，建立了一个多次反射干涉理论模型，以阐明GST相变引起的等效光学腔长变化与吸收峰移动之间的物理关系。通过结合电磁场和表面电流分布，揭示了不同共振模式的激励机制。最后，提供了总结和展望。通过系统仿真和理论分析的结合，本研究为基于相变材料的可重构太赫兹吸收器的设计、表征和机制解释提供了一个研究框架，为自适应太赫兹功能器件的开发提供了参考。

2. 设计与优化
所提出的可调太赫兹超材料吸收器采用了经典的金属-绝缘体-金属（MIM）三层结构。如图1所示，该结构从上到下包括：顶部图案化的金双层嵌套正方形环共振层，用于高效激发局域表面等离子体共振；中间复合介电层，由夹在两个低损耗介电间隔层之间的GST薄膜形成；间隔材料是环状烯烃共聚物（TOPAS），在太赫兹频段具有稳定且极低的损耗，介电常数约为2.35，损耗 tangent低至3 × 10?5 [37]。相比之下，GST的介电常数在其晶体态和非晶态之间有显著变化，使其成为动态调节吸收性能的关键活性元素。底层是连续的金金属反射背板。其厚度远大于太赫兹波在金属中的皮肤深度，从而完全阻挡了传输。图1c进一步指出了顶部共振单元的平面几何参数，包括外层正方形环边长m、内层正方形环边长n、金属线宽a和单元周期p。通过基于后续系统仿真的参数优化，并充分利用GST的相变特性，最终实现了图1d所示的高性能动态可调吸收性能。当GST处于非晶态（红色曲线，a-GST）时，在f1 = 7.7 THz处实现单峰且高效的吸收，其峰值吸收率超过90%。当GST处于晶体态（蓝色曲线，c-GST）时，在f2 = 5.1 THz和f3 = 8.3 THz处出现两个强度超过90%的强共振峰。结果表明，该结构的共振行为可以通过GST的相变有效控制。

为了优化这些关键几何参数以实现目标吸收性能并阐明它们对吸收行为的影响，我们采用了控制变量方法来分析GST处于不同相态时每个结构参数的独立影响。当GST处于非晶态（a-GST）时，仿真结果表明，随着共振层金属线宽a从0.6 μm增加到1.4 μm，吸收峰逐渐减弱并发生蓝移（图2a）。当内层正方形环的边长n在5.6 μm到6.4 μm范围内变化时，吸收峰强度没有显著变化，但向低频率方向缓慢移动（红移，图2b）。当外层正方形环的边长m在8.6 μm到9.4 μm之间变化时，吸收特性明显演变：吸收峰随m的增加而红移，且在m = 8.6 μm时吸收强度开始迅速增加，接近m = 9 μm时达到最大值（图2c）。此外，当单元周期p从9.6 μm调整到10.4 μm时，吸收峰的频率以规律间隔蓝移，同时吸收强度逐渐减弱（图2d）。

对于GST的晶体态（c-GST），同样使用控制变量方法系统研究了几何参数对双峰吸收的影响。仿真结果表明，随着共振器线宽a从0.6 μm增加到1.4 μm，低频峰仅出现轻微的蓝移，而高频峰则明显蓝移；同时，低频峰的幅度逐渐减小，而高频峰的幅度相应增加（图3a）。当内环宽度n从5.6 μm增加到6.4 μm时，仅高频峰出现明显的红移（图3b）。当外环宽度m在8.6 μm到9.4 μm之间变化时，两个峰都显著演变：低频峰和高频峰共同红移，低频峰的幅度逐渐增强，高频峰的幅度相应减弱（图3c）。在调整单元周期p从9.6 μm到10.4 μm时，低频峰的蓝移和吸收强度的衰减比高频峰更明显（图3d）。

基于对各种几何参数的仿真分析，可以总结出每个参数对吸收性能的调节效应如下：线宽a主要影响吸收峰强度，并伴随着一定程度的频率移动；内环尺寸n对共振频率最敏感，有效拉动吸收峰；外环尺寸m和单元周期p共同调节模式耦合强度和吸收带宽。根据这些指导原则，最终确定了一组在不同GST相态下保持良好性能的优化几何参数：a = 1 μm，n = 6 μm，m = 9 μm，p = 10 μm。介电层由中心的GST层和两侧的TOPAS间隔层组成，具体厚度如下：从顶部谐振器到GST层的间隔h1 = 21 μm，从GST层到底部金属反射层的间隔h2 = 2 μm。GST层的厚度设置为1 μm。需要注意的是，最终参数是通过使用控制变量方法在两种GST状态下平衡吸收性能来确定的。例如，选择外层正方形环边长m = 9 μm是因为它在最大化a-GST状态下的吸收强度（图2c）和平衡c-GST状态下的双峰强度（图3c）之间取得了最佳平衡。所有参数的选择都基于吸收率在非晶态和晶体态下均超过90%的前提。详细的优化细节在补充材料中提供。

3. 性能表征与讨论
吸收器的仿真使用了CST Studio Suite 2022中的全波电磁求解器，系统地分析了GST在不同相态下的太赫兹响应特性。在数值仿真中，入射太赫兹波被建模为具有无限波前的线性极化平面波，这是超表面仿真中的标准方法。从物理上讲，这种设置意味着光束直径远大于单元格尺寸（p = 10 μm），确保了整个阵列的均匀照明。在实际太赫兹实验（如太赫兹时域谱学（THz-TDS）中，典型的光束斑点尺寸范围为1 mm到3 mm，足以覆盖数千个单元格。因此，本研究中使用的平面波近似准确反映了光束边缘效应可以忽略的实验条件。
对于感兴趣的太赫兹频段（5–9 THz），GST的介电响应模型如下：对于非晶GST（a-GST），在目标带内，介电常数表现出可忽略的频率依赖性，表现为低损耗介电材料。我们在建模中采用了恒定的电导率和恒定的折射率，这是基于文献中报道的非晶态GST（熔融玻璃态硫化汞）的低电导率。对于表现出类金属行为的晶体GST（c-GST），其复介电常数可以用Drude模型来描述，作为频率的函数：\[公式（1）\]，其中\( \varepsilon_{\text{high-frequency}} \)、\( \tau_{\text{carrier relaxation}} \)和\( \sigma_{\text{DC}} \)分别代表GST的高频介电常数、载流子弛豫时间和直流电导率\[\[37,48\]\]。两种状态之间的电导率对比（四个数量级）是GST相变材料的显著特征，并且已经通过最近的太赫兹GST超表面模拟得到了验证\[\[37,49,50\]\]。当温度低于160°C时，GST处于a-GST状态，具有低电导率\[\[37,38\]\]。垂直入射的太赫兹波可以穿透GST层并与下方的金属反射器耦合，形成Fabry-Perot腔共振模式。此时，a-GST表现为低损耗的绝缘体，主要的反射界面位于底部的金反射器，这对应于“长腔”模型。相应的电磁场分布在图4a中显示。这种状态下的吸收、反射和透射光谱如图4b所示，在4.9–9 THz范围内观察到一个明显的吸收峰，峰值吸光度超过90%。当温度升高到160°C以上时，GST转变为c-GST，其电导率显著增加\[\[49\]\]。太赫兹波在GST层的上表面发生强烈反射，导致向下传播的电磁能量发生显著重新分布，如图4c所示。由于c-GST的高电导率，它表现出类金属的特性；有效的反射界面向上移动到GST层的顶部表面，形成了“短腔”模型。相应的光谱在图4d中显示，在同一频率范围内出现了双吸收峰结构，吸收强度明显增强，共振峰的频率也有所变化。这种吸收特性的显著变化直接源于GST相变引起的结构共振行为和场分布的重建，证明了该吸收器在太赫兹频段的动态和高效性能调节能力。

图4. GST处于不同相态时的吸收特性：(a) 非晶态下电磁波入射的示意图；(b) 相应的光谱：吸光度A（红色实线曲线）、反射率R（蓝色实线曲线）和透射率T（橙色实线曲线）；(c) 晶体态下电磁波入射的示意图；(d) 相应的光谱：吸光度A（红色实线曲线）、反射率R（蓝色实线曲线）和透射率T（橙色实线曲线）。由于顶部双层嵌套方环谐振器的几何形状高度对称，所提出的吸收器在正常入射（θ = 0°）时表现出完美的偏振独立性。如图5所示，在θ = 0°时TE和TM偏振的吸收光谱重叠，该结构确实没有偏振敏感性。这一基本特性与晶胞的对称性一致。在实际的电磁环境中，入射波通常以各种角度到达设备表面，因此评估吸收器在斜入射下的性能稳定性至关重要。我们系统地模拟和分析了GST处于a-GST和c-GST状态时，在横向电（TE）和横向磁（TM）偏振模式下角度响应特性。结果如图5所示。总体而言，在两种材料状态和偏振模式下，随着入射角θ的增加，吸收峰向更高频率移动（即发生蓝移）（图5a–d）。这一普遍现象是由于在斜入射下介质层内的有效光路径增加，相当于共振单元的电磁尺寸增大，从而提高了其固有共振频率。所提吸收器的角度稳定性取决于偏振，如下所述。

图5. 不同偏振模式下吸收性能的角度依赖性。入射角θ定义为入射波方向与样品法线之间的角度（θ = 0°表示正常入射）：(a) 非晶态GST，TE偏振；(b) 晶体态GST，TE偏振；(c) 非晶态GST，TM偏振；(d) 晶体态GST，TM偏振。对于a-GST，其单一吸收峰随着角度的增加而稳定地发生蓝移，并在相对较大的入射角（θ > 30°）下进入目标4.9–9 THz频段（图5a）。相比之下，c-GST下的双峰行为更为复杂。在TM偏振下（图5d），其较高频率的吸收峰对角度非常敏感，当θ增加到约40°时会发生明显蓝移并移出目标频段。相反，较低频率的峰表现出更强的角度稳定性，蓝移相对适中。这种差异可以归因于不同阶次共振模式对边界条件变化的敏感性不同：较高阶的模式通常与更强的局部电磁耦合相关，使得它们对入射角引起的相位变化更敏感。此外，偏振模式显著影响性能 degradation。在TE偏振下（图5a,b），随着角度的增加，吸收峰强度的衰减速率明显慢于TM偏振（图5c,d）。这种偏振依赖性可以通过入射平面中的磁场分量来解释。对于TM偏振，入射平面中的磁场分量随着θ的增加而减小，导致磁场共振减弱。对于TE偏振，入射平面中的磁场分量保持不变，因此共振强度受入射角的影响较小。因此，在TM波入射下，a-GST的单一吸收峰在θ = 60°时仍能保持良好的性能。c-GST的较低频率峰的稳定性特别突出，即使在θ = 80°时也能保持强吸收，而其较高频率峰在θ > 40°后性能严重下降。角度依赖性的物理机制可以总结如下：首先，随着入射角θ的增加，介质层中的有效光路径长度变长（与1/cos θ成正比），这导致共振条件的变化，使吸收峰发生蓝移。其次，结构与自由空间之间的阻抗匹配随着θ的增加而恶化，这种效应在TM偏振下更为严重，因为入射平面中的磁场分量随着cos θ减小，而对于TE偏振，平面内的磁场分量保持不变。第三，对于晶体态，较高频率的峰（内外环耦合模式）比较低频率的峰（独立外环模式）对角度变化更敏感，因为较高阶的模式具有更强的局部电磁耦合，更容易受到入射角变化引起的相位变化的影响。

4. 制备方法
可以按照图6所示的步骤来制备所提出的超表面。在制备过程中，第一步是在高电阻率硅基板上通过电子束蒸发沉积约200纳米厚的金膜作为底部反射器。第二步是将TOPAS溶解在二甲苯中，旋涂后烘烤以形成底部间隔层。第三步通过磁控溅射沉积GST膜。第四步再次旋涂TOPAS溶液并烘烤以形成顶部间隔层。第五步采用标准的光刻工艺：在顶部间隔层上旋涂光刻胶并从中形成双层嵌套方环掩模。第六步通过电子束蒸发沉积金膜，然后通过剥离工艺去除光刻胶，留下图案化的金谐振器在顶部间隔层上。这样就完成了整个吸收器的制备过程\[\[37,51\]\]。

5. 可调双模操作的机制分析
为了阐明GST相变调节吸收行为的物理机制，我们基于多次反射干涉的原理构建了一个理论模型。在这个模型中，整个吸收结构被抽象为Fabry-Perot共振腔\[\[38,52\]\]。核心物理原理是GST相变显著改变了腔内主要反射界面的位置，从而动态调节共振腔的有效光路径长度，最终实现了吸收谱的有效重构\[\[52,53,54,55\]\]。由于底部金属层可以被视为完美的反射器，因此透射率\( T_{\text{transmittance}} \)为1，吸光度\( A_{\text{absorption}} \)由\( A = T_{\text{transmittance}} - 1 \)给出。总反射场\( E_{\text{total reflected field}} \)来源于入射波在顶部谐振层和底部有效反射表面之间的多次往返反射，这是所有反射子波的相干叠加结果\[\[55,56,57\]\)。其表达式为\[公式（2）\]，其中\( \alpha_{ij} \)和\( \beta_{ij} \)表示相邻介质（从介质i到介质j）界面处的复Fresnel系数。由于模型中GST层的折射率是复数，这些系数也是复数，描述了电磁波在界面处的振幅变化和相位移动。公式中的关键参数\( \delta_{\text{phase delay}} \)代表电磁波在等效共振腔内的单次通过相位延迟\[\[公式（3）\]，其中\( \omega = 2\pi c \)是真空中的波数，\( n_{\text{equivalent}} \)是该等效腔的复折射率和等效几何厚度。GST相变的核心物理作用在于有效控制等效光路径长度：当GST处于非晶态时，它具有良好的透射率，允许电磁波穿透到底部金属反射器；此时，有效光路径较长，对应于“长腔”模型。当GST转变为晶体态时，它表现出强烈的类金属反射特性；有效反射界面移动到GST层的上表面，导致有效光路径显著缩短，对应于“短腔”模型。将上述无穷几何级数求和，得到系统总反射系数的解析表达式\[公式（4）\]。该公式表明，当总累积相位\( 2\beta \)满足破坏性干涉条件时，会出现吸收峰，对应于反射最小值。因此，GST相变通过改变光路径精确地移动了共振频率点。为了验证该模型的有效性，我们将其计算结果与全波电磁模拟结果进行了比较。通过使用第2节中给出的材料参数（GST、TOPAS和金的折射率）和层厚度，从5到9 THz的频率范围数值计算总反射系数公式，得到了理论吸收曲线。黄金的光学常数来自CST内置材料库。

如图7所示，当GST处于非晶态（对应于图7a的示意图和“长腔”模型）时，理论计算曲线（图7c中的蓝色六边形虚线）与其模拟结果在主要特征上吻合良好。当GST处于晶体态（对应于图7b的示意图和“短腔”模型）时，理论计算结果（图7d中的蓝色六边形虚线）不仅与模拟数据的整体趋势一致，而且还清晰地再现了特征性的双吸收峰。这一比较证实了所建立的多次反射干涉模型可以合理解释GST相变通过切换光学腔长度动态重构吸收谱的固有物理过程。

图7. 基于多次反射干涉模型的理论吸收曲线与全波模拟结果的比较：(a) 非晶态（长腔模型）的示意图；(b) 晶体态（短腔模型）的示意图；(c) 非晶态的吸收光谱——蓝色六边形虚线代表理论模型，红色实线代表全波模拟；(d) 晶体态的吸收光谱——蓝色六边形虚线代表理论模型，红色实线代表全波模拟。为了进一步研究该吸收器的窄带吸收背后的物理机制，我们使用电磁模拟工具对其电磁场和能量分布进行了详细分析。如图8所示，在4.9–9 THz频带内，该结构在两种GST相态下均表现出明显的窄带吸收特性。基于此，选择了三个特征共振频率点进行深入研究：a-GST下的吸收峰f1 = 7.7 THz，以及c-GST下的双吸收峰f2 = 5.1 THz和f3 = 8.3 THz。图8展示了不同共振频率下的电磁场和能量分布特性：(a) 电场强度分布；(b) 功率损失密度分布；(c) 表面电流分布（箭头表示方向）。图8a中的表面电场分布显示，在不同共振频率下电场的局域化特性存在显著差异：在单吸收峰f1 = 7.7 THz（对应于a-GST）时，电场集中在内外两个环上，且外环的强度明显更强。在c-GST下的低频吸收峰f2 = 5.1 THz时，电场几乎完全局域在外方形环上；而在高频吸收峰f3 = 8.3 THz时，电场再次分布在两个环上，但内环的场强占主导地位[55,56,57,58,59,60,61,62]。功率损失密度分布（图8b）进一步说明了能量耗散的空间特性：f1和f3处的损失主要集中在内外两个环区域，表明能量是通过这两个环共同耗散的；而f2处的损失仅在外环显著，这与此时仅激发外环模式时的电场特征一致。表面电流分布（图8c）为理解共振模式提供了更直观的视角：在f1和f3频率下，内外两个环上都激发了强烈的表面电流，且它们的流动方向相反，形成了典型的磁共振响应，这是实现高效吸收的关键机制；而在f2频率下，仅在外环观察到显著的表面电流，其方向与f1和f3时的外环电流方向相反，表明这种模式是独立在外环上激发的不同阶共振。

总之，GST相变引起的频率移动和模式变化源于不同几何共振模式（耦合的内外环模式和独立的外环模式）之间的激发和切换。这些模式具有截然不同的场局域化和电流分布特性，因此在频谱中表现为可分离的窄带吸收峰。还需要注意的是，GST相变不仅改变了等效腔长，还改变了共振环周围的局部介电环境。在c-GST状态下，由于GST层的屏蔽效应，内外环之间的能量交换路径发生了变化。因此，在某个特定频率下，仅激发独立的外环模式。相比之下，在另一个频率下，阻抗匹配条件的变化使共振模式转变为以内环为主导的强耦合模式。

**结论**
在本研究中，基于相变材料GST的可调太赫兹超材料吸收体通过全波模拟和理论建模进行了系统研究。利用GST在其非晶态和晶态之间的可逆相变特性，并结合金属-绝缘体-金属共振结构，该设计成功实现了从4.9–9 THz频带内的单峰吸收（7.7 THz）到双峰吸收（5.1 THz和8.3 THz）的动态重构， 在这两种状态下都实现了接近完美的吸收效果。理论分析表明，这种显著的频率移动和模式变化源于GST相变引起的等效腔内光路的切换——即从“长腔”到“短腔”的转变——并对应于两种不同的局域共振模式的激发：耦合的内外环模式和独立激发的外环模式。这项工作阐明了太赫兹吸收性能的动态调谐机制，为未来可重构太赫兹器件的设计提供了理论框架。

**补充材料**
以下支持信息可在以下链接下载：
https://www.mdpi.com/article/10.3390/photonics13050413/s1
- 图S1. 腔层厚度h1和h2的优化。(a,b) 非晶态和晶态下h1对吸收光谱的影响。(c,d) 非晶态和晶态下h2对吸收光谱的影响。
- 图S2. 垂直入射时的 polarization-independent 吸收。(a) GST处于非晶态（a-GST）时不同偏振角度（0°, 30°, 60°, 90°）的吸收光谱。(b) GST处于晶态（c-GST）时不同偏振角度的吸收光谱。所有曲线的完美重叠证明了垂直入射（θ = 0°）时的 polarization-independent 行为，这是双嵌套方形环谐振器四重旋转对称性的直接结果。