通过226Ra/230Th的失衡现象,揭示了一个大型地下河口区域地下水处于停滞状态

《Geochimica et Cosmochimica Acta》:Stagnant groundwater in a large subterranean estuary revealed by 226Ra/230Th disequilibria

【字体: 时间:2026年04月28日 来源:Geochimica et Cosmochimica Acta 5

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  李云婷|钟胜|尹琳成|青泉红|姚金晨|杨守业|罗一鸣|罗杰·弗朗索瓦|蔡平河厦门大学海洋环境科学国家重点实验室,中国厦门361005摘要在过去的几十年中,全球范围内都报告了沿海水域中226Ra的显著富集现象,这种现象被用来推断大量的地下水从海底释放到海洋中。然而,这一认识在水文学

  
李云婷|钟胜|尹琳成|青泉红|姚金晨|杨守业|罗一鸣|罗杰·弗朗索瓦|蔡平河
厦门大学海洋环境科学国家重点实验室,中国厦门361005

摘要

在过去的几十年中,全球范围内都报告了沿海水域中226Ra的显著富集现象,这种现象被用来推断大量的地下水从海底释放到海洋中。然而,这一认识在水文学界之外并未得到广泛认可,因为释放的具体位置及其驱动机制至今仍大部分未知。在这里,我们首次报告了从中国珠江三角洲的一个大型地下河口钻取的沉积物岩心中226Ra/230Th不平衡的测量结果。与地表珠江河口形成鲜明对比的是,在地下河口的含水层沉积物中并未观察到226Ra相对于230Th的显著亏损,除了上层约5米的区域,这大致对应于226Ra扩散到水柱中的长度范围。基于226Ra的传输-反应模型,我们表明该地下河口处于静止状态,地下水的补给率必须低于0.01年?1。此外,我们还发现226Ra、溶解无机碳和营养物质主要来自几米深的地表沉积物,可能是通过沉积物-水界面的局部传输过程释放的。我们建议,未来旨在解决沿海水域中226Ra富集来源的研究应重点关注地表沉积物中226Ra的再生过程。

引言

陆地与海洋之间的地下水交换是全球水循环的重要组成部分。这种交换通常被称为海底地下水排放(SGD),它由陆地淡水地下水与海水的混合物组成(Moore, 1996, Moore, 2010)。在过去三十年中,基于镭和氡同位素的化学示踪研究提供了明确证据,表明全球范围内有大量的地下水排放到沿海海洋中(例如,Moore, 1996, Kwon et al., 2014, Garcia-Orellana et al., 2021, Zhu et al., 2025)。在大西洋湾,SGD的量可能等于或超过河流向大西洋的排放量(Moore et al., 2008)。与海水和河水相比,沿海含水层中的地下水富含多种溶解成分。因此,该领域的研究人员普遍认为SGD是海洋中碳、营养物质、痕量金属和天然放射性核素的主要来源(例如,Santos et al., 2021, Wilson et al., 2024)。
不幸的是,这种认识在水文学界之外并未得到广泛认可。造成这一困境的主要原因是,尽管经过数十年的努力,释放的具体位置及其驱动机制仍然大部分未知(例如,George et al., 2020)。在寻找SGD的过程中,大多数先前的研究主要集中在水深小于10米的岸线附近。这些研究将潮汐波动和陆地与海洋之间的水文梯度确定为岸线附近SGD的主要驱动力(例如,Burnett et al., 2003, Santos et al., 2012, Taniguchi et al., 2019)。然而,基于南大西洋湾的分析研究表明,潮汐波动只能解释水柱中226Ra显著富集的10%(Li et al., 1999, King et al., 2010)。最近,一个研究团队在南大西洋湾的海底检测到了远至15公里外的SGD脉冲(George et al., 2020, Moore et al., 2022)。其驱动机制与区域上升流有利的风有关,这些风降低了海平面,减少了下层含水层上的压力,从而导致更多的咸水作为SGD释放出来。根据他们的发现,这些研究者建议未来的SGD研究应该“向海洋深处扩展”。然而,这种新机制是否能够解释南大西洋湾观察到的226Ra的显著富集现象仍然不清楚。
另一方面,如果在水柱中观察到226Ra的显著富集,那么在SGD路径上的含水层沉积物中必须存在等量的226Ra亏损。确定226Ra亏损的位置以及226Ra与230Th偏离长期平衡的程度将有助于揭示地下水排放的具体位置及其驱动机制。理论上,一个理想的观察226Ra亏损的位置是“地下河口”。这个术语最初由W. S. Moore提出,用来描述陆地-海洋边界处的地下系统:淡水地下水在含水层中流动,受到内陆水头的作用流向海洋。当它接近海洋时,会遇到从沿海海洋渗透进来的咸水。因此,这一过程形成了一个不规则的界面,在这个界面中,孔隙流体的混合由扩散和分散驱动,这与许多地表河口观察到的情况非常相似(Moore, 1999, Moore, 2025)。地下河口的一个显著特点是,流经该系统的地下水会与含水层沉积物发生反应而发生显著变化。这些反应将化学示踪剂和溶解成分释放到含水层中的流体中。通过SGD,部分226Ra和溶解成分被输送到海洋中,从而在含水层沉积物中留下226Ra相对于230Th的亏损。
然而,迄今为止尚未直接观察到含水层沉积物中的226Ra亏损。这种情况主要是由于测量沉积物中226Ra/230Th不平衡的技术挑战所致。历史上,226Ra的测量通常依赖于传统的放射性技术,需要使用超过1000毫升的孔隙水样本和超过2.0克的沉积物样本(Cochran and Krishnaswamy, 1980; Charette et al., 2012)。实际上,从沿海海洋的海底采集如此大量的孔隙水和沉积物并不总是可行的。在这方面,我们最近开发了一种新方法,可以使用高灵敏度的ICP-MS在大约10毫升的孔隙水或0.1克的沉积物中精确测定226Ra(Yuan et al., 2023)。借助这一技术进步,我们首次能够利用226Ra/230Th不平衡来追踪大型地下河口中的SGD路径。我们测量了中国珠江水下古三角洲中两个约30米长的沉积物岩心中的溶解226Ra、总226Ra和230Th的活性。此外,还在地表河口的盐度梯度上收集了额外的地表沉积物样本,并分析了总226Ra和230Th的活性(见图1)。基于一维(1-D)传输-反应模型,我们估算了来自地表沉积物的226Ra的再生通量和从珠江地下河口流出的SGD通量。我们相信,我们的研究将对全球其他SGD研究具有广泛的意义。

章节片段

226Ra/230Th不平衡原理

镭-226和钍-230是238U衰变链中自然存在的放射性核素。在海洋沉积物中,226Ra(半衰期=1,600年)以已知速率从与颗粒紧密结合的230Th(半衰期=75,690年)中不断产生(Cochran and Krishnaswami, 1980, Bourdon et al., 2003)。与高度反应性的230Th不同,226Ra在淡水和海水中的地球化学行为表现出显著差异。在地表河口的淡水端元中,226

地表沉积物中总226Ra和230Th的放射性不平衡

表S1给出了珠江河口地表沉积物中的孔隙水盐度、沉积物孔隙度、总226Ra(226RaT)和230Th(230ThT)的活性,以及226RaT/230ThT的活性比。我们的结果清楚地表明,在地表河口的淡水端元中,总226Ra和230Th处于长期平衡状态(见图2)。然而,在混合区的盐度梯度上,总226Ra/230Th的活性比迅速下降。

226Ra的一维传输-反应模型

含水层沉积物中的总226Ra包括两个组成部分:1)可交换的组分,它要么溶解在液相中,要么结合在沉积物固体表面;2)紧密结合在矿物晶格中的组分,因此在沉积物-海水相互作用过程中不参与离子交换。可交换226Ra(Raex)的活性及其产生率(Thex)可以通过测量总226Ra和230Th(即RaT和ThT)来估算

结论性评论

海底地下水排放最初被定义为“从大陆边缘到沿海海洋的所有水流,无论流体成分和驱动力如何”(Burnett et al., 2003)。这一早期的SGD定义并未排除在沉积物-水界面发生的局部传输过程,如物理重塑、剪切流和生物灌溉。然而,由于物理重塑、剪切流和生物灌溉引起的通量并不能真正反映

CRediT作者贡献声明

李云婷:写作 – 审稿与编辑,写作 – 原始草稿,方法论,正式分析,数据管理。钟胜:写作 – 审稿与编辑,正式分析,数据管理。尹琳成:写作 – 审稿与编辑。青泉红:写作 – 审稿与编辑。姚金晨:写作 – 审稿与编辑。杨守业:写作 – 审稿与编辑。罗一鸣:写作 – 审稿与编辑。罗杰·弗朗索瓦:写作 – 审稿与编辑。蔡平河:写作 – 审稿与编辑,写作 – 原创

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

致谢

本工作得到了中国自然科学基金(NSFC)的支持,项目编号为4237603692058205。感谢Pingping Mi在本研究中的后勤支持。同时感谢
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