作为锂离子电池（Li-ion batteries, SIBs）的一种成本效益高且可持续的替代品，钠离子电池（Na-ion batteries, SIBs）预计将在电网规模的能量储存和低速电动汽车中得到广泛应用[[1], [2], [3], [4], [5]]。与Li+插入石墨阳极不同，Na+离子在碳材料（例如硬碳）中的储存机制非常复杂，主要涉及Na+在开放表面/缺陷位点的吸附和在封闭纳米孔中的准金属钠填充，分别对应于1.0至0.1 V之间的高电压区域和0.1 V以下的低电压区域[[6], [7], [8], [9], [10]]。显然，钠储存机制对碳相结构的强烈依赖性为SIBs中碳阳极的结构设计和调控提供了巨大的机会。近年来，人们一直在努力创造更合适的封闭纳米孔以增强0.1 V以下的钠填充能力，因为长时间且稳定的低电压平台对于提高SIB全电池的输出电压和能量密度更为直接和关键[[11], [12], [13], [14], [15]]。
目前，碳材料中封闭纳米孔的创造可以分为两种典型的技术路线。第一种采用“渐进式”策略，通过预氧化[[16], [17], [18]]、模板化[[19], [20], [21]]、蚀刻[[22], [23], [24]]以及前驱体的成分调整[[25], [26], [27]]从零开始生成和调控封闭纳米孔，从而显著增加碳材料的孔隙率。第二种采用“递减式”策略，从具有高表面积和开放孔的碳基材料开始，使用孔填充技术（如碳筛分[28]、碳填充[29,30]和活性炭的沥青涂层[31]）来封闭开放孔结构，从而显著降低碳材料的孔隙率。尽管上述策略有效地增加了封闭纳米孔的数量和低电压区域容量，但处理过程相对复杂，需要外部干预，并可能引入外来污染物。这引发了一个非常有趣且重要的科学问题：是否可以通过施加高能量刺激（如热或光）直接触发碳原子的快速重排，使碳孔像气泡一样聚合、合并和密封，从而获得具有更高钠孔填充能力的碳材料？
向碳原子注入瞬时高温（例如热脉冲）无疑是驱动它们局部键合和重排的最直接方法[[32], [33], [34], [35]]。更重要的是，通过控制脉冲的温度和持续时间，可以在不同的能量输入下实现多种动力学控制的结构，这与传统稳态高温过程所实现的热力学控制结构有根本不同。闪蒸焦耳加热（Flash Joule heating）是一种近年来迅速发展的代表性瞬态高温技术[[36], [37], [38]]。它允许超快的加热速率，范围从103到105°C s?1，使碳材料能够迅速达到1000°C以上的温度。Tour及其同事合成的闪蒸石墨烯和其他 allotropes [39,40]，以及我们之前报道的硬/软碳的有效调控 [34,41]，展示了这种方法在调节碳材料结构（包括其石墨化程度和孔隙率）方面的巨大潜力。
基于上述考虑，我们提出了一种颠覆性的碳孔超快热重组策略。通过施加瞬态高温脉冲，超高表面积活性炭（AC）中的开放孔可以在几秒钟内转化为尺寸合适且具有良好石墨化的封闭纳米孔，从而生成一种独特的自封闭碳（SC）材料，表现出超高的低电压区域容量（图1）。通过精确控制热脉冲的温度和脉冲宽度（1600°C，20秒），即通过注入适当的能量，商业AC转化为SC碳的过程中，开放孔的表面积（即Brunauer-Emmett-Teller表面积）从952.5 m2 g?1显著减少到125.8 m2 g?1，而总孔表面积从1961 m2 g?1增加到2120 m2 g?1，表明绝大多数开放孔直接转化为封闭纳米孔。更重要的是，瞬态热脉冲能够将SC碳的结晶度精确锁定在合理的水平（图S1），从而避免了传统高温过程过度石墨化对钠离子传输和储存的不利影响。这种剧烈的碳孔重组从根本上改变了AC的钠储存行为，不仅使可逆容量从132.6 mAh g?1显著增加到386 mAh g?1，还实现了342 mAh g?13V2(PO4)3 pouch全电池具有高达259.2 Wh kg?1的能量密度。我们通过强烈的孔重组直接将高表面积AC转化为高平台容量钠储存SC碳的概念，为高能量密度SIB阳极材料的设计和合成开辟了一条颠覆性的途径。
