氢增浓压缩天然气（HCNG）作为燃料的SI发动机温室气体及二氧化碳当量排放分析 Hamza Ahmad Salam, Muhammad Farhan, Guoqiang Zhang, Tianhao Chen, Muhammad Ihsan Shahid, Anas Rao, Long Jiang, Xin Li, Fanhua Ma

《Energies》：Greenhouse Gas and CO2-Equivalent Emissions Analysis of SI Engine Fueled by Hydrogen-Enriched Compressed Natural Gas (HCNG) Hamza Ahmad Salam, Muhammad Farhan, Guoqiang Zhang, Tianhao Chen, Muhammad Ihsan Shahid, Anas Rao, Long Jiang, Xin Li and Fanhua Ma

　　摘要
以化石燃料为动力的内燃机是温室气体（GHG）排放的主要来源。本研究分析并预测了使用富氢压缩天然气（HCNG）作为燃料的火花点火（SI）发动机的温室气体排放。实验在化学计量条件下进行，通过改变氢气比例（0–50%）、EGR比率（0–23%）、发动机转速（900 rpm–1500 rpm）、发动机负荷（25–75%）和点火正时（8–49 °CA bTDC），分析了三元催化转化器（TWC）前后?排放情况。在TWC之前，当氢气比例从HCNG0%增加到HCNG40%，在1500 rpm、50%负荷和23% EGR条件下，总温室气体排放量从184.3 g/kWh减少到65.17 g/kWh。同样地，对于HCNG20%在900 rpm和30%负荷的情况下，TWC将CO、CH4和NOx的二氧化碳当量排放量分别从18.531 g/kWh、8.149 g/kWh和9.057 g/kWh减少到7.013 g/kWh、1.626 g/kWh和0.429 g/kWh。皮尔逊相关性分析显示了运行参数与温室气体排放之间的强线性关系。此外，使用四种高斯过程回归（GPR）模型来预测排放量：平方指数核、指数核、Matern 5/2核和有理二次核。其中，指数核表现出最高的预测准确性，CO、CH4和NOx的RMSE值分别为0.098、0.022和0.035，相应的R2值分别为0.999、0.807和0.996。本研究的结果为温室气体排放提供了宝贵的见解，并支持开发更清洁、更高效的HCNG发动机。

1. 引言
全球车辆使用的快速增长显著增加了化石燃料的消耗，尤其是汽油和柴油，因为它们具有高能量密度和经济可行性。然而，这些燃料的大规模燃烧会产生大量的温室气体（GHG）排放和有害空气污染物，导致环境退化、更严格的排放法规以及对公共健康的严重风险[1]。全球范围内，能源生产占总温室气体排放量的大约73.2%，其中交通运输部门占16.2%。具体来说，道路交通占全球排放量的11.9%，在欧洲这一比例上升至19.4%[2]。汽车尾气中的主要污染物包括一氧化碳（CO）、二氧化碳（CO2）、甲烷（CH4）和氮氧化物（NOx）[3]，这些都对温室效应有贡献，并对健康构成重大威胁[4]。这些问题突显了迫切需要更清洁的燃烧策略和替代燃料，以减少道路交通系统的温室气体排放和受监管的污染物。
在温室气体和空气污染物中，CO2和CH4被归类为直接温室气体，因为它们具有显著的热捕获潜力[5]。相比之下，CO和NOx作为间接气候强迫因子，通过改变强效温室气体（如对流层臭氧和甲烷）的浓度和寿命来影响大气化学[6]。CO与羟基（OH）自由基反应，降低大气的氧化能力并促进臭氧的形成，特别是在NOx富集的环境中[6]。同样，NOx排放（由一氧化氮（NO）和二氧化氮（NO2）组成）也会促进臭氧的形成和光化学烟雾，尤其是在高碳氢化合物存在的情况下[7,8]。为了评估直接和间接的气候影响，通常使用全球变暖潜能（GWP）指标将排放量表示为二氧化碳当量（）。在100年的时间范围内，CH4和N2O的变暖潜能分别是CO2的27.9倍和273倍[9,10]。然而，GWP对于短寿命和反应性物种（如NOx）存在局限性，其间接气候效应取决于排放源、位置、大气条件和时间范围[11,12,13,14]。因此，GWP提供了对发动机尾气排放总体气候影响的更全面表示。
为了遵守日益严格的排放法规，采用了三种主要策略：使用先进燃料、缸内净化和尾气后处理，这些通常通过发动机改进和燃料性质优化来支持[15,16]。在先进燃料中，富氢压缩天然气（HCNG）具有显著的环境效益，包括较低的温室气体排放、可再生性和与现有发动机的兼容性[17]。然而，使用氢燃料的发动机可能会比传统化石燃料排放略高的NOx[18]。为了进一步减少NOx排放，特别是在发动机冷启动时排放最为明显的情况下，研究人员探索了减少过量空气比（λ）和延迟喷射正时的策略[19,20]。废气再循环（EGR）在减少NOx形成方面也非常有效，同时还有助于降低火花点火发动机的节流损失，从而优化成本和效率[21]。尽管EGR在减少NOx排放方面有效，但过高的EGR比率可能会对发动机性能产生负面影响[22]。为了遵守排放法规，广泛采用了DPF、SCR尤其是TWC等后处理技术。这些系统可以将排放量减少高达90%，其中TWC在达到法规规定的NOx限值方面起着关键作用[23,24,25]。因此，将HCNG燃烧与优化的EGR和有效的后处理系统相结合，是一种有前景的方法，可以在不进行重大发动机重新设计的情况下实现未来的排放目标。
氢气因其无碳燃烧特性而被越来越多地认为是减少交通运输部门温室气体排放的关键过渡燃料。与此转变一致，未来的法规如EURO VII旨在收紧NOx和CO2排放的限制，目标是在2025年前减少15%，在2030年前减少37.5%[26]。多项研究还强调了在富氢运行下减少CO2/HC排放与增加NOx之间的权衡[27,28,29,30,31,32,33]。同时，先进的建模和机器学习方法被广泛用于预测不同运行条件下的发动机性能和排放。支持向量机（SVM）和高斯过程回归（GPR）等模型在预测HCNG燃料发动机的NOx、燃料消耗和燃烧稳定性方面表现出高精度[34,35,36,37,38]。尽管在燃烧改进和排放预测技术方面取得了广泛进展，但在实际HCNG运行条件下综合评估温室气体排放和气候影响仍不够充分。
基于文献回顾，虽然许多研究探讨了替代燃料和排放控制策略，但没有一项研究全面评估了在广泛运行条件下HCNG发动机的温室气体排放和气候影响。因此，本研究的主要目标是通过框架量化HCNG燃烧的直接和间接气候影响，从而填补这一知识空白。具体来说，这项工作解决了当前知识中的三个关键限制：（1）缺乏基于的HCNG排放的全面评估；（2）对氢气比例、EGR、发动机负荷和点火正时对温室气体排放的综合影响的理解有限；（3）缺乏在实际情况下整合有无TWC的发动机排放的预测模型。为此，系统研究了不同氢气比例（0–50%）的HCNG混合物，在不同的发动机转速（900–1500 rpm）、负荷（25–75%）和EGR比率（0–23%）下进行实验，并测量了TWC前后的排放量。使用高斯过程回归（GPR）模型预测CO、CH4和NOx排放，而皮尔逊相关系数量化了发动机参数与排放量之间的关系。从实际应用的角度来看，本研究的结果为发动机制造商提供了一个校准框架，以优化HCNG策略，以符合排放标准。此外，开发的预测模型通过模拟排放权衡来减少开发时间和成本，最终支持部署更清洁、更高效的重型发动机，符合全球脱碳目标。

2. 方法论
2.1. 实验设置
实验是在YCK11360N-60重型六缸火花点火（SI）发动机（广西玉柴机械有限公司，中国玉林）上进行的，该发动机与涡流测功机相连。使用Kistler 2613B曲轴角编码器（Kistler，瑞士温特图尔）精确监测曲轴位置（灵敏度0.1–6，工作速度范围1–2 × 104 rpm）。使用Kistler 6117 N压电压力传感器（Kistler，瑞士温特图尔）记录101个循环内的缸内压力（测量范围0–20 MPa，灵敏度?16.8 pC/bar，分辨率0.1 °CA）。使用HORIBA MEXA-7100分析仪（HORIBA有限公司，日本京都）分析尾气排放。为了调节废气再循环，使用了三菱EGR阀（三菱电机，东京，日本），同时结合了水-空气热交换器以降低再循环前的废气温度。专利双燃料供应系统（中国专利号ZL00710175797.9）实现了氢气与压缩天然气的精确在线混合，氢气流量由ALICAT阀（Alicat Scientific，美国亚利桑那州图森）控制（容量0.5 (S) CCM–1500 (S) LPM，置信度98.5%时精度±0.4%）。使用基于科里奥利力的Micro Motion质量流量计（Micro Motion，美国科罗拉多州博尔德）测量燃料流量，而进气流量则使用Toceil 20N100114LI热流量计（Toceil，中国）进行量化（工作范围0–1000 Nm3/h，精度±1%）。实验设施的完整示意图如图1所示。YCK11360N-60发动机的技术规格见表1，而本研究中采用的运行参数（表2和表3）是根据发动机的功能限制和制造商推荐的运行窗口选择的。这些约束用于设计实验（DOE），确保所有测试条件都在SI发动机的实际运行范围内。
2.2. 机器学习方法
使用MATLAB R2023b和通过Regression Learner App（RLA）实现的多种回归技术预测发动机排放。应用高斯过程回归（GPR）来预测排放。输入特征包括发动机转速、负荷、EGR比率、HCNG混合比例和点火正时，以确保有效的排放预测。
2.2.1. 高斯过程回归（GPR）
高斯过程回归是一种基于核的非参数方法，用于建模复杂数据集。训练数据集定义为，相应的输出为。GPR模型表示为
(1)
其中是回归系数向量，表示高斯噪声。协方差矩阵使用核函数构建：
(2)
平方指数核
平方指数核是一种常用的平滑径向基函数，在GPR中表现良好：
(3)
它假设函数可以无限次微分，适用于建模平滑变化。
Matern 5/2核
Matern 5/2核提供可控的平滑度：
(4)
它比平方指数核的平滑度低，适用于建模中等粗糙的函数。
指数核
指数核对应于Matern家族，其中v = 1/2：
(5)
它产生连续但不可微分的函数，允许不规则变化的建模。
有理二次核
有理二次核可以解释为不同长度尺度的平方指数核的混合：
(6)
它特别适用于显示多尺度变化的数据集。
在本研究中，表示输入向量，表示这些点之间的欧几里得距离。特征长度尺度由表示，而表示信号的标准差。对于有理二次核，α是一个正的形状参数，用于控制不同长度尺度的相对权重[42]。
2.3. 皮尔逊相关系数（PCC）
皮尔逊相关系数用于评估表3中列出的运行条件下输入变量与排放量之间的线性关系。其值范围从-1到1，其中系数1表示完美的正线性相关，0表示没有任何线性关系，-1表示完美的负线性相关。系数的符号由回归线的斜率决定：正斜率表示正相关，负斜率表示负相关[43]。
(7)
在这个公式中，Covariance (x, y)表示输入变量和输出变量之间的协方差，和分别表示输入变量和输出变量的标准差。结果与讨论
本研究分为两个主要部分：第一部分分析了在广泛运行条件下的温室气体（GHG）排放情况（见表2和表3）；第二部分使用高斯过程回归（GPR）预测GHG排放，并通过皮尔逊相关系数（PCC）评估各种因素之间的关系（见表5）。通过结合实验分析和机器学习预测，本研究旨在提高HCNG燃料发动机的GHG排放控制效果，为开发更清洁、更高效的重型发动机做出贡献。

表4. TWC前后排放的高斯过程回归（GPR）结果。
表5. 不同运行条件下的皮尔逊相关系数结果。

3.1. 催化转化器前的GHG排放
3.1.1. 甲烷（CH4）排放
图2展示了在30%和50%负载条件下，甲烷排放量随氢气比例、点火正时和废气再循环（EGR）比的变化。在图2a中，对于HCNG0%且在900转/分钟（rpm）和30%负载的情况下，随着点火正时的提前，甲烷排放量增加。这种行为归因于由于提前燃烧导致甲烷氧化不完全，使得峰值压力和温度发生在上止点（bTDC）之前，从而减少了有效的膨胀行程并限制了燃烧后的甲烷氧化。在固定点火正时为14°CA bTDC时，将EGR比率从0%增加到2.5%、6.6%和8.8%，甲烷排放量分别从0.661克/千瓦时增加到0.666克/千瓦时、0.687克/千瓦时和0.702克/千瓦时，随着EGR比率的增加，甲烷排放量净增加了5.81%。

图2. 氢气比例和EGR比率对甲烷排放的影响。
(a) HCNG0%，900 rpm；
(b) HCNG30%，900 rpm；
(c) HCNG50%，900 rpm；
(d) EGR 3.5%，900 rpm；
(e) HCNG20%，1500 rpm；
(f) EGR 23%，1500 rpm。
在图2b中，对于HCNG30%且在900 rpm和30%负载的情况下也观察到了类似的趋势。在14°CA bTDC时，将EGR比率从0%增加到2.2%、4.2%和6%，甲烷排放量分别从0.425克/千瓦时增加到0.447克/千瓦时、0.496克/千瓦时和0.506克/千瓦时，整个0–9.1% EGR范围内甲烷排放量总体增加了17.86%。甲烷排放对EGR的较高敏感性归因于混合气的稀释效应以及气缸内温度的降低，这减缓了甲烷的氧化反应。

对于HCNG50%，如图2c所示，由于氢气富集改善了燃烧特性（包括更高的火焰速度和更强的混合气反应性），总体甲烷排放量低于HCNG0%和HCNG30%。然而，增加EGR和提前点火正时仍然会导致甲烷排放量的增加。在900 rpm和30%负载条件下，点火正时为20°CA bTDC时，EGR比率分别为0%、4%、8%和16.3%，甲烷排放量分别为0.409克/千瓦时、0.413克/千瓦时、0.418克/千瓦时和0.419克/千瓦时，随着EGR比率的增加，甲烷排放量总体增加了2.35%。

相比之下，图2d显示，在900 rpm、30%负载和3.5% EGR（14°CA bTDC）条件下，将氢气比例从0%增加到10%、20%、30%和50%，甲烷排放量分别从0.661克/千瓦时减少到0.571克/千瓦时、0.530克/千瓦时、0.495克/千瓦时和0.407克/千瓦时，因此相对于HCNG0%，HCNG50%的甲烷排放量减少了59.03%。这种减少主要归因于氢气辅助的火焰传播和氧化反应的增强，显著抑制了甲烷的排放。

图2e展示了在1500 rpm和30%负载条件下HCNG20%的甲烷排放特性。甲烷排放量随点火正时的提前而增加；然而，应用EGR可以有效抑制甲烷排放。在24°CA bTDC时，EGR比率分别为0%、5%和10%，甲烷排放量分别从0.668克/千瓦时减少到0.124克/千瓦时和0.153克/千瓦时，相对于0% EGR条件减少了56.22%。

最后，图2f展示了在1500 rpm、50%负载和23% EGR比率条件下，氢气富集和高EGR的联合效应。在43°CA bTDC时，将氢气比例从0%增加到40%，甲烷排放量从0.191克/千瓦时显著减少到0.024克/千瓦时，减少了87.40%。总体而言，氢气富集和EGR的联合应用对甲烷排放的影响有限，其效果主要体现在改善燃烧和混合气稀释上。类似的甲烷排放趋势已在先前的研究[22,44,45,46]中报道。

3.1.2. 一氧化碳（CO）排放
图3展示了在30%和50%负载条件下，CO排放量随氢气比例、点火正时和废气再循环（EGR）比率的变化。在图3a中，对于HCNG0%且在900 rpm和30%负载的情况下，CO排放量随点火正时的提前而增加。这种趋势归因于氧气可用性的减少和燃烧时间的缩短，这限制了CO完全氧化为CO2的过程。在固定点火正时为14°CA bTDC时，将EGR比率从0%增加到2.5%、4.5%和6.6%，CO排放量分别从8.838克/千瓦时减少到8.203克/千瓦时、8.103克/千瓦时、7.910克/千瓦时和6.788克/千瓦时，随着EGR比率的增加，CO排放量净减少了23.19%。

图3. 氢气比例和EGR比率对CO排放的影响。
(a) HCNG0%，900 rpm；
(b) HCNG30%，900 rpm；
(c) HCNG50%，900 rpm；
(d) EGR 3.5%，900 rpm；
(e) HCNG20%，1500 rpm；
(f) EGR 23%，1500 rpm。在图3b中，对于HCNG30%且在900 rpm和30%负载的情况下也观察到了类似的趋势。在固定点火正时为14°CA bTDC时，将EGR比率从0%增加到2.2%、4.2%和6%，CO排放量分别从8.504克/千瓦时减少到8.266克/千瓦时、7.717克/千瓦时和7.029克/千瓦时，整个0–9.1% EGR范围内CO排放量总体减少了34.41%。

对于HCNG50%，如图3c所示，在900 rpm和30%负载条件下，随着EGR比率的增加，CO排放量总体呈下降趋势。在点火正时为20°CA bTDC时，EGR比率分别为0%、4%、8%和12.4%，CO排放量分别为7.112克/千瓦时、7.501克/千瓦时、6.889克/千瓦时和5.147克/千瓦时，随着EGR比率的增加，CO排放量总体减少了34.33%。在低EGR比率下CO排放量的轻微增加归因于氧气浓度的降低，而较高的EGR比率通过改善混合和延长有效氧化时间促进了氧化反应。

然而，图3d显示，在900 rpm、30%负载和3.5% EGR条件下，将点火正时从8°CA bTDC提前到30°CA bTDC会导致CO排放量增加。这种行为是由于过度提前点火导致燃烧不完全，使得峰值气缸压力和温度进一步提前到上止点（bTDC）之前，从而缩短了有效膨胀行程并限制了CO的氧化。在14°CA bTDC时，氢气比例为0%、10%、20%、30%和50%时，CO排放量分别为8.646克/千瓦时、8.596克/千瓦时、7.209克/千瓦时和6.953克/千瓦时，因此相对于HCNG0%，HCNG50%的CO排放量减少了25.71%。

在更高的发动机转速下，图3e展示了在1500 rpm和30%负载条件下HCNG20%的CO排放特性。甲烷排放量随点火正时的提前而增加；然而，应用EGR可以有效缓解这种增加。在24°CA bTDC时，EGR比率分别为0%、5%和10%，CO排放量分别从6.449克/千瓦时减少到5.942克/千瓦时和5.808克/千瓦时，相对于0% EGR条件减少了25.45%。

最后，图3f展示了在1500 rpm、50%负载和23% EGR比率条件下，氢气富集和高EGR的联合效应。在43°CA bTDC时，将氢气比例从0%增加到40%，CO排放量从0.191克/千瓦时显著减少到0.024克/千瓦时，减少了87.40%。总体而言，氢气富集和EGR的联合应用对甲烷排放的影响有限，其效果主要体现在改善燃烧和混合气稀释上。类似的甲烷排放趋势已在先前的研究[22,44,45,46]中报道。

3.1.3. 氮氧化物（NOx）排放
图4展示了在30%和50%负载条件下，NOx排放量随氢气比例、点火正时和废气再循环（EGR）比率的变化。在图4a中，对于HCNG0%且在900 rpm和30%负载的情况下，NOx排放量随点火正时的提前而增加。这种行为归因于气缸内温度的升高、停留时间的延长以及氧气可用性的增加，这些因素是控制热NOx形成的主要因素[47,48]。在固定点火正时为14°CA bTDC时，将EGR比率从0%增加到2.5%、4.5%和6.6%，NOx排放量分别从2.013克/千瓦时减少到1.941克/千瓦时、1.591克/千瓦时和1.169克/千瓦时，随着EGR比率的增加，NOx排放量净减少了73.56%。

图4. 氢气比例和EGR比率对NOx排放的影响。
(a) HCNG0%，900 rpm；
(b) HCNG30%，900 rpm；
(c) HCNG50%，900 rpm；
(d) EGR 3.5%，900 rpm；
(e) HCNG20%，1500 rpm；
(f) EGR 23%，1500 rpm。在图4b中，对于HCNG30%且在900 rpm和30%负载的情况下也观察到了类似的趋势。在14°CA bTDC时，将EGR比率从0%增加到2.2%、4.2%和6%，NOx排放量分别从1.981克/千瓦时减少到1.897克/千瓦时、1.731克/千瓦时和1.544克/千瓦时，整个0–9.1% EGR范围内NOx排放量总体减少了64.69%。

对于HCNG50%，如图4c所示，在900 rpm和30%负载条件下，随着EGR比率的增加，NOx排放量总体上呈下降趋势。在点火正时为20°CA bTDC时，EGR比率分别为0%、4%、8%和12.4%，NOx排放量分别为7.112克/千瓦时、7.501克/千瓦时、6.889克/千瓦时和5.147克/千瓦时，随着EGR比率的增加，NOx排放量总体减少了34.33%。在低EGR比率下的轻微增加归因于氧气浓度的降低，而较高的EGR比率通过改善混合和延长有效氧化时间促进了氧化反应。

氢气富集（0–50%）对CO排放的减少主要归因于燃料混合物的碳氢比（C/H）降低，减少了CO形成的碳量并提高了燃烧的完整性。

相比之下，图3d显示，在900 rpm、30%负载和3.5% EGR条件下，将点火正时从8°CA bTDC提前到30°CA bTDC会导致CO排放量增加。这种行为是由于过度提前点火导致燃烧不完全，使得峰值气缸压力和温度进一步提前到上止点（bTDC）之前，从而缩短了有效膨胀行程并限制了CO的氧化。在14°CA bTDC时，氢气比例为0%、10%、20%、30%和50%时，CO排放量分别为8.646克/千瓦时、8.596克/千瓦时、7.209克/千瓦时和6.749克/千瓦时，因此相对于HCNG0%，HCNG50%的CO排放量减少了25.71%。

在更高的发动机转速下，图3e展示了在1500 rpm和30%负载条件下HCNG20%的CO排放特性。甲烷排放量随点火正时的提前而增加；然而，应用EGR可以有效缓解这种增加。在24°CA bTDC时，EGR比率分别为0%、5%和10%，CO排放量分别从6.449克/千瓦时减少到5.942克/千瓦时和5.808克/千瓦时，相对于0% EGR条件减少了25.45%。

最后，图3f展示了在1500 rpm、50%负载和23% EGR比率条件下，氢气富集和高EGR的联合效应。在43°CA bTDC时，将氢气比例从0%增加到40%，CO排放量从9.414克/千瓦时显著减少到0.024克/千瓦时，减少了87.40%。总体而言，氢气富集和EGR的联合应用对CO排放的影响有限，其效果主要体现在改善燃烧和混合气稀释上。类似的CO排放趋势已在先前的研究[22,44,45,46]中报道。

尽管CO不是一种直接的温室气体，但由于其对空气质量的影响及其作为间接气候因素的作用，它仍然很重要。由于CO水平反映了燃烧的完整性，因此观察到的氢气比例、EGR率和点火正时的变化为HCNG的燃烧行为提供了宝贵的见解。

3.1.4. 氮氧化物（NOx）排放
图4展示了在30%和50%负载条件下，NOx排放量随氢气比例、点火正时和废气再循环（EGR）比率的变化。在图4a中，对于HCNG0%且在900 rpm和30%负载的情况下，NOx排放量随点火正时的提前而增加。这种行为归因于气缸内温度的升高、在高温下的停留时间延长以及氧气可用性的增加，这些因素是控制热NOx形成的主要因素[47,48]。在固定点火正时为14°CA bTDC时，将EGR比率从0%增加到2.5%、4.5%和6.6%，NOx排放量分别从2.013克/千瓦时减少到1.941克/千瓦时、1.591克/千瓦时和1.169克/千瓦时，随着EGR比率的增加，NOx排放量净减少了73.56%。

图4. 氢气比例和EGR比率对NOx排放的影响。
(a) HCNG0%，900 rpm；
(b) HCNG30%，900 rpm；
(c) HCNG50%，900 rpm；
(d) EGR 3.5%，900 rpm；
(e) HCNG20%，1500 rpm；
(f) EGR 23%，1500 rpm。在图4b中，对于HCNG30%且在900 rpm和30%负载的情况下也观察到了类似的趋势。在14°CA bTDC时，将EGR比率从0%增加到2.2%、4.2%和6%，NOx排放量分别从1.981克/千瓦时减少到1.897克/千瓦时、1.731克/千瓦时和1.544克/千瓦时，整个0–9.1% EGR范围内NOx排放量总体减少了64.69%。

对于HCNG50%，如图4c所示，在900 rpm和30%负载条件下，随着EGR比率的增加，NOx排放量总体上呈下降趋势。在点火正时为20°CA bTDC时，EGR比率分别为0%、4%、8%和12.4%，NOx排放量分别为7.112克/千瓦时、7.501克/千瓦时、6.889克/千瓦时和5.147克/千瓦时，随着EGR比率的增加，NOx排放量总体减少了34.33%。在低EGR比率下的轻微增加归因于氧气浓度的降低，而较高的EGR比率通过改善混合和延长有效氧化时间促进了氧化反应。

氢气富集（0–50%）对CO排放的减少主要归因于燃料混合物的碳氢尽管NNH是一种高度短暂的中间体，但它在快速生成NO以及随后的氮化学反应中起着关键作用。此外，在富燃料和高温条件下，含有氮的中间体（如HCN和HNCN）可能通过CNG中的碳氢化合物片段与氮自由基之间的相互作用形成。增加氢含量可以提高火焰速度和峰值温度，从而增加通过自由基途径激活N2的可能性，而不是通过直接分子反应。因此，即使总体当量比得到控制，增加氢的混合比例也可以增加与快速生成NO相关的机制的贡献[48]。

3.1.4. 二氧化碳排放
图5展示了在30%和50%负荷条件下，二氧化碳排放量与氢比例、点火正时和EGR比率的关系。对于900转/分钟、30%负荷的HCNG0%，随着点火正时的提前，二氧化碳排放量增加，这是因为燃烧更加完全；而EGR通过延长燃烧时间促进了CO和未燃烧碳氢化合物的火焰后氧化，进一步增强了二氧化碳的生成，尽管峰值温度有所降低。在固定的14°CA bTDC点火正时下，将EGR比率从0%增加到2.5%、4.5%、6.6%和8.8%，二氧化碳排放量分别增加到108.33克/千瓦时、110.67克/千瓦时、111.75克/千瓦时和112.95克/千瓦时，即从0%增加到8.8%时净增加了4.97%。

图5. 氢比例和EGR比率对二氧化碳排放的影响。(a) HCNG0%，900转/分钟；(b) HCNG30%，900转/分钟；(c) HCNG50%，900转/分钟；(d) EGR 3.5%，900转/分钟；(e) HCNG20%，1500转/分钟；(f) EGR 23%，1500转/分钟。在900转/分钟、30%负荷的HCNG30%情况下，图5b中也观察到了类似的趋势。在14°CA bTDC点火正时下，将EGR比率从0%增加到2.2%、4.2%、6%和9.1%，二氧化碳排放量分别增加到82.03克/千瓦时、89.65克/千瓦时、91.45克/千瓦时和93.48克/千瓦时，即在0%到9.1%的EGR范围内总体增加了13.54%。然而，尽管有这种增加，总体二氧化碳排放量仍然低于HCNG0%的情况，主要是由于富氢燃料的碳含量较低。

对于HCNG50%，如图5c所示，由于燃料的碳氢比较低以及氢富集带来的燃烧特性改善（包括更高的火焰速度和更好的混合反应性），二氧化碳排放量进一步减少。在900转/分钟、30%负荷和20°CA bTDC点火正时下，EGR比率分别为0%、4%、8%、12.4%和16.3%时，二氧化碳排放量分别为75.75克/千瓦时、77.01克/千瓦时、78.52克/千瓦时和80.40克/千瓦时，即从0%增加到16.3%时总体增加了7.12%。

相比之下，图5d显示，在900转/分钟、30%负荷和3.5% EGR（14°CA bTDC）条件下，随着氢比例从0%增加到10%、20%、30%、40%和50%，二氧化碳排放量分别从113.05克/千瓦时减少到108.97克/千瓦时、89.09克/千瓦时、85.10克/千瓦时和83.22克/千瓦时，因此相对于HCNG0%，HCNG50%的运行实现了29.03%的二氧化碳排放减少。这种减少主要是由于氢富集导致单位能量输入的碳含量大幅降低，这超过了与更快燃烧相关的氧化效率的提高。

图5e展示了在1500转/分钟、30%负荷下HCNG20%的二氧化碳排放特性。随着点火正时的提前和EGR比率的增加，二氧化碳排放量也随之增加。在24°CA bTDC点火正时下，EGR比率分别为0%、5%和10%时，二氧化碳排放量分别从86.22克/千瓦时增加到88.20克/千瓦时和93.05克/千瓦时，相对于0% EGR条件净增加了7.34%。这一趋势反映了在稀释燃烧条件下CO和未燃烧碳氢化合物的氧化增强。

最后，图5f说明了在1500转/分钟、50%负荷和23% EGR比率下，氢富集和高EGR的联合效应。在43°CA bTDC点火正时下，随着氢比例从0%增加到20%、30%和40%，二氧化碳排放量分别从174.48克/千瓦时减少到135.71克/千瓦时、71.97克/千瓦时和53.85克/千瓦时，即随着氢比例从0%增加到40%，二氧化碳排放量大幅减少了69.13%。总体而言，这些结果表明，氢富集通过降低燃料的碳含量在减少二氧化碳排放方面起着主导作用，而EGR主要通过影响燃烧完整性来影响二氧化碳的生成。先前的研究中也报告了类似的二氧化碳排放趋势[22,35]。

3.1.5. 温室气体排放
由于CO、CO2、CH4和NOx的最佳条件并不重合，图2、图3、图4和图5被综合成一个总的温室气体评估（图6），以确定最有利的工作状态。图6展示了氢比例、废气再循环（EGR）比率和发动机转速对总温室气体（GHG）排放的综合影响。在本研究中，总温室气体排放定义为CO、CO2、CH4和NOx排放量的总和，提供了一个全面的指标，用于评估发动机在不同工作条件下的整体排放性能。

图6. 氢比例、EGR和发动机转速对总温室气体排放的影响。(a) EGR 0%，900转/分钟；(b) EGR 23%，1500转/分钟；(c) HCNG50%，900转/分钟；(d) HCNG20%，900转/分钟、1200转/分钟和1500转/分钟。图6a显示了在900转/分钟、30%负荷和0% EGR条件下，氢比例对总温室气体排放的影响。对于HCNG0%、HCNG10%、HCNG20%、HCNG30%和HCNG50%，总温室气体排放量分别为125.6克/千瓦时、121.6克/千瓦时、101.48克/千瓦时、94.93克/千瓦时和87.22克/千瓦时，这表明与HCNG0%相比，HCNG50%的总温室气体排放量大约减少了30.59%，突显了氢富集通过降低燃料碳含量和改善燃烧特性来减少总体排放的有效性。

同样，图6b展示了在1500转/分钟、50%负荷和23% EGR比率下，氢比例对总温室气体排放的影响。在这些条件下，对于HCNG0%、HCNG20%和HCNG30%，总温室气体排放量分别为184.3克/千瓦时、142.23克/千瓦时和78.38克/千瓦时、65.17克/千瓦时，这表明与HCNG0%相比，HCNG40%的总温室气体排放量大约减少了64.64%，表明在较高负荷和EGR条件下，氢富集的减排潜力更加明显。

图6c展示了在900转/分钟、30%负荷和HCNG50%运行条件下，氢比例和EGR比率对总温室气体排放的综合影响。随着EGR比率从0%增加到4%、8%、12.4%和16.3%，总温室气体排放量分别从82.90克/千瓦时增加到84.59克/千瓦时、85.48克/千瓦时和86.86克/千瓦时，即与EGR0%相比增加了7.45%。观察到的增加归因于在稀释燃烧条件下中间物种的氧化增强和二氧化碳生成的增加，尽管NOx排放量有所减少。

图6d显示了在900转/分钟、30%负荷和3.5% EGR（14°CA bTDC）条件下，随着氢比例从0%增加到10%、20%、30%、40%和50%，二氧化碳排放量分别从113.05克/千瓦时减少到108.97克/千瓦时、89.09克/千瓦时、85.10克/千瓦时和83.22克/千瓦时、80.22克/千瓦时。因此，相对于HCNG0%，HCNG50%的运行实现了29.03%的二氧化碳排放减少。这种减少主要归因于氢富集导致单位能量输入的碳含量显著降低，这超过了与更快燃烧相关的氧化效率的提高。

图5e展示了在1500转/分钟、30%负荷下HCNG20%的二氧化碳排放特性。随着点火正时的提前和EGR比率的增加，二氧化碳排放量也随之增加。在24°CA bTDC点火正时下，EGR比率分别为0%、5%和10%时，二氧化碳排放量分别从86.22克/千瓦时增加到88.20克/千瓦时和93.05克/千瓦时，相对于0% EGR条件净增加了7.34%。这一趋势反映了在稀释燃烧条件下CO和未燃烧碳氢化合物的氧化增强。

最后，图5f展示了在1500转/分钟、50%负荷和23% EGR比率下，氢富集和高EGR的联合效应。在43°CA bTDC点火正时下，随着氢比例从0%增加到20%、30%和40%，二氧化碳排放量分别从174.48克/千瓦时减少到135.71克/千瓦时、71.97克/千瓦时和53.85克/千瓦时，即随着氢比例从0%增加到40%，二氧化碳排放量大幅减少了69.13%。总体而言，这些结果表明，氢富集通过降低燃料的碳含量在减少二氧化碳排放方面起着主导作用，而EGR主要通过影响燃烧完整性来影响二氧化碳的生成。类似的二氧化碳排放趋势也在之前的研究中有所报道[22,35]。

3.1.5. 温室气体排放
由于CO、CO2、CH4和NOx的最佳条件并不重合，图2、图3、图4和图5被进一步综合成一个总的温室气体评估（图6），以确定最有利的工作状态。图6展示了氢比例、废气再循环（EGR）比率和发动机转速对总温室气体（GHG）排放的综合影响。在本研究中，总温室气体排放定义为CO、CO2、CH4和NOx排放量的总和，提供了一个全面的指标，用于评估发动机在不同工作条件下的整体排放性能。

图6. 氢比例、EGR和发动机转速对总温室气体排放的影响。(a) EGR 0%，900转/分钟；(b) EGR 23%，1500转/分钟；(c) HCNG50%，900转/分钟；(d) HCNG20%，900转/分钟、1200转/分钟和1500转/分钟。图6a显示了在900转/分钟、30%负荷和0% EGR条件下，氢比例对总温室气体排放的影响。对于HCNG0%、HCNG10%、HCNG20%、HCNG30%和HCNG50%，总温室气体排放量分别为125.6克/千瓦时、121.6克/千瓦时、101.48克/千瓦时、94.93克/千瓦时和87.22克/千瓦时，这表明与HCNG0%相比，HCNG50%的总温室气体排放量大约减少了30.59%，突显了氢富集通过降低燃料碳含量和改善燃烧特性来减少总体排放的有效性。

同样，图6b展示了在1500转/分钟、50%负荷和23% EGR比率下，氢比例对总温室气体排放的影响。在这些条件下，对于HCNG0%、HCNG20%和HCNG30%，总温室气体排放量分别为184.3克/千瓦时、142.23克/千瓦时和78.38克/千瓦时、65.17克/千瓦时，这表明与HCNG0%相比，HCNG40%的总温室气体排放量大约减少了64.64%，表明在较高负荷和EGR条件下，氢富集的减排潜力更加明显。

图6c展示了在900转/分钟、30%负荷和HCNG50%运行条件下，氢比例和EGR比率对总温室气体排放的综合影响。随着EGR比率从0%增加到4%、8%、12.4%和16.3%，总温室气体排放量分别从82.90克/千瓦时增加到84.59克/千瓦时、85.48克/千瓦时和86.86克/千瓦时，即与EGR0%相比增加了7.45%。观察到的增加归因于在稀释燃烧条件下中间物种的氧化增强和二氧化碳生成的增加，尽管NOx排放量有所减少。

图6d显示了在900转/分钟、30%负荷下，随着发动机转速（900转/分钟、1200转/分钟和1500转/分钟）的变化，HCNG20%运行时的总温室气体排放量。在900转/分钟时，总温室气体排放量为97.81克/千瓦时。随着发动机转速增加到1200转/分钟，排放量增加到106.63克/千瓦时，进一步增加到1500转/分钟时，排放量增加到121.32克/千瓦时。与900转/分钟相比，1500转/分钟的总温室气体排放量增加了大约24.0%。这一趋势主要归因于更高的燃料消耗率、更大的热量释放以及在较高发动机转速下的停留时间减少。

随着氢浓度的增加，温室气体排放的减少不仅仅是由于稀释作用。氢富集通过多种机制改变了燃烧过程。其更高的层流火焰速度、更大的热扩散性、更宽的燃限和更小的熄火距离提高了燃烧完整性，减少了未燃烧的CH4和CO的生成。此外，氢的无碳组成以及在较高H2比例下的热效率提高，降低了燃料特定的二氧化碳排放。这些综合效应解释了随着氢含量增加，总温室气体和排放量减少的现象。

3.2. 催化转化器前后温室气体排放的比较
3.2.1. 氢比例对排放的影响
图7展示了在900转/分钟的速度下，氢富集、点火正时和EGR对30%发动机负荷下尾气排放的影响。图7a显示，随着CNG燃料中氢含量的增加，CH4排放量减少，因为氢的添加提高了燃烧效率并减少了未燃烧的碳氢化合物（UHC）。在30%负荷和30°CA bTDC下，TWC之前的CH4排放量分别为0.6557克/千瓦时、0.3934克/千瓦时和0.2885克/千瓦时（对应0%、10%和20%的氢混合物）。TWC之后，在相同的操作条件下，这些值进一步减少到0.0717克/千瓦时、0.0356克/千瓦时和0.0514克/千瓦时。此外，应用了PCC来评估氢添加对CH4排放的影响，并确定这两个变量之间的关系（图8a）。结果显示，在催化转化器之前（BCC）（-0.9566）和之后（ACC）（-0.2557）都有强烈的负相关性，表明CH4排放量随着氢含量的增加而减少。

图7. TWC前后氢比例对排放的影响。(a) CH4；(b) CO；(c) NOx排放。图8. TWC前后皮尔逊相关系数。(a) CH4；(b) CO；(c) NOx排放。图7b显示了随着氢含量的增加，CO排放量减少。氢的添加降低了C/H比率，并由于其有利的点火特性促进了完全燃烧。在30%负荷和30°CA bTDC下，TWC之前的CO排放量分别为9.922克/千瓦时、8.968克/千瓦时和8.297克/千瓦时（对应0%、10%和20%的氢混合物）。TWC之后，在相同的测试条件和点火正时下，这些值下降到3.172克/千瓦时、3.329克/千瓦时和3.116克/千瓦时。此外，使用PCC来评估氢含量和CO排放量之间的相关性（图8b）。结果显示，在BCC（-0.8309）和ACC（-0.2808）下都有强烈的负相关性，表明CO排放量随着氢含量的增加而减少。

图7c展示了在不同氢比例、点火正时和EGR比率下NOx排放的情况。随着点火正时的提前和氢富集，气缸内的温度升高，导致NOx生成增加。在30%负荷和30°CA bTDC下，TWC之前的NOx排放量分别为0.8338克/千瓦时、1.6563克/千瓦时和2.0281克/千瓦时（对应0%、10%和20%的氢混合物）。TWC之后，这些值显著下降到0.0327克/千瓦时、0.0538克/千瓦时和0.0543克/千瓦时，证实了转化器在同一操作条件下的有效性。应用了PCC来评估氢添加对NOx排放的影响（图8c）。与CH4和CO不同，图9b显示了在相同测试条件下的CO排放情况。EGR（废气再循环）会根据应用的比例影响CO排放。在适度水平下，它可能通过降低峰值温度和增强CO2的稳定性来略微减少CO的生成；然而，过度的EGR通常会导致燃烧不完全，从而增加CO排放。在TWC（三效催化转化器）之前，30°CA bTDC（上止点后）时的CO排放量分别为0% EGR时8.9694克/千瓦时、6.6% EGR时8.4119克/千瓦时和8.8% EGR时7.8497克/千瓦时（负载为30%）。TWC之后，与未经处理的废气相比，总体排放量有所下降，尽管观察到一个轻微的上升趋势，相应的数值分别为3.1144克/千瓦时、3.4592克/千瓦时和3.0736克/千瓦时。此外，图8b显示EGR稀释的效果对于BCC（燃烧完全性）（-0.8895）和ACC（碳转化效率）（-0.6052）都表现出强烈的负相关性，表明随着EGR比例的增加，CO排放量减少，这种效果在催化转化器之前更为明显。

图9c描绘了NOx排放情况，由于燃烧温度降低和氧气稀释，NOx排放量随着EGR比例的增加而持续减少。在30%负载和30°CA bTDC时，TWC之前的NOx排放量分别为0% EGR时2.010克/千瓦时、6.6% EGR时1.479克/千瓦时和8.8% EGR时1.0928克/千瓦时。TWC之后，在相同操作条件下，这些排放量显著下降至0.0568克/千瓦时、0.0918克/千瓦时和0.0306克/千瓦时。如图8c所示，EGR稀释的效果对于BCC和ACC都表现出非常强的负相关性（分别为-0.9407和-0.7630），表明随着EGR的增加，NOx排放量大幅减少，这种效果在催化转化器之前更为显著。

上述结果表明，在CNG（压缩天然气）发动机中增加EGR比例可以通过降低缸内温度和氧气可用性来减少CO和NOx等温室气体的排放。EGR通过用惰性废气稀释进气混合物来实现这一点，这会略微减缓燃烧速率，降低氧气浓度，并限制热量释放。HCNG混合物中的氢气存在可以补偿EGR引起的较慢燃烧速率，确保燃烧稳定且完全。因此，对于相同的功率输出，所需的燃料量减少，从而降低了碳排放。三效催化转化器在相同操作条件下通过氧化UHC（未燃烧的碳氢化合物）和CO显著减少了总体温室气体排放。这些发现与先前研究中的趋势[50,51,52]一致。

3.2.3. 发动机转速对排放的影响
图10a展示了在不同发动机转速（900、1200和1500转/分钟）和30%负载下，使用HCNG20%燃料且EGR比例变化时的CH4排放情况。在29°CA bTDC时，由于燃烧不完全，900转/分钟时的CH4排放量相对较高（0.2885克/千瓦时），而在1200转/分钟和1500转/分钟时由于燃烧效率提高，CH4排放量降低（分别为0.00432克/千瓦时和0.1282克/千瓦时）。这些数据是在TWC之前的记录。TWC之后，在相同的操作条件和点火正时下，CH4排放量进一步降至0.0514克/千瓦时、0.0137克/千瓦时和0.0331克/千瓦时。如图8a所示，发动机转速对CH4排放的影响表现出负相关性（分别为-0.5875（BCC）和-0.5107（ACC）。在中等发动机转速下，由于湍流和燃烧效率的提高，CH4排放量减少；但在更高转速下，由于停留时间减少限制了甲烷的完全氧化，CH4排放量再次增加。

图10b显示了在相同发动机转速、负载和EGR条件下，HCNG20%燃料的CO排放情况。由于更好的空气-燃料混合以及氢气的添加和EGR的作用，CO排放量随着发动机转速的增加而减少。在29°CA bTDC之前，900转/分钟、1200转/分钟和1500转/分钟时的CO排放量分别为8.9971克/千瓦时、8.1194克/千瓦时和6.9205克/千瓦时。催化转化器之后，在相同的测试条件下，CO排放量进一步降低至3.2435克/千瓦时、3.0270克/千瓦时和3.1228克/千瓦时。如图8b所示，发动机转速对CO排放的影响表现出非常强的负相关性（分别为-0.9772和-0.5626），表明随着转速的增加，CO排放量显著减少，尤其是在TWC之前。

图10c显示了在相同测试条件下，HCNG20%燃料的NOx排放情况。由于燃烧时间缩短和高温下停留时间减少，以及氢气添加和EGR对缸内温度的调节作用，NOx排放量随着发动机转速的增加而减少。在29°CA bTDC之前，900转/分钟、1200转/分钟和1500转/分钟时的NOx排放量分别为1.2585克/千瓦时、0.9966克/千瓦时和0.8491克/千瓦时。TWC之后，在相同的操作条件和曲轴角度下，这些数值进一步下降至0.0561克/千瓦时、0.0502克/千瓦时和0.0348克/千瓦时。发动机转速的影响也表现出负相关性（分别为-0.8357和-0.7891），表明转速的增加倾向于减少NOx排放（见图8c）。

根据图9的结果，随着发动机转速的增加，CH4排放量增加，而CO和NOx排放量通常减少，这主要是由于在较高转速下湍流和燃烧效率的提高。HCNG混合物中的氢气存在进一步支持了高速下的快速点火和稳定燃烧，补偿了由于EGR引起的燃烧速率减慢。因此，为了产生相同的功率输出，所需的燃料量减少，从而降低了碳排放。三效催化转化器在相同操作条件下通过氧化UHC和CO显著减少了总体温室气体排放。这些发现与先前研究中的趋势[22,35,52]一致。

3.2.4. 发动机负载对排放的影响
图11a展示了在25%、50%和75%负载条件下，两种HCNG燃料混合物（HCNG0%和HCNG20%）在1200转/分钟时的CH4排放趋势。对于HCNG20%，在27°CA bTDC时，随着负载从25%增加到75%，CH4排放量从0.0350克/千瓦时增加到0.1994克/千瓦时。相比之下，对于HCNG0%，TWC之后，在相同的负载和点火正时下，CH4排放量分别为0.0601克/千瓦时和0.2362克/千瓦时。如图8a所示，PCC（燃烧完全性）分析显示，无论哪种情况，随着负载的增加，CH4排放量都有增加的趋势（分别为0.6893和0.6248）。

图11b展示了在相同的发动机转速和负载条件下，两种燃料类型的CO排放情况。由于空气-燃料混合物更丰富以及氧气可用性降低，CO排放量随着负载的增加而增加。对于HCNG20%，在27°CA bTDC时，25%、50%和75%负载下的CO排放量分别为7.8054克/千瓦时、8.3230克/千瓦时和21.3282克/千瓦时。相比之下，对于HCNG0%，TWC之后，在相同的负载和点火正时下，CO排放量分别为3.1079克/千瓦时、3.0205克/千瓦时和2.9794克/千瓦时。如图8b所示，PCC分析显示BCC（燃烧完全性）呈现出正相关性（0.8478），而ACC（碳转化效率）呈现出负相关性（-0.6070），表明负载增加在三效催化转化器之前会增加CO排放，但之后会减少CO排放。

图11c显示了随着负载的增加，NOx排放量也增加，这是由于空气-燃料混合物更丰富以及氧气可用性降低。对于HCNG20%，在27°CA bTDC时，25%、50%和75%负载下的NOx排放量分别为0.2626克/千瓦时、1.5695克/千瓦时和2.2008克/千瓦时。TWC之后，NOx排放量显著减少；例如，在25%负载下，NOx排放量减少了约84%。对于HCNG0%，TWC之后，NOx排放量分别为0.0418克/千瓦时、0.0441克/千瓦时和0.0405克/千瓦时。PCC分析显示BCC（燃烧完全性）呈现出强正相关性（0.9297），而ACC（碳转化效率）呈现出弱负相关性（-0.1015），表明虽然负载增加在催化转化器之前会增加NOx排放，但在催化剂作用后这种关系变得微弱且略微负向。

总体而言，图11的结果表明，随着发动机负载的增加，温室气体排放量增加。在较高负载下，缸内温度和压力上升，促进了燃料组分的更快和更完全的氧化。HCNG混合物中的氢气存在增强了火焰速度，确保了燃烧稳定，减少了未燃烧的CH4和CO排放。由于发动机效率随着负载的增加而提高，作为热量浪费的燃料能量减少，从而降低了每单位功率产生的碳排放。总体而言，HCNG发动机在中等到高负载下的运行实现了更高效的燃烧，降低了总的CO和CH4排放。TWC通过氧化剩余的CO和未燃烧的碳氢化合物，在类似的操作条件下进一步减少了温室气体排放。这些发现与先前报告的趋势[22,35,50]一致。

3.2.5. CO2当量排放
政府间气候变化专门委员会（IPCC）定义了主要温室气体（如CO2、CH4和N2O）的全球变暖潜能值（GWP），相对于CO2的参考值为1。在本研究中，根据现有文献采用了CH4的GWP100值为27.9 [53]，CO作为间接温室气体的GWP100值为2.1 [54,55]，以及NOx的GWP100值为7-10 [14,56]。

（8）CO2当量排放量是通过将每种气体的排放量（克/千瓦时）乘以其相应的GWP100值来计算的。所得到的CO2当量值表示产生相同温升效应所需的CO2的质量（克/千瓦时）[56]。

图12展示了在三效催化转化器（TWC）之前和之后的CO、CH4和NOx排放情况。这些数值包含了各自的GWP100因子；因此，结果反映了每种排放物的相对气候强迫强度。

图12a显示，随着氢气比例（0-20%）的增加，TWC显著影响了CO2当量排放量。TWC之前，HCNG0%和HCNG20%的CO2当量排放量分别为18.937克/千瓦时和16.963克/千瓦时，CH4为18.519克/千瓦时和8.149克/千瓦时，NOx为6.406至15.809克/千瓦时。在相同的操作条件下，TWC之后的排放量大幅减少，分别为6.822克/千瓦时至6.354克/千瓦时（CO），2.138克/千瓦时至1.626克/千瓦时（CH4），以及0.258克/千瓦时至0.441克/千瓦时（NOx），发动机转速为900转/分钟，负载为30%。在上述相同情况下，HCNG20%的CO2当量排放量减少了60.77%、80.46%和97.20%。

图12b展示了EGR变化对HCNG0%在TWC之前和之后的CO2当量排放量的影响。TWC之前，EGR 0%和EGR 8.8%的CO2当量排放量分别为18.670克/千瓦时和15.384克/千瓦时，CH4为18.491克/千瓦时和19.630克/千瓦时，NOx为16.015克/千瓦时至7.207克/千瓦时。在相同的操作条件下，TWC之后的排放量大幅减少，分别为7.948克/千瓦时至6.665克/千瓦时（CO），1.325克/千瓦时至1.964克/千瓦时（CH4），以及0.462克/千瓦时至0.243克/千瓦时（NOx），发动机转速为900转/分钟，负载为30%。在这种情况下，EGR 8.8%后的CO2当量排放量减少了56.67%、89.99%和96.62%。

图12c展示了发动机转速（900、1200和1500转/分钟）对HCNG20%在TWC之前和之后的CO2当量排放量的影响。TWC之前，900转/分钟和1500转/分钟时的CO2当量排放量分别为18.531克/千瓦时和14.663克/千瓦时，CH4为8.149克/千瓦时和3.536克/千瓦时，NOx为9.057克/千瓦时至6.426克/千瓦时。在相同的操作条件下，TWC之后的排放量大幅减少，分别为7.013克/千瓦时至6.627克/千瓦时（CO），1.626克/千瓦时至1.053克/千瓦时（CH4），以及0.429克/千瓦时至0.258克/千瓦时（NOx），负载为30%。在这种情况下，EGR 8.8%后的CO2当量排放量减少了62.15%、80.04%和95.26%。

需要注意的是，HCNG燃烧产生的CO间接贡献于温室气体排放。尽管随着氢气的添加CO排放量减少，但剩余的CO排放量仍然影响本研究计算的总CO2当量。为了准确反映这种影响，CO排放量使用标准的IPCC特征因子转换为CO2当量，并纳入摘要和第3.1.2节中呈现的温室气体分析中。

3.3. 预测结果
通过将数据集分为训练集（80%）和测试集（20%），并应用第2.2节描述的高斯过程回归（Gaussian Process Regression）四种不同的核函数，对排放量进行了预测。

3.3.1. CH4排放预测
为了预测CH4排放数据，应用了GPR核模型，并使用标准统计指标进行了评估，包括RMSE、MSE、MAE和R2。在这些核函数中，有理二次核（Rational Quadratic kernel）展现了最佳的预测性能，实现了最低的测试均方根误差（RMSE）（0.021675）和最高的R2值（0.81445），表明其具有高准确性和可靠性，如图13a所示。指数核（Exponential kernel）也表现出了相当的性能，测试RMSE为0.022067，R2值略低，为0.80768，这表明模型的拟合度略有下降，如图13b所示。相比之下，平方指数核（Squared Exponential）和Matern 5/2核的RMSE值较高，R2值较低，表明其预测一致性较弱，如表5所示。基于这些发现，有理二次核被认为是本次分析中最适合用于甲烷（CH4）排放预测的核函数。

图13. 地球物理雷达（GPR）在甲烷预测中的性能：(a) 预测值与实际观测值对比（有理二次核GPR）；(b) 核函数比较。

3.3.2 一氧化碳（CO）排放预测
如图14所示，指数核在二氧化碳排放预测中表现最佳，实现了最低的测试RMSE（0.098595）和最高的R2值（0.99956），反映了模型具有很强的拟合能力。尽管Matern 5/2核在验证数据上的表现略好，测试RMSE为0.12318，但其R2值略低（0.99932）。相比之下，平方指数核和有理二次核的RMSE值较高，R2值略低，表明其预测可靠性较低，如表5所示。基于这些结果，指数核被认为是本次分析中最适合用于一氧化碳排放预测的核函数。

图14. 地球物理雷达（GPR）在一氧化碳预测中的性能：(a) 预测值与实际观测值对比（指数核GPR）；(b) 核函数比较。

3.3.3 氮氧化物（NOx）排放预测
如图15所示，指数核在氮氧化物排放预测中表现最佳，测试数据的RMSE最低（0.035602），R2值最高（0.99682）。平方指数核和有理二次核的结果相同，它们的RMSE均为0.03762，R2值均为0.99645，表明预测精度很高。Matern 5/2核的误差略高，但仍保持了可靠的预测能力，如表5所示。这些发现证实了指数核在模拟不同发动机条件下的氮氧化物排放方面的有效性。

图15. 地球物理雷达（GPR）在氮氧化物预测中的性能：(a) 预测值与实际观测值对比（指数核GPR）；(b) 核函数比较。

4. 结论
本研究证实，加氢重整天然气（HCNG）燃料发动机可以显著减少温室气体排放，并支持HCNG混合物作为低排放内燃机过渡燃料的潜力。观察到的趋势表明，优化氢气比例、发动机运行条件以及后处理系统的集成可以在减少重型运输应用的气候影响方面发挥重要作用。基于地球物理雷达的建模方法的预测能力进一步证明了其在实时排放估算和控制方面的适用性，为未来发动机平台中的先进燃烧管理策略提供了可能性。研究结果还强调了需要适当平衡氢气含量和废气再循环（EGR）比例，以确保减排效果。随着HCNG发动机继续发展为实际应用，需要进一步研究将氢气加注与自适应控制系统、高效催化转化器和优化稀释策略相结合。总体而言，本研究强调了加氢天然气作为实现更清洁重型发动机运行的可行途径的重要性，同时也强调了需要继续研究以全面实现其在低排放运输系统中的实际应用。目前的研究没有考虑水蒸气排放，这是一个局限性。未来的工作将包括量化并评估水蒸气排放，以提供对HCNG燃烧环境影响的更全面评估。