可扩展的室温太赫兹石墨烯相机

《Small Methods》:Scalable Room-Temperature Terahertz Graphene Cameras

【字体: 时间:2026年05月01日 来源:Small Methods 9.1

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  摘要 太赫兹(THz)成像已成为一种强大的工具,用于从材料科学到生物医学研究等多个科学领域的无损、无标记分析。通过捕捉广泛频率范围内的空间依赖信息,该技术能够识别复杂样品中的化学成分、结构异质性和动态过程。然而,高光谱或宽带THz成像的实际应用受到传统探测器技术的性能、成本和可

  摘要

太赫兹(THz)成像已成为一种强大的工具,用于从材料科学到生物医学研究等多个科学领域的无损、无标记分析。通过捕捉广泛频率范围内的空间依赖信息,该技术能够识别复杂样品中的化学成分、结构异质性和动态过程。然而,高光谱或宽带THz成像的实际应用受到传统探测器技术的性能、成本和可扩展性的限制。在这项工作中,我们提出了两种基于大面积石墨烯场效应晶体管(GFETs)阵列的相机架构,这些相机在室温下工作,采用宽带配置,并能在太赫兹频率下运行。所设计的GFET基探测器利用了光热电效应,并通过片上宽带天线设计和可调节栅极响应度进行了优化。我们详细表征了单个像素元件的性能,并为每种配置引入了优化的多路复用读出电路。我们的GFET基THz相机展现了卓越的性能指标,包括噪声等效功率(NEP)达到纳瓦每平方赫兹(nW/Hz1/2)的水平,最大响应度达到36 V/W。此外,像素间的灵敏度和电气特性均匀性显著降低了校准和控制的复杂性,使得大格式阵列的实现成为可能。

1 引言

在过去几年中,电磁频谱中的太赫兹(THz)频率范围(1–10 THz频率,300–30 μm波长)引起了极大的兴趣,用于开发可在广泛应用领域采用的紧凑型成像技术,包括过程和质量控制[1, 2]、复杂螺母检测[3]、安全筛查[4]、气体和分子光谱[5, 6]、医学和生物成像[7, 8]、传感[9]、量子技术[10]以及精确的文化遗产诊断[11]。与传统成像方式不同,后者受到固有限制,THz频率下的成像提供了一个有吸引力的替代方案和内在优势。例如,可见光和红外成像在不透明介质中的穿透能力较差,而X射线虽然能提供透视成像,但由于高能光子会导致生物组织中的电离和分子损伤,因此存在显著的安全风险。相反,THz射线是非侵入性和非电离的[12]。对于确保用户安全和保护脆弱物体的无损和非接触成像方法的需求至关重要,而这正是THz辐射展现其优势的地方。THz波可以穿透介电材料,因此可以用来检测爆炸物(例如C-4、HMX、RDX和TNT)和非法药物(例如甲基苯丙胺和海洛因),这些物质在THz范围内具有特征性特征[13]。除了安全应用外,对于许多行业(即电子、Wi-Fi通信、制药、维护)的质量评估或控制,以及医疗和生物化学诊断,还有对THz高光谱成像(HSI)系统的高需求[14],同时也适用于医疗保健市场(牙科、皮肤病学/肿瘤学)[14]。尽管其相对较长的波长似乎限制了远场空间分辨率,但先进的近场成像方法已经巧妙地克服了这一障碍,使得THz成像能够在纳米尺度上进行[15-18]。这种安全、穿透能力和高分辨率能力的独特结合,使THz技术成为高级分析和成像的关键工具。此外,THz频率光子的能量尺度可以直接访问材料中的准粒子相互作用和集体现象,如表面等离子体极化子[19, 20],从而应用于光谱学、超快动力学和光-物质相互作用的相干控制。值得注意的是,THz光子与广泛的量子和电子材料有强烈的相互作用,包括超导体[21]、拓扑绝缘体[22, 23]、半导体[24]以及各种二维系统[25],如石墨烯[19]、黑磷[15]和过渡金属硫属化合物[26]。尽管有这些明显优势,但由于THz HSI仍然依赖于基于成本高昂且笨重的超快激光器或效率低的光电导天线的时域光谱仪(TDS)[27](两者通常提供缓慢的(1 kHz扫描速率)数据采集速率),因此其广泛应用受到限制。如今,芯片上出现了粒米大小的THz激光器,工作温度可达250 K[28](可通过插入式冷却器达到),以及芯片级THz频率梳[10],为紧凑型THz HSI系统的发展开辟了具体前景。然而,在这一点上,高产量、晶圆级、可靠且低成本的THz探测器生产过程的可用性变得至关重要。THz焦平面阵列(FPAs)通常采用微测辐射热计[29]或互补金属氧化物半导体(CMOS)图像传感器[30]来实现多像素成像系统。商用微测辐射热计的NEP较低(约30 pW·Hz?1/2),因此适合检测微弱信号[29]。然而,它们的响应时间(τ)通常在10到1000 μs之间,这限制了它们在需要高时间分辨率的应用中的有效性。相比之下,基于CMOS的场效应晶体管(FETs)由于其更快的响应时间(<1 μs)而成为一个有吸引力的替代方案,适合高速成像[30],并且NEP对栅极长度非常敏感[31]。例如,当栅极长度减少到90 nm时,在2.5 THz频率下的NEP可以低至63 pW·Hz?1/2。进一步减小栅极长度可能会提高灵敏度;然而,这也增加了制造复杂性,并对光刻和变异性提出了严格要求,特别是在多THz范围内。在这些频率下,系统级考虑因素——如像素间距、阵列可扩展性和读出集成——与最终设备灵敏度一样重要。在这种情况下,基于石墨烯的前端提供了一种互补的技术途径。通过将THz检测功能委托给石墨烯设备,并将其与CMOS读出集成电路(ROIC)集成在一起——例如,通过倒装芯片键合或异构集成——可以相对于完全单片式的纳米级CMOS探测器放宽对CMOS节点的要求。这种架构分离使得系统设计更加灵活,可能简化ROIC的实现,同时保持高频操作。重要的是,本研究中研究的设备完全兼容CMOS,其集成可以通过单片或异构方案进行,为基于石墨烯的THz焦平面阵列提供了可扩展和可制造的途径。在这里,我们提出了利用光热电效应(PTE)作为单个像素元件的超快单层石墨烯(SLG)探测器,并设计了首批基于石墨烯的室温宽带THz频率相机原型。实现了大面积(cm2)单晶CVD生长的SLG,迁移率高达μ = 7000 cm2V?1s?1,结合平面天线和片上多路复用电路,以确保高速(亚纳秒[32],受电子冷却时间[33]限制,这是其他技术和商业FPA平台所缺乏的特性)和低NEP的组合。在SLG中,热载流子辅助的PTE是一种极其高效的检测机制[25, 34-36]。有效的载流子加热源于SLG电子的低比热(1.2 × 1011 Jm?2K?1在50 mK [37])和高SLG光子能量(约0.2 eV [38]),可以在光激发下产生大的电子温度(Te ~1000 K)梯度[39],ΔTe,将Te推高到晶格温度以上[40]。超快的电子动力学[40],加上没有带隙,可以实现宽带和高速的PTE检测。与光伏或测辐射热计效应[35]不同,PTE可以在零偏压操作下(即零暗电流)在不对称或不对称耦合的FETs[36]中被激活,从而确保低功耗和减少的闪烁噪声[41]。最近在SLG的可扩展生产和转移技术[42-46]方面的进展,以及大面积hBN制造协议[34]的发展,使得SLG成功集成到CMOS平台中,开发出在宽光谱范围内工作的宽带传感器阵列——从紫外区域(4–400 nm)到可见近红外(900–2000 nm)[47]。CVD SLG还与热极化材料铌酸锂集成,用于开发中红外热电测辐射热计,其电阻系数高达900 %?K?1(参考[48]),使其具有热成像潜力。单晶CVD石墨烯与光子波导集成,已用于开发用于电信数据通信的超快零暗电流光电探测器[49],而晶圆级集成的电吸收调制器包含超过一万个SLG矩阵,展示了基于石墨烯的混合光子学的最先进性能和可扩展性[50]。同时,最近报道了在THz微测辐射热计阵列成像系统(MAIS)中实现的石墨烯墨水测辐射热计探测器[51],其工作带宽为1–5 THz,平均响应时间为0.246 s,峰值响应度为8.95 × 105 V W?1。在这种方法中,每个探测器像素由一个毫米级的独立芯片组成,外部组装并通过电气连接形成跨越几个厘米的焦平面阵列。虽然这种混合组装策略有效地实现了概念验证成像和高响应度,但它本质上限制了像素密度,增加了系统复杂性,并对大规模、高像素计数的焦平面阵列的扩展提出了挑战。此外,测辐射热计的工作原理需要连续的电气偏置,导致静态功耗可能对密集阵列来说变得过高。尽管这种方法有力地展示了基于石墨烯的THz检测的潜力,但基于单片、光刻定义的片上集成的SLG基THz接收器的互补技术途径——在零源-漏偏压下工作,并具有亚毫米像素间距——提供了一种独特且可扩展的途径,朝着紧凑、低功耗和高密度的基于石墨烯的THz焦平面阵列发展。值得注意的是,早期在THz频率下展示的天线耦合CVD石墨烯探测器要么依赖于单个设备[52],要么依赖于分布式探测器架构[53],这些方案缺乏独立的像素可寻址性和静电控制。因此,这些实现无法在焦平面阵列内实现像素级的优化、调谐和表征。在这方面,本研究通过实验展示了一个可扩展的、单独门控和电气可寻址的石墨烯THz探测器像素阵列,实现了像素级性能分析,并为基于石墨烯的THz成像系统的扩展提供了实际框架。

2 设备设计与制造

在本研究中采用的设备架构中,我们开发了基于p-n结石墨烯场效应晶体管(GFETs)的THz光电探测器,这些探测器通过PTE效应工作(图1a)。在基于PTE的设备中,当在具有不同塞贝克系数(S)的材料组成的结上产生温度梯度时,会产生光电压或光电流[35]。当用THz光束照射时,结处的局部加热由于塞贝克效应而产生热电电压。这个光电压的大小与结两侧塞贝克系数的差值和诱导的温度梯度的乘积成正比,见方程(1)。这个可测量的信号是评估探测器灵敏度和响应度的关键性能指标。诱导的光电压Δu可以通过以下关系定量描述:

(1)

其中S1和S2是结两侧石墨烯的塞贝克系数,ΔTe是天线-结中心的载流子与引线上的载流子之间的温度差,ΔS是S2和S1之间的差异。根据方程(1),光学响应与ΔS和ΔTe成正比。这里,ΔS与石墨烯本身的性质有关,而ΔTe受入射电场强度和散热器温度的影响。更多细节在支持信息中提供。图1

个别像素检测原理。(a) p-n结石墨烯探测器中的光电流生成。(b) THz波的亚皮秒振荡超过了石墨烯中的电子动量散射周期(10–100 fs),导致电子运动与驱动电场不相干。热载流子从p-n结(热)区域扩散出去。(c) 基于PTE的p–n结石墨烯THz探测器架构。光电流或光电压在具有不同S(S1和S2)的区域之间的界面产生,这是由于天线近场引起的局部加热(ΔTe,红色区域)由THz光束激发。这个界面由局部栅极(Vg1和Vg2)定义,从而实现空间可控的掺杂。(d) PTE THz探测器的电路。天线瓣作为可调栅极。d电极处的光子产生的电压由前置放大器放大,并由锁相放大器读取。由于其独特的线性带色散和零带隙,SLG在狄拉克点处展示了导带和价带的圆锥形交叉。在不同的栅极电压下,石墨烯内的主导载流子可以是空穴、电子或两者的混合物,显示出其双极性传输特性(图1b)。基于SLG的PTE太赫兹探测器的光响应可能依赖于载流子迁移率[35],载流子迁移率既决定了通过增强热扩散产生的电子温度梯度的大小,也决定了局部S的能量敏感性,如图1a,b[54]所示。通过机械剥离组装的六方氮化硼/石墨烯/六方氮化硼(hBN/graphene/hBN)异质结构可以在室温下实现低噪声等效功率约10 pW Hz?1/2的GFET[55]。然而,迄今为止使用剥离层状材料异质结构设计的通道面积仍然相当小(2),这是由于在大尺寸晶圆上实现性能重复性的困难。在我们的设备实现中,我们采用了通过化学气相沉积(CVD)合成的大面积SLG,并覆盖了一层薄氧化物(HfO2)。尽管CVD生长的石墨烯不可避免地包含结构缺陷,并且其载流子迁移率(μ = 1000–7000 cm2V?1s?1)[56, 57]低于剥离石墨烯,但它仍然能够实现高灵敏度的光检测(噪声等效功率NEP约为nW/Hz1/2)[34, 36],同时具有可扩展性。此外,SLG与高度成熟的基于硅的平台兼容,允许其低成本和大规模集成到光电网络和多像素CMOS读出集成电路中。设计高灵敏度的石墨烯PTE探测器需要有效调节载流子密度,并将入射的太赫兹光束高效耦合到活性区域。为此,每个探测器像素都配备了一个0.8 μm宽的石墨烯通道,其中有一个蝴蝶结形状的宽带天线,其蝴蝶结半径为24 um,中心频率约为2.9 THz,同时充当双用途的栅电极——在调节载流子分布的同时将太赫兹场耦合到GFET通道上。我们注意到,蝴蝶结天线通常能够覆盖中心频率以上超过30%的带宽[52, 58],所提出的太赫兹设备的频率覆盖范围超过0.8 THz。在当前工作的背景下,“宽带”一词指的是天线耦合的设备架构,因为已知蝴蝶结等离子体天线可以提供宽的太赫兹耦合带宽,并且可以通过光刻重新设计以针对不同的频率带,而不是指本研究中进行的频率分辨响应度测量。漏极(d)和源极(s)电极连接到通道上,分别用于提取光电压和作为接地。探测器的示意图如图1c,d所示。对于太赫兹相机的实现,我们采用了两种不同的设计策略(图2)。在第一种策略中,我们设计并制造了一个2D探测器阵列,其中每个探测器单元都是可单独寻址的,并具有独立的读出功能(图2a)。在第二种情况下,我们设计了一个线性太赫兹相机架构,其中像素元素排列成单行,共享源极-接地线和部分共享的栅电极(g)(图2b)。这种配置显著减少了电极的数量,并简化了整体设备架构,为线扫描太赫兹成像提供了紧凑且可扩展的解决方案。

3 结果
3.1 设备的表征
单个GFET是通过电子束光刻(EBL,Zeiss UltraPlus)、原子层沉积(ALD,Oxford OpAL)和在高电阻率SiO2/Si衬底(ρ >20 kΩ·cm)上的金属蒸发来制造的。p-n结的几何形状由一对位于H形通道上的顶部分栅定义,该通道是通过反应离子刻蚀(CF4/O2混合物,25 W,刻蚀速率3 nm s?1)创建的。s和d电极沿着SLG通道以相对距离Lc = 4 μm的光刻定义。通道宽度Wc = 0.8 μm。然后通过热蒸发和剥离工艺沉积5/40 nm的Cr/Au来完成制造过程。这为SLG通道提供了电接触,接触电阻(R0)约为R0≈10 kΩ。接着在130°C下通过原子层沉积(ALD)在通道上生长一层薄氧化物层(HfO2 ≈30 nm厚)作为顶部栅氧化物。然后通过光刻定义一对顶部栅电极,其间隙分离约为300 nm(图2c,d),并用5/90 nm的Cr/Au层进行金属化。在p-n结几何结构中,产生PTE所需的不对称性由SLG塞贝克系数的纵向变化决定。栅电极设计成蝴蝶结天线的两半形状,其展开角为90°。在2.86 THz和正常入射的情况下,所选几何结构在太赫兹波从空气侧以与天线轴平行的偏振入射到芯片时,能够在天线分支之间产生约40的场增强。硅芯片最终安装在一个具有多通道引线的双面板电路板上(PCB)。PCB的两侧分别设计用于从成像芯片读取信号:一侧为16像素芯片提供16 × 4通道布局,另一侧为32像素芯片提供32 × 4通道布局,从而实现兼容性和可扩展性。在太赫兹相机中,随着集成像素数量的增加,所需的控制电路的复杂性也随之增加。然而,如果所有像素都表现出均匀且可预测的设备特性,控制架构可以大大简化。鉴于所有探测器单元的电极和天线设计都是相同的,阵列的均匀性主要由GFET通道中获得的电性能的一致性决定,而这又深受CVD转移的石墨烯本身的均匀性的影响。为了评估这一点,我们首先使用微拉曼光谱来统计评估大面积SLG不同区域的石墨烯的光谱特性。图3a显示了一个代表性的拉曼光谱。我们发现Pos (G) = 1590 cm?1和Pos (2D) = 2678 cm?1的峰值。2D和G峰是单洛伦兹峰,半高宽FWHM(2D)= 52.5 cm?1,FWHM(G)= 20.7 cm?1。2D与G峰的强度和面积比为I(2D)/I(G) = 1.07和A(2D)/A(G) = 2.01,对应的费米能量约为25 meV[59]。I(D)/I(G) = 0.245,表明存在拉曼活性缺陷。

拉曼表征。(a) 代表性拉曼光谱。(b,c) 在(b)样品和(c)样品的20个点上测量的Pos(G)、Pos(2D)及其FWHM。从样品不同位置获得的拉曼光谱中提取的Pos(2D)与Pos(G)频率的关系。(d) 数据点沿掺杂轴的分布表明两种样品的掺杂都有很大的变化,并且存在拉伸应变。数据以平均值+标准误差的形式呈现,该标准误差是根据相对误差方法计算的,即考虑了从拉曼光谱中提取的Pos(G)、Pos(2D)及其FWHM的标准误差。统计像素分析(图3b,c)显示,转移的CVD石墨烯的G峰位置(Pos(G))在1582到1589 cm?1之间,FWHM在11.8到26.9 cm?1之间。从拉曼光谱的分析中,我们注意到转移的石墨烯显示出p型掺杂,相应的空穴浓度约为4.7 × 1010 cm?2[60],这与在SiO2上转移的CVD生长石墨烯的典型观察结果一致[61]。重要的是,我们注意到这种初始掺杂通常受到纳米制造过程的影响。具体来说,通过ALD沉积的HfO2已被观察到会影响石墨烯的载流子浓度,使其偏向n型掺杂[62]。分析样品不同位置的2D峰与G峰频率(图3d)表明掺杂程度不同,并且两种样品都存在压缩应变(图3d)。通过优化转移方法来最小化应变不仅提高了石墨烯的结构完整性,还使得电子性质更加一致和均匀[63]。实际上,石墨烯对应变非常敏感,任何诱导的应变都可能导致不可预测的局部变形。因此,更平滑的SLG层显示出更低的残余掺杂水平,因为应变通常会导致由于晶格畸变而引起的载流子掺杂。为了评估设备级别的性能,我们逐像素地单独表征了电行为(见支持信息),并研究了电阻曲线的栅电压依赖性,以提取R0、迁移率和残余载流子密度(n0)。为此,我们选择了一个栅极(左侧,VGL)的偏压相对于另一个栅极(右侧,VGR)进行扫描,而另一个栅极保持为零。这种策略允许我们在接近最大响应度点时优化设备的光学性能(见支持信息),而不需要过于复杂的偏压方案来激活p-n结PTE响应。这种单栅极偏压方法是有意作为系统级设计选择,旨在简化阵列架构并减少独立控制线的数量,这是可扩展焦平面阵列的关键要求。重要的是,先前的研究表明,在单栅极控制下操作石墨烯PTE探测器仅会导致响应度略有降低(约10%),同时保持了相同的光热电机制[52]。因此,当前的偏压策略代表了在大规模集成中峰值设备性能和架构简化之间的一个有利折中。分析表明,两种相机的制造产量分别达到了92%和80%,表明我们的工艺具有高均匀性和稳健性。尽管石墨烯通道的电阻值存在一些变化,但每个相机内的几乎所有探测器都表现出一致的行为,只有轻微的差异(见支持信息)。对于线性阵列相机,所有像素在1 V的栅压下都表现出良好的响应度,使得可以使用单个电源均匀驱动栅电极。同样,对于方形阵列相机,0.5 V的栅压确保了所有像素的最大响应度均匀地高(高达40 V/W),为集体栅控制提供了可靠的基础。然后我们对设备进行了光学测试。我们采用了一个单模2.86 THz量子级联激光器(QCL)源,输出500 μW的功率来表征每个像素元素的光响应,如图4a所示。QCL安装在一个斯特林冷却器中,温度保持在26 K。然后通过两个tsurupica(TPX)透镜将QCL光束聚焦到一个半径约为200 μm的圆形光斑上。焦点处的平均强度为I = 0.5 W cm?2。使用频率fmod = 1.333 kHz的方波包络作为锁相参考和QCL脉冲列的触发信号。

光学表征单个像素。(a) 光学设置示意图,包括斯特林制冷器、两个透镜和阵列元件。光学测量设置配置。QCL安装在制冷器内部并冷却到26 K;当输出功率为500 μW时,温度保持在36 K。(b) 六角键的成像方案。六角键放置在TPX透镜之间,光束通过两个TPX透镜聚焦到相机上。(c,d) 方形阵列相机中单个像素的Rv与迁移率和残余载流子密度的关系。(e,f) 线性阵列相机中单个像素的Rv与迁移率和残余载流子密度的关系。(g) 方形阵列相机中典型像素的NEP与Vg的关系。(h) 线性阵列相机中典型像素的NEP与Vg的关系。为了外推响应度Rv,我们在保持源极接地的情况下提取了漏极电极处的光电压(Δu)。一个电压前置放大器(DL Instruments,M1201,增益?? = 1000)用于放大Δu,然后将其发送到锁相器(Stanford Research,5210)。然后从解调的锁相信号(VLI)中检索Δu,其中预因子考虑了QCL调制产生的方波的基本傅里叶分量的RMS。Rv是根据Δu与照射到探测器上的功率Pa之间的比率计算得出的。考虑到探测器的总面积小于衍射极限面积(Sλ),有效面积被设定为Aeff = Sλ = ??2/4 = 2800 μm2,其中??是自由空间波长[64]。这种选择为自由空间太赫兹(THz)照明提供了一个保守且物理上合理的归一化方法,避免了使用实际更小的探测器面积时可能导致的响应度人为高估。照射到设备上的功率Pa通过Pa = Pt·(Sλ/ St)来计算,其中Pt是激光功率,St是光斑面积。图4c–f显示了两种相机的单个像素响应度,对于方形阵列相机(图4c,d)中的超过86%的器件,响应度范围在25–36 V/W之间;而对于线性阵列相机(图4e,f),响应度范围在4.1到10.4之间,相应的相对标准偏差分别为26%和24%。从传输数据中提取的跨导也显示了相同的变异性(见支持信息)。这是由于残余载流子浓度的影响,它在光电热电(PTE)响应中起着关键作用。当费米能级接近电荷中性点时,PTE响应度最大,此时塞贝克系数随载流子密度有很强的梯度变化。在线性阵列中,所使用的石墨烯具有较高的残余载流子浓度和非故意的掺杂,导致p-n结区域之间的塞贝克系数差异减小。在石墨烯PTE探测器阵列中观察到的性能不均匀性可以归因于转移的石墨烯薄膜本身的不均匀性。由于石墨烯层内晶界的空间分布不均匀,引入了载流子密度、迁移率和塞贝克系数的局部变化。由于光电热电(PTE)响应对局部塞贝克系数及其空间梯度非常敏感,这些变化导致了像素间的光电压和响应度差异。因此,即使在相同的器件几何结构和制造批次下,PTE探测器阵列仍表现出一定程度的性能变化。图4d,f分别总结了每个像素的光响应度与残余载流子密度之间的相关性,考虑了从传输特性中提取的数据点。我们将线性阵列的较低响应度归因于较高的残余载流子浓度(图4d,f)。这种相关性源于Boltzmann理论[65]的预测,即n0较低的SLG预期具有较大的塞贝克系数。结合电学和光学测量结果,我们发现各个阵列具有高度的均匀性,为大规模太赫兹相机系统开发高效的控制方案奠定了坚实的基础。我们通过噪声谱密度(NSD)与响应度之比来评估NEP(噪声等效功率)。这里我们假设NSD主要由石墨烯通道中的热波动引起,电压噪声系数由Johnson–Nyquist公式给出:NEP = (4kBRT)1/2/Rv,其中kB是玻尔兹曼常数,T是温度,R是器件电阻,Rv是电压响应度。这种方法得到的NEP依赖于栅极,如图4g,h中的两个代表性图表所示。对于方形阵列相机,其最佳NEP低于1 nW/Hz1/2,而对于线性阵列相机,最佳NEP低于2 nW/Hz1/2。值得一提的是,单个器件的响应时间预计约为~1 ns[34]。在单像素级别测量的设置限制下的检测速度为2.6 MHz,对应的响应时间为~60 ns。

3.2 相机的读出

为了实现成像,采用了时分复用方法依次读取相机中每个像素的信号。由于已经对单个像素的光学响应进行了预表征,因此使用归一化方案进行图像重建,而不是依赖于绝对的光响应值,即:

(2)其中RCam是归一化后的像素响应,Rsign是像素的读出信号,Rnoise是放大链末端的噪声水平。为了保持一致性,我们使用归一化后的信号,因为即使单个像素的响应度表现出良好的均匀性,整体响应仍然会略有不同。对于线性阵列相机,由于在两个空间维度上的成像范围不同,成像过程中需要线扫描。这是通过将相机沿垂直于阵列线的方向移动来实现的。为了实现多路复用读出,使用了信号切换模块(Arduino UNO3)和多路复用器模块(Texas Instruments, V599 Multiplexer)。信号切换模块控制多路复用器的通道选择,后者负责相机信号的采集和读出,最终实现图像形成,如图5所示。切换模块使用定制设计的电路板实现,提供了14条控制线来选择多路复用器内的信号路径。多路复用器模块包括16个输入通道(C0–C15)、一个输出(SIG)、四个数字控制线(S0–S3)、一个电源电压(Vcc)和一个使能信号(EN)。通过配置S0到S3的逻辑电平,任何输入通道都可以被路由到输出。例如,设置S0 = 0, S1 = 0, S2 = 0, 和 S3 = 0,会选择通道C(2S0 + S1 + S2 + S3 ? 1) = C0。对于16像素的THz相机,一个多路复用器模块就足够了。对于更大的阵列,可以通过各自的EN信号组合和时分复用来实现可扩展的信号采集,适用于高像素计数的太赫兹成像系统。图5显示了读出原理图。在读出系统中,光电探测器的光响应被路由到V599多路复用器板的输出端口C0到C15,输入和输出通道之间嵌入了多个开关。切换逻辑由施加在数字控制线S0–S3上的电压电平控制。Arduino UNO板配置这些控制线,并同时为V599板供电,从而无需外部电源。最终信号通过V599板的SIG输出端输出,随后由前置放大器和锁相放大器放大,然后由计算机数字化和记录。阵列相机中典型探测器的响应时间为60±1 ns,表明带宽为2.6 MHz。然而,由于读出电子设备的速度限制,系统的响应时间为1 s。因此,为了实现实时和快速的图像采集,未来需要开发高速读出电路。

3.3 成像结果

为了验证所开发的THz相机的性能,我们首先使用QCL光束作为成像目标。由于其强度在焦平面(x-y)上的明显空间变化,QCL光束成为评估相机空间成像性能的自然探针。图6显示了使用上层和下层线性矩阵分别获得的二维(2D)聚焦光束图像。考虑到QCL光束的半径约为200 μm,且探测器阵列的像素间距为200 μm,整个光束轮廓可以仅使用五个相邻像素有效捕获。在这次扫描中,每个像素都分别在其最佳栅压(VGn)下偏置,而不是使用全局栅压控制。然而,不同像素的最佳栅压略有不同,这使得同时读取多个像素变得复杂。为了获得图6中显示的图像,我们采用了逐点扫描方法,在测量过程中每个像素都在其各自的最佳VGn下偏置。在每一步中,依次读取不同像素的输出信号。扫描在y轴上以30 μm的步长进行,覆盖了1200 μm的范围,完全包含了QCL光束轮廓。通过沿y轴移动相机,并依次读取每个像素,我们根据探测器输出重建了QCL光束的空间强度轮廓。值得注意的是,可以使用不同的像素组合来重建光束,提供了成像策略的灵活性(见图6)。这种方法能够高保真地重建光束轮廓,并作为评估所提出的成像方法准确性的可靠基准,即使需要同时应用不同的栅压条件也是如此。图6显示了使用(a)上层线性阵列相机和(b)下层线性阵列相机进行的逐点2D扫描,以及聚焦THz QCL光束的强度分布。对于这两幅图像,都采用了线性扫描方法。首先将光束聚焦到线性THz相机的中心像素上。每个像素分别在其最佳栅压下偏置,以最大化灵敏度。然后记录相应的输出信号。随后将相机沿y轴以30 μm的步长移动,并在最佳偏置条件下读取每个位置的信号。这个过程重复进行,直到所有探测器输出达到噪声水平(THz光束超出阵列范围)。为了解决偏置不均匀性的问题,我们系统地分析了像素阵列中的光响应-栅压特性。由于像素间的响应行为高度一致(见支持信息),可以应用全局VG而只会有轻微的信号退化。经过归一化以补偿可能的灵敏度变化后,重建的光束轮廓在定量上保持不变。这种策略显著提高了成像效率,并为未来大格式2D材料基THz相机的读出架构提供了可扩展的途径。在当前的实现中,所有像素都统一偏置在+1 V。使用这种固定偏置模式重建的光束轮廓显示在图7b中。图7显示了使用均匀栅压的成像重建过程。(a)使用来自锁相放大器输出的原始未校准数据重建光束。(b)基于a的结果,像素信号在1 V的栅压下进行归一化。(c)在(b)的基础上,每个像素在没有THz照明的情况下进行了暗场测量以量化其噪声水平,然后在图像重建过程中减去该噪声水平。(d)由于噪声水平不是时间稳定的,因此进行了长期测量以确定平均噪声基线。由此产生的光束图像包含了优化的噪声校准,以提高保真度。因此,我们的校准协议包括两个步骤:首先,阻断THz光束以获得每个像素在没有THz照明时的噪声基线响应。然后在实际成像过程中使用这个噪声基线进行校正,有效地引入了测量前的校准步骤。根据这个协议,我们从THz相机阵列中选择了一个代表性的线性像素组合来重建QCL光束,应用了归一化和噪声水平校正,如图7c,d所示。在图7c中,即使经过初始归一化和基线校正后,重建的图像仍显示出残余噪声。然后我们对噪声水平评估进行了修改,结合了高灵敏度(1 mV)和长时间的积分(1 s)用于锁相仪器。我们注意到,长时间的积分时间是为了抑制顺序读出过程中的像素间切换噪声,并不反映探测器的固有速度。因此,重建的光束图像具有优化的噪声校准,提高了保真度(图7d)。这产生了更清晰的光束轮廓,与逐点扫描得到的结果非常吻合,从而验证了所提出校正方法的有效性。为了展示一个具体的应用,我们随后使用线性阵列THz相机对一个真实世界物体进行了成像。光学设置如图4b所示。由于聚焦配置的限制,THz光束的截面面积相对较小(全宽半高FWHM约为250 μm),这阻止了物体放置在透镜和探测器阵列之间,否则会阻挡光束。为了验证系统的空间跟踪能力,我们首先沿x轴移动了THz相机。如支持信息中提供的视频所示,太赫兹(THz)光斑会随着像素的移动而一起移动,并且移动方向相同,这证实了成像系统的空间保真度和操作完整性。随后,我们在两个准直透镜之间放置了一个六角钥匙,以研究其对THz光束轮廓的影响,如图8a所示。结果强度轮廓显示在图8b和图8c中。六角钥匙的存在明显扭曲了光束形状,这种扭曲与物体在光束路径中的物理位置一致。然而,需要注意的是,由于光学元件引入的放大作用,重建的图像并不能真实反映六角钥匙的尺寸。尽管如此,重建的轮廓仍然具有足够的空间保真度,可以揭示物体的轮廓。除了单线阵列操作外,我们的THz相机的双线配置还允许采用更高级的成像策略。具体来说,我们实现了一种双线扫描方法,这种方法比单线扫描更快。考虑到光束的有限宽度,我们使用两个扫描周期来演示这种方法,结果如图8c所示。

图8:打开图形查看器(PowerPoint)

**偏转光束的成像:** (a) 未放置六角钥匙时,使用单线阵列相机的光束重建结果;(b) 放置六角钥匙后,使用单线阵列相机的重建结果;(c) 在与(c)相同的条件下,使用双线阵列相机的光束重建结果。与图8c的比较表明,两种扫描方法产生的光束轮廓相当,但双线方法具有更高的采集效率。这一概念为进一步改进指明了方向:通过构建具有2D或多线阵列结构的THz相机,可以显著提高成像吞吐量。除了线性THz相机外,我们还提出了方形阵列THz相机方案,如图2a所示。该成像系统与线性阵列相机相同。由于方形阵列相机的芯片宽度大于光束本身,因此无需机械扫描即可捕获整个光束轮廓。使用与线性阵列相机相同的读出和校准程序,成像结果显示在图9a和图9b中。重建的光束轮廓与线性阵列相机获得的轮廓非常相似,尽管沿y轴的分辨率有所降低。这是由于阵列中像素间距固定,导致在没有扫描的情况下空间分辨率受到限制。

图9:打开图形查看器(PowerPoint)

**使用方形阵列对THz量子级冷光源(QCL)光束的映射:** (a) 使用与线性阵列相机相同的光学配置和校准程序,通过方形阵列相机获得的THz光束重建图像;(b) (a)结果的相应热图,显示了映射到各个探测器像素上的空间响应;(c) 当相机沿X方向移动时(如X箭头所示),THz光束会依次激活扫描路径上的像素。在x轴和y轴上观察到了类似的响应(见支持信息)。为了说明成像能力,我们在图9b中展示了一个强度图,其中THz光斑位于其中一个像素的中心。考虑到光斑尺寸(全宽半高FWHM约200微米)和像素间距(200微米),光束中心的像素显得“亮”,附近的像素部分被激活,而较远的像素则保持“暗”。在图9c中,我们研究了方形相机如何在光束扫描不同像素时跟踪光束。随后使用方形相机拍摄的快照显示了光束如何在阵列上的不同位置被扫描。最后,为了减轻5×5阵列有限的像素数量并更好地可视化空间特征,我们通过将方形阵列相机移动到3×3网格的位置上,并将结果测量值组合成一个有效的15×15像素地图(图10)来重建图像。虽然这种复合重建不能代表实时焦平面成像,但它提供了阵列空间响应的更清晰可视化,并展示了探测器矩阵中像素到像素的均匀性和空间一致性。

图10:打开图形查看器(PowerPoint)

**“E”形物体的成像:** (a) 使用单像素光栅扫描得到的(b)成像结果;(b) 由铜制成的“E”形物体;(c) 使用阵列得到的(b)成像结果;(d) (c)中物体的指示。

**4 结论:**

在基于石墨烯的THz探测器之前进展的基础上,我们成功展示了大面积、可扩展的THz相机的制造,包括两种不同的架构:线性阵列相机和方形阵列相机。通过使用QCL作为相干THz照明源,我们系统地表征了这些探测器阵列的成像性能。通过实施强大的信号处理技术(包括噪声底限校正和动态信号归一化),能够准确重建QCL光束的空间轮廓,并证明该系统能够高保真地成像真实世界物体。在当前的发展阶段,所展示的系统最适合用于THz光束轮廓测量、对准和校准任务,而要实现实时、高分辨率的焦平面成像,则需要更多的像素数量、非相干照明和完全并行的读出架构。重要的是,本工作中开发的制造方法和成像协议本质上可以与更大的阵列格式兼容,代表了向超大面积THz成像系统迈出的具体一步。在这里,“可扩展”一词指的是底层的设备架构和制造策略——即单片、光刻定义的、可单独寻址的石墨烯像素阵列——而不是当前阶段展示的特定阵列大小或成像性能。要实现向完全并行焦平面操作的过渡,需要集成片上偏置和读出电路,以及共同优化基于石墨烯的探测器架构和互补集成电路技术的协同设计策略。此外,所描述的平台与其他新兴量子材料(如拓扑绝缘体)也具有内在兼容性,从而将其适用范围扩展到更广泛的光电系统类别。继续改进化学气相沉积(CVD)技术以生产均匀、高质量的石墨烯薄膜对于最小化器件间的差异性和确保一致的大规模性能至关重要。此外,阵列架构、制造精度和系统级控制的进步对于将基于石墨烯的THz成像从实验室演示转变为实用的可部署技术至关重要。

**5 材料与方法:**

**5.1 制造:**

通过化学气相沉积(CVD)合成的单层石墨烯使用水辅助转移技术转移到SiO2/Si基底上[66]。所使用的硅基底的电阻率大于20 kΩ·cm。转移后的石墨烯/基底堆栈在化学罩中放置过夜以干燥。随后,样品被放置在干燥器中(1小时,压力约1 mBar)以进一步去除残留的水分和气泡。使用光学显微镜检查石墨烯层下是否存在可见的气泡。干燥后的器件在热板上以150°C退火1小时。冷却后,样品浸入丙酮中,在50°C的水浴中预热1小时以去除PMMA支撑层。然后样品转移到室温下的异丙醇中浸泡一小时。在器件制造之前,样品在真空下以250°C退火2小时。使用电子束光刻(EBL)对石墨烯通道进行图案化,随后通过O2等离子体刻蚀(O2流量:100 sccm,压力:0.06 mbar,射频功率:20 W)去除不需要的石墨烯区域。源极和漏极电极通过EBL定义,并通过热蒸发Cr/Au(5 nm/40 nm)制成,然后通过剥离工艺完成。接着通过EBL定义介电层,并使用原子层沉积(ALD)沉积32 nm的HfO2。使用EBL图案化蝴蝶结天线和外部电路的扩展电极,并通过热蒸发Cr/Au(5 nm/100 nm)制成,然后通过剥离工艺完成。最后,通过激光直写定义外部键合垫,并通过热蒸发和剥离工艺沉积Cr/Au(10 nm/200 nm)电极,完成THz相机设备的制造。

**5.2 读出方案:**

制造的多像素太赫兹相机芯片被安装在一个定制设计的多通道印刷电路板(PCB)上。通过铝线键合在芯片电极和PCB之间建立电气连接。使用多通道输入、单通道输出的模拟多路复用器(Texas Instruments, V599)实现多路复用读出。由于多路复用器需要数字控制信号来选择输入通道,因此使用Arduino UNO R3开发板通过其数字输出引脚(S0, S1, S2, S3)定义控制逻辑。多路复用器的输出信号首先通过低噪声前置放大器放大,然后进行锁相检测。此外,由于V599多路复用器可以通过EN控制引脚启用或禁用,并且Arduino板提供多个独立的数字输出,因此原则上一个Arduino可以同时控制两个多路复用器。这种配置使得可以可扩展地读取太赫兹相机阵列中的16个以上像素。

**致谢:**

本工作得到了欧洲研究委员会通过ERC项目TeraScan(101157731)以及欧盟—下一代EU在意大利国家恢复和韧性计划(NRRP)下的支持,具体为Mission 4, Component 2, Investment 1.3,“未来的电信”合作项目(PE00000001 – “RESTART”计划)。我们还要感谢南京大学的王胜博士提供相机芯片的键合电路板设计和支持,以及Scuola Normale Superiore的A.Paghi博士在设置读出方案方面的帮助。开放获取出版由Consiglio Nazionale delle Ricerche根据Wiley - CRUI-CARE协议促进。

**利益冲突:**

作者声明没有利益冲突。

**数据可用性声明:**

支持本研究发现的数据可在合理请求下从相应作者处获得。
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