基于石墨烯醋酸的高产量电解质栅控晶体管制造

《Advanced Electronic Materials》：High-Yield Fabrication of Electrolyte-Gated Transistors Based on Graphene Acetic Acid

　　摘要

液态栅控晶体管（LGTs）是用于低功耗电子设备、现场传感器和神经形态学设备的多功能器件。在功能化的基于石墨烯的材料中，石墨烯乙酸（GAA）已成功集成到LGTs中，作为一种原型可加工的二维材料，具有可控的表面化学性质和1.8 mS/m的导电性。与其他液相剥离的二维材料一样，将GAA网络打印到任意表面的微图案上是一个主要挑战。为了克服这一限制，我们利用介电泳方法制备了平均厚度为470纳米的GAA薄膜。我们的制造策略具有几个优点：（i）高可靠性（即超过25个制造出的器件中约有100%的成功率）；（ii）所需活性材料量少（<30 μL的0.2 mg/mL GAA）；（iii）高空间分辨率（即沉积效率与电极距离成反比）；（iv）无需进一步的后处理步骤。我们的基于GAA的LGTs表现出比滴铸同类产品更低的通道电阻（10–30 kΩ）、可忽略不计的栅极漏电流（10–50 nA）以及适度的滞后现象。此外，还证明了其空穴/电子迁移率为10?1 cm2V?1s?1，以及接近?189 mV的狄拉克电压。此外，这些器件在暴露于空气中4小时和连续偏压应力30分钟后仍能保持稳定的电响应。

1 引言

液态栅控晶体管（LGTs）作为典型的多功能电子设备，在科学界引起了越来越多的关注。电解质-通道界面形成的高双层电容使操作电压降低到1 V以下，从而为开发各种低功耗设备（如（生物）化学传感器、神经形态学设备等）提供了前所未有的可能性[1-4]。在不同的电活性材料中，石墨烯结合了多种物理特性，如高长宽比、出色的电导率等，使其成为LGTs的理想活性组分。然而，原始石墨烯由于在常见溶剂中的分散性差而面临严重的应用限制。在不同的石墨烯衍生物中，还原氧化石墨烯（rGO）在化学多样性和加工性方面具有多个优势，例如可以使用点击化学、高浓度>0.5 mg/mL、与大多数湿法沉积工艺兼容等。因此，迄今为止已经通过滴铸、旋涂、毛细管微模制和喷墨打印等方法制造了大量基于rGO的LGTs[5-11]。然而，由于制备rGO的合成方法较为苛刻，基于这种活性材料的LGTs表现出较低的导电性和电子/空穴迁移率。尽管如此，rGO可以通过化学修饰获得更多的功能。最近，通过一系列氟消除反应和亲核取代反应（即可扩展且环保的方法）从氟化石墨合成了石墨烯乙酸（GAA）[11-13]。GAA已成功应用于锌基超级电容器，并表现出相关的电学特性，如重力电容、电流密度和导电性分别为400 F g?1、0.05 A g?1和12 S m?1[14, 15]。与含有环氧基团、羟基、羧基和羰基的GO相比，GAA表现出几乎定量的-COOH基团（即10% at/at），从而能够更好地控制反应性和性质。此外，化学修饰是定位选择性的，因为-COOH基团主要暴露在基底平面上，这使得GAA的片电阻为6.8 kΩ sq?1[15, 16]。迄今为止，尚未证明如何将GAA适当地图案化到微电极上：大多数自上而下的方法都未能实现这一目标，而只有通过缓慢滴铸高浓度GAA分散液才能制造出可靠的LGT[12]。在不同的沉积技术中，介电泳（DEP）能够快速高效地制备薄膜，并具有微米和纳米级别的内在空间分辨率[17, 18]。DEP已成功应用于基于碳的纳米材料，如单壁和多壁碳纳米管（CNTs）[19]、石墨烯[20]、氧化石墨烯[21]和还原氧化石墨烯[22]。DEP的潜力不仅限于控制薄膜图案化，它还允许高效分离半导体和金属CNTs[23]，并构建用于生物应用的凝胶的3D结构以调节其流变和电学性质[24]。据我们所知，文献中只有少数关于基于介电泳沉积的石墨烯和GO的背栅晶体管的例子，尽管它们都没有显示出对栅极端子的有效依赖性[20, 25]和/或需要高操作电压[26]。只有Li等人[27]展示了基于DEP沉积的石墨烯制造的LGT，具有强p型掺杂，因此电子调节可以忽略不计。在本工作中，我们开发了一种DEP辅助的沉积方法，用于控制GAA薄膜的组装，其电学性质已在横向栅控LGTs中进行了测试。我们的DEP协议允许我们用浓度为0.2 mg/mL的水分散液在SiO2基底上涂覆470纳米厚的GAA薄膜。在我们的协议中，为了在微电极（L = 10 μm，通道长度）内实现完全覆盖，使用的GAA分散液体积最小（<30 μL），且无需任何进一步的后处理。我们的基于GAA的LGT显示出总体干电阻为24.5 kΩ，漏电流比主电流低两个数量级（即<100 nA），狄拉克电压中心位于?189 mV，空穴/电子迁移率为10?1 cm2V?1s?1。

2 结果与讨论

2.1 器件的制造

根据图1A所示的布局，光刻金微电极预先图案化到Si/SiO2基底上，然后用于沉积平均横向尺寸为100纳米、平均厚度为5纳米的GAA片[16]。这种侧栅布局的特点是栅极与半导体通道共面。剩余的两个端子被定义为P端子（正极，即空穴源）和N端子（负极，即电子源），根据Lago等人的模型[28]。这种布局满足了多次和可比较的GAA沉积的需求。这种独特的图案使得在两个微电极（即P/N端子）之间产生非均匀的电场[17, 29, 30]。通过在微电极之间施加交流电压来控制这种电场，需要精细调整关键参数，如峰峰值电压（Vpp）、频率（f）和设定电压，这些参数都影响介电泳力的方向和大小，从而驱动GAA层在两个微电极之间的逐步生长（图S1和视频S1）[31-33]。根据之前关于沉积石墨烯和GO以开发电阻器和/或晶体管的报告，我们选择了相似的Vpp和f值（见表S1）[20, 25-27]。然后我们系统地比较了GAA涂层的覆盖率和电电阻（图S2和S3）。因此，向微电极施加了频率为1 MHz、峰峰值电压为15 V、设定电压为0 V的正弦电信号，微电极被30 μL浓度为0.2 mg/mL的GAA溶液滴湿，这保证了单步沉积（图S4）。光学显微镜和扫描电子显微镜（SEM）成像显示，DEP在沉积的GAA图案化中实现了接近10 μm的空间分辨率（图1B,C），大部分材料沉积在N到P的电极间隙中。我们的GAA涂层的平均厚度为470纳米，通过轮廓测量确定（图1D）。我们的DEP方法具有以下显著优势：（i）高度空间分辨的图案化（即由电极的几何布局和低维材料的大小决定）；（ii）每个器件消耗的GAA量极少（<30 μL，浓度为0.2 mg/mL，即仅使用了几微克）；（iii）快速沉积（详见实验部分）；（iv）GAA纳米片在DEP沉积过程中在基底上的强附着力；（v）GAA片之间的内在电连接性。DEP沉积非常通用，实际上它满足了电子设备微型化的严格要求，因为电场的梯度源自微电极或纳米电极的物理放置。如果通道长度必须超过30 μm，则可能会遇到一些限制，因为电场的强度与电极之间的距离成反比。如图S5所示，电场和100°C的热退火都不会导致GAA骨架的任何化学物理降解。

2.2 GAA薄膜的双端特性评估

为了评估GAA薄膜的电阻和电容特性，在干态或湿态条件下（电解质为0.1 M NaCl）进行了线性扫描伏安法（LSV）和电化学阻抗谱（EIS）测量。根据LSV结果（图2A），当从干态转移到湿态时，GAA的电阻增加了近一个数量级，即从25 kΩ增加到215 kΩ。这是首次证明水溶液显著影响了材料的电导性。因此，GAA是一种可溶于水的石墨烯衍生物，因为其基底平面经过化学修饰（即-COOH基团，如图1B顶部左侧插图所示）；因此，水分子和离子物种可以渗透GAA薄膜，使电荷传输从纯电子传输变为混合传输（即电子和离子同时传输）。因此，我们决定使用EIS进行更精确的研究，通过覆盖1 Hz到100 kHz的广泛频率范围来研究电子特性（见图2B,C）。在干态条件下，阻抗可以通过由电极电阻Rel与GAA恒相元件（CPEch）和GAA电阻Rch串联组成的等效电路成功建模，如图2D中的黑色电路所示。另一方面，在湿态条件下，额外的电路分支考虑了在GAA-电解质界面形成的电双层（EDL）及其相关的CPEEDL和溶液电阻（RS）（见图2D中的额外红色电路分支）。干态和湿态条件在高频和低频下的电化学阻抗响应存在显著差异。在干态条件下，阻抗响应主要由1 Hz到1 kHz之间的理想电阻行为主导，表现为阻抗相位接近0°且模量固定不变。这种电阻行为可能与电极电阻（Rel）和GAA通道（Rch）的总和有关。在高频率（>10 kHz）下，表现出非理想电容器的典型行为，阻抗相位降至?60°，CPEch为3.16 × 10?10 S·s0.93，模量显示出频率依赖性趋势。另一方面，湿态设备的阻抗响应受到水分子和离子物种的影响，如前所述。这导致了EDL的形成，发生在GAA层与其晶界与溶液的界面。在非常高的频率（接近100 kHz）下，阻抗响应主要由电阻行为主导，即Rel和RS的总和。在中间频率（约100 Hz）下，CPEEDL的贡献变得明显，这表明存在电容分量。最终，在低频区域，大约1 Hz时，相位倾向于回到0°，模量达到一个平台值，因为阻抗主要由串联的Rel和Rch决定。有趣的是，EIS测量结果与直流测试结果一致，因为在最低频率下，Rel+Rch的值分别外推为25.1 kΩ和122.3 kΩ（见图2C）。这些阻抗数据证实了从纯电子传输到离子和电子混合传输的转变，这是随着GAA状态从干燥变为湿润而发生的。

图2（在图查看器中打开）
(A) 干燥和湿润GAA薄膜的线性扫描伏安法（LSV）比较；(B) 干燥和湿润GAA薄膜的阻抗相位比较；(C) 模量比较。(D) 黑色等效电路模型描述了干燥状态。额外的红色分支用于描述湿润状态。

2.3 基于GAA的液态门控晶体管的操作模式

关于这些基于GAA的LGTs的电学特性，图3A显示了一个典型的IV传输特性，其中P端作为公共接地。N端的偏置被设定为-300 mV，栅极端从-0.8 V扫描到0.5 V。栅极漏电流（IG）比主信号（即IPN）小两个数量级，这表明该设备通过在GAA中形成导电通道来工作，利用了栅极与GAA薄膜之间的电容耦合。EIS测量在两种配置下进行：两终端配置，即在无栅极偏置的情况下测量N和P端之间的阻抗（图3B,C中的黑色空心方块）；以及三终端配置（图3B,C中的红色空心圆圈），在这种情况下，通过在GAA LGT上施加不同的偏置电压VG（-0.6 V（p线性区域）、-0.3 V（p饱和区域）、-0.15 V（双极区域）、0.05 V（n饱和区域）和0.2 V（n线性区域）来测量N和P端之间的阻抗，如图S1-S5和表S2所示。这两种类型的EIS表征（即两终端与三终端EIS测量）是通过使用部分等效电路（即黑色等效电路）或完整等效电路（即黑色加上红色等效电路）来解释的。双极区域的阻抗响应如图3B-D所示，并且已经成功拟合，它与之前对湿润GAA层的测量结果相当。这两种类型的EIS表征有助于揭示由于栅极偏置引起的关键差异。无论是否存在栅极偏置，GAA在10到100 kHz范围内的行为都相似。根据Nyquist和Bode图，高频下的阻抗几乎不变，因为响应主要受电极和溶液电阻的影响，而这些因素不受栅极端的影响。相比之下，在低频和中间频率下，响应强烈依赖于栅极偏置；相位的最小值从10 Hz移动到1 kHz，同时也影响了相位的大小，从-60°减半到-30°。此外，在最低频率下，有偏置的GAA的阻抗模量比无偏置情况下低一个数量级，从大约0.1 MΩ降至10 kΩ（见表S2）。这些关于幅度和相位趋势的影响表明，栅极偏置在整体调节电学性能中起着关键作用，这种性能利用了GAA薄膜中电子和空穴的传输。

图3（在图查看器中打开）
(A) 偏置为VN = -300 mV和VP = 0 V的基于GAA的LGT的I-V传输特性。黑色、红色、蓝色、绿色和紫色点标记了GAA LGT的不同操作区域。(B) Bode图相位，(C) Bode图模量，以及(D) 通过两终端配置（黑色空心方块）和三终端配置（红色空心圆圈）测量的GAA薄膜的EIS响应的Nyquist图。EIS测量的VPN = 0.3 V和VG = -0.15 V。

2.4 基于GAA的LGTs的参数提取和稳定性测试

使用DEP沉积GAA的主要优势之一是它提高了设备制造的吞吐量。实际上，传统的沉积技术如滴铸和喷涂涂层未能达到我们的目标（见图S11-S14）。虽然已经报道了进一步的自上而下的电子设备制造沉积方法，但它们的空间分辨率没有超过DEP所实现的分辨率。此外，使用添加剂也带来了进一步的限制[34, 35]。表S3（支持信息）提供了概述。尽管这项工作不包括提供详细的统计数据，但已经成功制造了超过25个设备，显示出约100%的成功率。失败的唯一原因是微电极在硅基底上的附着力差。参数提取依赖于Shur等人[36]和Necliudov等人[37]提出的模型，这些模型分别针对非晶硅和有机半导体。这两种材料都具有高度的结构无序性，这极大地影响了电荷的传输，而公认的特征是迁移率依赖于栅极偏置。这一特定方面通过迁移率增强因子α来量化。特别是，与两种电荷载流子的饱和区域相关的方程：

(1)
(2)

其中IPN是从P端流向N端的电流，Ci是栅极绝缘体的电容，W和L是导电通道的宽度和长度，VG是栅极电位，VTp是与p型通道相关的阈值电压，VTn是与n型通道相关的阈值电压，VP是P端电位，VN是N端电位，V0p是空穴的过驱动电位，V0n是电子的过驱动电位，μ0p是与特定过驱动电压相关的空穴迁移率，μ0n是与特定过驱动电压相关的电子迁移率，αp是空穴迁移率增强因子，αn是电子迁移率增强因子。根据这个模型[28]，考虑了一个与施加的偏置无关的恒定并联电阻（RPN），以模拟流入此类设备的基电流。这意味着总电流是两个因素的和：

参数是从标准的IV传输特性中提取的（见图4A），相应的值为：RPN = 24(±13) kΩ，Vdirac = -189(±57) mV，μFET,h = 0.25(±0.19) cm2V?1s?1，μFET,n = 0.18(±0.12) cm2V?1s?1，αp = 0.24(±0.08) 和 αn = 0.16(±0.11)。实验部分提供了参数提取的全面概述。尽管我们的设备与之前基于滴铸GAA的设备[15]类似，但可以强调一些相关的改进：(i) 在干燥条件下降低了电阻；(ii) 漏电流控制在10–50 nA范围内；(iii) 不需要对栅电极进行表面工程处理。这些成就可以直接归因于沉积方法，因为DEP能够精确地在N端和P端之间图案化GAA，从而最小化了所需材料的量。尽管我们的工作基于标准硅芯片，但我们的协议非常通用，可以应用于任何基底（即透明、柔性、可生物降解等）以及任何微电极布局。

图4（在图查看器中打开）
(A) 在0.1 m NaCl溶液中，VP = 0 V和VN = -0.3 V时，25个设备测量的I-V传输特性的平均值。(B) 不同离子强度下的I-V传输特性。(C) 基于GAA的LGT的保质期稳定性。(D) 偏置应力测试。此外，很明显RPN与之前表征的Rch一致，两个值都约为20 kΩ。EIS和晶体管设备分析提供了互补的见解。EIS突出了栅极偏置的关键作用，它抑制了GAA的电阻率，而晶体管设备测量揭示了电子和空穴的两个不同传输路径。首先，电荷载流子可以通过GAA薄膜的体积，在N端和P端之间流动。其次，GAA晶粒的表面通过形成电双层而电子调制，这赋予了设备特有的双极性行为。除此之外，基于GAA的LGTs随着离子强度的增加（即从Milli-Q水到0.1 m NaCl）表现出令人满意的稳定性。增加离子强度会产生两个主要效应：(i) 操作电压的负移（即n型掺杂）和(ii) 电流（IPN）的整体降低，如图4B所示。前者是由于电荷的逐渐调节可能会影响电荷载流子的密度，因为更高的离子强度意味着Debye长度的减小。后者与之前的电化学测量结果一致，表明在这些条件下电阻整体增加（见图2A）。关于我们设备的电学稳定性，已经评估了保质期稳定性（图4C）和连续偏置应力（图4D）。保质期稳定性测试显示，在4小时的电学测量过程中出现了轻微的n型掺杂。连续偏置应力指出，我们的设备在6分钟内完全极化，然后记录到信号的轻微漂移。这两个测试都很有前景，因为漏电流（IG）始终比主信号（IPN）低两个数量级，这对于LGT来说是一个理想的特性。

3 结论

总结来说，我们报告了使用介电泳（DEP）作为GAA薄膜的制造方法。两个微电极（晶体管的P/N端）之间的电场梯度产生了一个正的介电泳力，将GAA沉积成厚度为470 nm的薄膜。这种自下而上的方法实现了快速且可重复的GAA沉积，其图案由电极的布局和峰对峰电压（15 V）、频率（1 MHz）以及设定点电压（0 V）的精细调节预先定义。此外，与自上而下的方法相比，GAA的浪费大大减少，即GAA分散液的用量少于30 μL（0.22 mg/mL）。我们基于GAA的LGTs展示了有希望的特性，如低漏电流（即<100 nA，比主信号低两个数量级）、接近-189 mV的狄拉克电压，以及10?1 cm2V?1s?1范围内的空穴/电子迁移率。通过两个标准测试（i）保质期稳定性和（ii）偏置应力监测）在电学稳定性方面获得了有希望的证据。我们的制造协议依赖于环保的GAA处理方法（独特的分散介质是Milli-Q水），其合成最近已经改进以提高吞吐量。最后，DEP允许我们根据微电极的布局进行精确的图案化，从而为在任意基底和设计上制造基于GAA的LGT铺平了道路。

4 实验部分

4.1 微电极的制造

液态门控晶体管（LGTs）是通过正光刻技术制备的。微电极是在1.5 × 1.5 cm2的Si/SiO2芯片上制造的（从Fraunhofer Institute ISIT购买），这些芯片具有230 nm厚的热氧化层。在每次光刻之前，通过清洁程序去除了表面保护涂层。在这方面，芯片在2-propanol中超声处理15分钟，然后在丙酮中处理15分钟，最后用氮气吹干。光刻过程在洁净室中进行。在这里，使用氧气等离子体清洁器（Femto, Denier Electronic）激活芯片表面。激活有助于用Hexamethyldisilane（HMDS）对芯片表面进行改性。这种化合物改变了芯片的表面亲水性，并防止水分渗透到芯片和涂在其上的光刻胶之间。氧气等离子体激活步骤在以下条件下进行：
(i) O2压力为5.5 mbar；(ii) 暴露时间为2.5分钟；(iii) 功率为2.5 mW。芯片在140°C下干燥3分钟。之后，用氮气吹干芯片，并用旋涂机（Spinner CZ-650, Laurell）涂上120 μL的HMDS。旋涂程序设置为3000 rpm，持续45秒。芯片被放置在热板上，加热至100°C持续3分钟，然后用氮气吹干。接着使用旋涂机将120微升的正性光刻胶（AZ1505 Microchemicals）均匀涂覆在芯片上，旋涂机的转速设定为3000转/分钟，持续45秒。涂覆后的芯片再次被放置在热板上，加热至100°C持续1分钟。利用激光写入器（LW 405, Microtech）将LGTs的布局图案转移到光刻胶层上。该设备使用氦-镉（波长=325纳米）激光束，能量设置为235毫焦耳/平方厘米。最终图案的形成是通过将芯片分别浸入AZ726显影液（Microchemicals）和MilliQ水中各15秒，然后用氮气吹干来完成的。最后一步是沉积金属层，即铬和金。蒸发器在超高真空条件下工作（压力约为10^-8毫巴），通过石英晶体微天平（IL 50, Intellimetrics）监测金属层的厚度。在芯片上分别沉积了5纳米厚的铬和30-45纳米厚的金。为了去除光刻胶，使用丙酮作为溶剂进行剥离处理，具体步骤是将芯片浸入60°C的2-丙醇溶液中30分钟，随后在室温下的新鲜2-丙醇溶液中超声处理。

4.2 石墨烯醋酸的电泳沉积

在沉积石墨烯醋酸（GAA）之前，首先在通道端点涂覆聚二烯基二甲基铵氯化物（PDDA）。PDDA含有带正电的季胺基团，可以与带负电的GAA颗粒相互作用，从而将GAA固定在通道端点上[38]。PDDA底涂液的制备方法是混合20毫升Milli-Q水、0.75克（0.5摩尔/升）NaCl和100微升20%浓度的PDDA水溶液。

将10-15微升的PDDA底涂液滴在通道端点上。为了防止液滴蒸发，将带有通道端点的芯片放入用Parafilm密封的Petri皿中，并加入水作为缓冲液。保持这种状态15分钟后，用Milli-Q水清洗芯片。随后使用杯形超声器（Q70 Sonicator, Qsonica）在Milli-Q水分散液中处理GAA，超声处理时间为60分钟，功率为300瓦，从而得到约0.2毫克/毫升的GAA浓度。GAA的沉积是通过电泳沉积（DEP）完成的。波函数发生器（TSGT2000, IeS）提供交流（AC）信号，连接到示波器（Wavejet 312, LeCroy）上，用于监测信号的频率、峰峰值和设定电压。在向通道微电极滴入15微升GAA悬浮液后开始施加AC信号，AC信号的峰峰值电压为15伏特，频率为1兆赫，设定电压为0伏特。每次只向一个电极施加AC信号：一个通道端点作为信号电极，另一个接地。为了平衡这种不对称性，每次沉积过程（总共持续40分钟）中每个电极都会交替接收AC信号10分钟。每10分钟更换一次接收AC信号的电极，并向GAA悬浮液中加入2-3微升0.2毫克/毫升的GAA溶液，以湿润通道端点。沉积完成后，用Milli-Q水冲洗芯片，然后将其放在热板上加热至约100°C持续2小时，以改善GAA与通道端点之间的电接触。沉积的GAA通过光学显微镜（BX51, Olympus）和扫描电子显微镜（SEM，Quanta 250 FEG, FEI）进行观察。使用轮廓仪（DektakXT, Bruker）测量GAA的厚度。

4.3 电学特性分析

在空气中进行的电学测试帮助我们评估了沉积GAA的电学性能。由于电阻与沉积的GAA量相关，这些测量结果用于评估基于电泳沉积方法的可靠性。为此，将两个与通道端点接触的电探针连接到电流源测量仪（2363 System Sourcemeter, Keithley）上。其中一个电极相对于另一个接地电极，在-100至+100毫伏的范围内进行偏压测试。测试过程中电压步长为2毫伏，扫描速率为100毫伏/秒。同时记录了两个通道端点之间的电流变化。此外，基于GAA的器件还通过传输特性和输出特性进行了测试。其中，液态栅极由80微升100毫摩尔/升的NaCl溶液在Milli-Q水中构成，用于充分湿润P和N通道端点。为了确保LGTs的电学稳定性，设计了特定的测量方案：首先将N端点接地，将P端点偏压至+300毫伏，然后以20毫伏/秒的速率在-400至+300毫伏的范围内对栅极进行偏压扫描，电压步长为5毫伏。每次测试记录十个连续的IV传输特性曲线，之后利用先前建立的模型[28]提取LGTs的关键参数，包括电子和空穴的迁移率及阈值电压。这一方案能够获得可靠的器件特性数据，尽管在首次电学测试中可能会受到GAA层内离子移动的影响。电化学阻抗谱（EIS）测量使用Solartron Analytical 1260阻抗分析仪进行，设定点电位为VPN = 0.3伏特，正弦信号幅度为25毫伏。对于三个电极，栅极的偏压使用Agilent U3606A万用表|直流电源进行控制。通过MATLAB和EIS Spectrum Analyzer软件对等效电路进行信号模拟。

4.4 参数提取

正文中的方程（1）和（2）最初应用于非晶硅薄膜晶体管[37]，随后应用于基于有机半导体的晶体管[38]。基本假设是考虑这类器件的标准行为，即迁移率与栅极偏压的依赖性。通常通过提高栅极电位来提升迁移率。这种依赖性在以下公式中表达：

(4)
(5)

其中VG、VP和VN分别代表栅极、正极和负极的电压。比值的分子部分称为过驱动电位（即开启器件的最小电压），V0,n/p是该过驱动电位的参考值。μ0,n/p是对应于参考值V0,n/p的表观迁移率。当过驱动电位等于其参考值时（即分子部分等于V0,n/p时），μFET,n/p等于μ0,n/p。αn/p是迁移率增强因子，反映了栅极电位增加时迁移率提升的趋势。尽管这些值是经验性的，但接近0的值表明半导体材料具有较高的有序性，而接近1的值则表明材料具有较高的无序程度。VT,n/p分别代表电子和空穴的阈值电压，它们定义了器件的工作区域，包括单极线性区域、饱和区域以及双极区域（即传输曲线的中心区域）。通过以下公式提取αn/p和VT,n/p：

(6)

该公式显示了迁移率与栅极电位的线性关系。根据正文中的方程（3），总电流由晶体管贡献（IPN,FET）和与RPN相关的部分组成，后者考虑了器件非零截止状态的情况。数据处理通过自定义的Python脚本（版本3.x，Python Software Foundation）完成。算法以IV传输特性的最小值为RPN的初始猜测值，并迭代调整RPN和VT,n/p，直到满足以下物理边界条件：

(7)
(8)
(9)
(10)

最后，μFET,n/p的提取使用Ci = 5 μF cm^-2和V0,n/p = 0.5 V的参数，这些值与我们的先前研究[28, 38]一致。具体而言，电容值是通过阻抗测量获得的，其中源极和漏极电极短路作为工作电极，栅极电极作为参考电极。这种方法专注于量化作用在半导体材料上的双电层效应[38]。几何参数L = 10微米和W = 2200微米如前所述。

致谢

S.C.感谢意大利教育、大学和研究部资助的两个国家级项目：“Nanochemistry for Energy and Health, NexuS”和“ComplessitàChimica C2”，这两个项目属于“Dipartimenti di Eccellenza”资助网络。S.C.还获得了帕多瓦大学通过项目P-DiSC#11NexuS_- BIRD2020-UNIPD（CARBON-FET）的财务支持。FS感谢帕多瓦大学通过项目P-DiSC#02BIRD2024-UNIPD VS-PpyTM的资助。PS通过欧盟委员会HORIZON-CL4-2023-DIGITAL-EMERGING-01-CNECT项目2D-PRINTABLE（GA-101135196）、法国国家研究署通过Interdisciplinary Thematic Institute SysChem（ANR-10-IDEX-0002）在Investissement d'Avenir计划下的支持、Jean-Marie Lehn基金会以及法国大学研究所（IUF）的资助。RCH感谢圣保罗研究基金会（FAPESP，巴西）的研究资助（项目编号2020/15095-0）。开放获取出版由帕多瓦大学根据Wiley - CRUI-CARE协议提供支持。

利益冲突声明

作者声明没有利益冲突。

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