两阶段飞秒激光加工对AISI 321表面粗糙度及光学参数的影响 谢尔盖·多布罗特沃尔斯基（Sergey Dobrotvorskiy）、 叶夫根尼娅·巴索娃（Yevheniia Basova）、 鲍里斯·A·阿列克森科（Borys A. Aleksenko）、 德米特罗·特鲁宾（Dmytro Trubin）、 米科拉伊·科斯钦斯基（Miko?aj Ko?ciński）、 帕维尔·扎瓦德兹基（Pawe? Zawadzki）、 马塞尔·洛伊卡（Marcel Lojka）以及 米哈尔·哈塔拉（Michal Hatala）

《Machines》：Influence of the Two-Stage Femtosecond Laser Processing on AISI 321 Surface Roughness and Optical Parameters Sergey Dobrotvorskiy, Yevheniia Basova, Borys A. Aleksenko, Dmytro Trubin, Miko?aj Ko?ciński, Pawe? Zawadzki, Marcel Lojka and Michal Hatala

　　摘要：本研究旨在确定在激光参数不变的情况下，使用飞秒激光对AISI 321钢表面进行第一阶段和第二阶段处理对表面变黑程度以及根据ISO 25178标准表征的表面高度分布参数的影响程度。表面变黑对于生产自动化非常重要，因为它可以提高光学传感器对标记的识别能力。评估是从改变研究表面变黑程度的角度进行的。实验中发现，不改变加工方式的二次表面处理仅导致表面变黑程度增加5%左右。二次激光处理表现出收益递减效应，即在垂直扫描时将能量输入加倍仅能带来约5%的变黑增强。这种现象源于表面形态的饱和，因为初级粗糙度参数Sq和Sdq达到了它们的平台值，不再有助于进一步形成层次化的光捕获结构。此外，还发现最大峰值高度Sp、十点表面高度S10z和不对称度Ssk等参数的增加幅度大于其他参数。经过多次处理后，最大谷底深度Sv和均方根斜率Sdq的值增加最多。同时，正常的高斯表面高度分布特性得以保持。随着Sdq值的增加，随机分布的反射表面数量增加，从而提高了定向光束的散射效果。另一方面，周期性表面结构顶点上没有随机碎片的存在（对应于较高的Sku指数），使得这种表面能够更有效地散射光线。

1. 引言
在现代机械工程中，总是需要改进现有的表面加工方法[1]。强大、高效且灵活的激光加工技术是提高表面处理质量的最有前景的方向[2]。从接触式传感器、检测器和限位开关向非接触式光学传感器的转变，要求更加关注确保其可靠运行的条件。在光照条件下，尤其是在眩光和闪光存在的情况下，需要获得能够良好吸收光线的特殊标记表面，以确保光学传感器的对比度、信息内容和可读性。激光处理非常适合这一目的。例如，飞秒激光可用于实现表面变黑、提高润湿性，并创建具有独特光学和滑动特性的表面微结构[3,4]。激光照射可以创建具有宏观和微观粗糙度特性的复杂双层微结构[5]。通过激光处理获得的结构可以是周期性的[7]，并且可以在赋予表面其他指定特性的同时形成[8,9]。在现代工业中，通过各种技术实现了纳米精度的功能表面制造，其中超精密加工一直非常突出。对纳米尺度上的材料去除机制和亚表面损伤形成的研究，包括利用分子动力学（MD）模拟的研究[10]，表明实现无缺陷表面的内在复杂性。为了克服机械切割的局限性，如工具磨损和脆性材料中的微裂纹形成，已经积极开发了涉及激光辅助和振动辅助加工的混合方法[11,12]。虽然创新的多轴纳米加工设备的发展使得创建层次结构成为可能[13]，但直接飞秒激光处理仍然是一种独特的非接触式方法，可以在不需要复杂机械工具的情况下快速修改金属的光学性能[14]。激光处理的效果是机械加工（如切割和研磨）无法实现的[14]。加工表面的性能基于现代标准进行评估。国际标准ISO25178提供了数十个参数来确定研究表面的微观结构[15]。确定在赋予所需表面性能过程中粗糙度参数的变化模式可以提高生产质量和工艺控制，有助于加速和简化这些过程的实施，并扩大现代机械工程标准的实际应用范围。进行的一项实际研究旨在确定基于表征表面高度分布的参数的表面重新处理效果，使我们能够得出关于重新处理解决特定问题的可行性的结论[16,17]。

随着标准化在现代机械工程中作用的日益增强，从ISO 25178标准的角度评估表面粗糙度参数[18]具有重要意义。真实的表面几何形状非常复杂，有限的参数数量无法提供完整的描述[19]。ISO 25178标准是一个广泛认可的指数和程序参考框架，有助于加速对功能信息的理解。这些指数是专门为微观尺度开发的[20]；然而，它们也可以成功应用于更大的尺度[21]。该标准定义了用于校准2D地形[22]和3D地形测量设备[23]的材料测量方法。一些建议的材料测量方法已在工业应用中使用了很长时间，而其他方法[24]关于其实际能力的研究还不够充分[25]。对表面纹理的3D分析比研究2D剖面提供了更多的机会。作为3D尺寸分析的表面地形评估[26]在许多科学和生命科学领域发挥着重要作用[27,28]。在许多纹理参数[29]中，与高度相关的参数使用最为频繁。然而，还有许多其他参数和功能可以提供有关表面在不同应用中的功能行为的额外重要信息[30,31]。[32,33]许多研究人员研究了驱动处理样品表面纹理、地形和粗糙度[34,35]变化的机制。结果表明，表面上的激光加工诱导的微尺度腔体的大小和形状[36]可能解释了样品外观的差异[2]。我们研究了用飞秒激光处理的表面属性[37,38]与ISO 25178标准参数值之间的相关性。

最近在超快激光表面功能化方面的进展展示了通过形成激光诱导的周期性表面结构（LIPSS）[39,40]精确控制材料属性的潜力。这些亚波长结构可以显著改变奥氏体不锈钢的光学和润湿特性。然而，要实现特定的工业目标（如最大变黑度或超疏水性），通常需要多目标优化策略来平衡表面粗糙度、加工速度和化学稳定性。尽管许多研究集中在低能量密度下的规则纳米结构上，但向高能量密度、多阶段加工的过渡仍然是开发适用于自动化传感环境的耐用、高对比度标记的关键领域。本研究基于这些发展，研究了在强烈烧蚀条件下形成的层次结构的饱和极限。

2. 材料与方法
使用高功率飞秒光纤激光系统Jasper X0-20（FLUENCE Technology，华沙，波兰）对AISI 321钢板进行了处理。选择AISI 321奥氏体不锈钢作为基底是因为它在航空航天、核能和化学工程等关键行业中广泛应用，这些行业的组件通常在高温和腐蚀性环境中工作。在这种条件下，传统的标记方法（如油墨或化学蚀刻）容易退化。因此，在这种特定钢级上开发高对比度、永久性的激光诱导标记对于在恶劣工业环境中的可靠自动跟踪和基于传感器的识别至关重要。此外，AISI 321中作为稳定元素的钛为激光-物质相互作用及其随后氧化层形成的研究增添了独特的冶金维度。样品尺寸为0.035 m × 0.07 m × 0.0015 m。激光辐射通过伽利略扫描头传递到处理表面。实验中使用的主要激光处理参数见表1。表1. 激光参数。激光采用线偏振，由半波片控制。脉冲持续时间小于250 fs。表面微起伏分析使用ZEISS AXIO HAL 100光学显微镜（Carl Zeiss AG，耶拿，德国）进行。表面横截面使用Alicona IF-Portable RL光学显微镜（Bruker Alicona，格拉茨，奥地利）获得。图1. 在AXIO HAL 100显微镜下观察的样品板。为了确保结果的可重复性，每个样品至少在三个独立区域进行了表面地形测量。获得的数据进行了平均处理，并计算了标准偏差以显示统计显著性。表面微起伏分析使用Alicona IF-Portable RL系统进行，其垂直分辨率为10 nm，横向分辨率为0.5 μm。在实验系列之前，使用经过认证的台阶高度标准对轮廓仪进行了校准。光学表征使用ZEISS AXIO HAL 100显微镜（Carl Zeiss AG，耶拿，德国）进行，该显微镜使用标准刻度 micrometer（10 μm刻度）进行了校准。报告的S参数的测量不确定性估计在1.0%以内。

研究了单个激光处理后第一个样品的表面属性（图2A，项目1）。第二个样品的表面分两个阶段进行处理。在初步处理类似于第一个样品后（图2B，项目1），对表面进行了二次处理（图2B，项目2），从而产生了两个连续处理步骤的重叠区域（图2B，项目3），在该区域表面依次接受了两次激光照射。二次处理期间的扫描方向与初次扫描方向垂直。其余的激光处理参数和能量值保持不变。实验得到的表面具有不同的粗糙度轮廓和明显的黑色视觉梯度（图2A，项目1；图2B，项目3）。图2. AISI 321钢表面在初次和二次处理后的视图。(A)—初次处理的AISI 321表面；(B)—二次处理的AISI 321表面；编号的框表示不同的处理阶段：1（黄色框）—初次处理后的区域；2（黄色框）—二次处理后的区域；3（红色框）—同时经过初次和二次处理的区域；(C)—通过ZEISS AXIO光学数字显微镜（Carl Zeiss AG，耶拿，德国）观察的初次处理表面；(D)—初次处理时的表面高度梯度，ZEISS AXIO显微镜；(E)—二次处理时的表面高度梯度，ZEISS AXIO光学数字显微镜；(F)—二次处理时的表面高度梯度，ZEISS AXIO显微镜（Carl Zeiss AG，耶拿，德国）。用于处理显微镜获得的数据的软件随设备一起提供，因此与其完全兼容。

在研究所研究表面的属性时，根据ISO 25178标准使用了评估表面微起伏的技术来确定(Smr1, Smr2)、不对称度(Ssk)、峰度(Kurtosis) (Sku)等指标。为了表征表面属性，根据ISO 25178标准评估了包括材料比率(Smr1, Smr2)、偏度(Ssk)和峰度(Sku)在内的面积地形参数：
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(2)
(3)
(4)
(5)
其中，峰值部分(Smr1)和较深谷底部分(Smr2)以及减小的峰值高度(Spk)和减小的谷底深度(Svk)是从面积材料比率曲线（Firestone-Abbott曲线）中得出的，使用显微镜的集成软件计算得出。样品的变黑程度通过视觉观察和图形编辑器中的HSB值范围的颜色数据进行评估。

为了验证光斑大小，使用Jeol 7001TTLS扫描电子显微镜（SEM）在接近烧蚀阈值的最低脉冲能量下测量了烧蚀区域宽度，得到的值为25 μm。根据关于AISI 321钢的文献数据[42,43]，飞秒脉冲的烧蚀阈值Fth约为0.1?0.2 J/cm2，相应的最佳能量密度Fopt约为0.7?1.5 J/cm2。在我们的研究中，使用了显著更高的能量通量F0 > 20 J/cm2，这是Fopt的15-20倍。选择这种高能量处理方式是为了确保形成深度纹理和混沌结构，这些结构对于表面变黑是必要的。因此，结果中没有出现最小粗糙度的情况，这与理论完全一致，因为该过程是在一种旨在实现最大光吸收的强烈烧蚀模式下进行的，而不是为了表面抛光或精加工。使用高重叠比率（>95%）也是一个有意的选择。这有助于热量积累效应，并能够对同一区域进行多次曝光，这对于微结构的深度转变和实现最大光吸收至关重要。

3. 结果与讨论
从视觉上看，当评估AISI 321初次处理（图2C）和AISI 321二次处理（图2E）表面的放大图像时，没有迹象表明形成了有序的周期性结构（图2C,E）。激光扫描路径的纵向（图3和图4）和横向（图5和图6）表面高度剖面进一步展示了AISI 321表面在初次和二次处理后的随机微观结构。图3. AISI 321初次处理。X坐标剖面曲线。红色和绿色十字线分别表示测量剖面路径的起点和终点。图4. AISI 321初次处理。Y坐标剖面曲线。红色和绿色十字线分别表示测量剖面路径的起点和终点。图5. AISI 321二次处理。X坐标剖面曲线。红色和绿色十字线分别表示测量剖面路径的起点和终点。图6. AISI 321二次处理。Y坐标剖面曲线。红色和绿色十字线分别表示测量剖面路径的起点和终点。表面（图2C,E）的剖面高度曲线表明，尽管样品表面处理次数不同，但AISI 321初次处理和AISI 321二次处理的表面微观结构都是混沌的且缺乏周期性，因此颜色特征相似（图2A,B）。

为了客观验证结果，将研究样品的表面划分为10个区域，第一个样品的区域范围为1.0到1.9，第二个样品的区域范围为2.0到2.9（见图7）。获取了每个区域的光度数据，并计算了两个样品的平均光度值。图7. 使用图形编辑器获取研究样品的光度数据。A—样品照片：1—初次处理表面；3—二次处理表面。C—使用图形编辑器确定暗度（[B]在HSB值范围内）。为了确保数据的最大准确性并消除成像条件（如光强度、眩光和曝光）的影响，所有调查区域都是在单一帧中同时用漫射光拍摄的。随后将图像分割成单独的区域，仅为了便于在论文中展示。因此，任何记录的HSB值差异都严格归因于表面本身的性质，而不是数据采集条件。

分析样品的平均数据总结在表2中。由于所应用的方法量化了表面亮度，因此随着表面变暗，数值会减小，理想黑体（完美黑色表面）的亮度值为0%。表2. 初次处理表面和二次处理表面的黑化数据。获得的数据表明，二次处理后表面有轻微的黑化，变化在2%以内（表2）。因此，不改变处理方式对表面进行额外的后处理并不会使表面黑化程度增加到初次处理后的两倍。对亮度（HSB）数据的统计分析显示测量系统具有显著的一致性。尽管平均黑化水平有所不同（16.6%和14.4%），但两种情况下的标准差都是相同的0.7。此外，双尾Welch’s t检验也确认了统计显著性。获得的p值（p < 0.001）证实了在整个数字图像分析过程中仪器误差水平保持不变，间接支持了观察到的黑化值增加5%的高可靠性。

通过对有限尺度区域（图8）的表面压皱系数进行比较分析，通过叠加初次处理表面的Firestone-Abbott曲线（蓝线）和二次处理表面的Firestone-Abbott曲线（粉线）（图10）；曲线的发散是显而易见的（由箭头指示）。图8. AISI 321初次处理和AISI 321二次处理样品的有限尺度表面区域压皱系数曲线比较图：蓝线代表初次处理，粉线代表二次处理。箭头指示曲线的发散。图9. AISI 321初次处理。有限尺度表面区域压皱系数曲线图。图10. AISI 321二次处理。有限尺度表面区域压皱系数曲线图。具体来说，在峰值区域（图表的左侧），二次处理曲线向上移动，反映了峰值高度（Spk）从0.686 μm增加到1.400 μm，几乎增加了一倍。相反，在谷值区域（图表的右侧），曲线向下移动，表明谷值深度（Svk）从0.539 μm增加到1.030 μm（表3）。表3. 根据ISO 25178标准，使用Alicona IF-Portable RL光学显微镜获得的AISI 321样品的表面地形参数。?I = PP/B—初次处理表面参数值与基面的比率；?II = SP/B—二次处理表面参数值与基面的比率；?III = SP/PP—二次处理表面参数值与初次处理表面的比率。AISI 321二次处理表面（图2A）的微观结构（图10和图11）比AISI 321初次处理表面（图2B）的微观结构（图12和图13）更为明显，这表明曲线与平均剖面高度（Rk）有显著偏差。AISI 321二次处理曲线的核心粗糙度高度参数（Sk）为2.717 μm（表3），是AISI 321初次处理表面曲线参数（Sk）1.615 μm（表3）的一倍半以上。这表明重复处理增加了表面微观结构的起伏。图11. AISI 321初次处理。表面高度分布图。图12. AISI 321二次处理。表面高度分布图。图13. 具有低峰度指数Sku的表面的反射率图。曲线在峰值和谷值区域的这种同时扩展，加上核心斜率（Sk）的加剧，提供了二次激光处理放大了微起伏的垂直幅度的全面定量确认，形成了更明显的层次结构。

AISI 321二次处理表面的峰值高度降低（Spk）= 1.400 μm和谷值深度降低（Svk）= 1.030 μm的参数是AISI 321初次处理表面相应参数（Spk）= 0.686 μm和（Svk）= 0.539 μm（表3）的两倍。因此，重复处理使表面起伏增加了一倍。根据视觉评估，更明显的微观结构也有助于表面的黑化，尽管如前所述，值的多次增加并不会导致黑化程度的相应增加。

观察到初次处理（AISI 321 Smr1）= 9.990%，（Smr2）= 91.110%；二次处理（AISI 321 Smr1）= 9.490%，（Smr2）= 89.840%（表3）的两个比较表面之间的峰值材料部分（Smr1）和谷值材料部分（Smr2）没有显著差异。由此我们可以得出结论，重复激光处理不会减少在研磨过程中可以去除的表面比例（峰值材料部分）（Smr1）。同样，表面上用于积累添加剂和润滑涂层的空洞比例也没有明显变化。因此，要改变表面的光学性质，需要使用修改后的激光参数进行处理，而不是进行多次固定模式的连续处理。

重复激光处理前后参数（Smr1和Smr2）的比率也表明，表面上峰和谷的分布（以及它们的缺失）对表面黑化程度并不是决定性的，因为第二次处理后的暗度变化在2.5%以内（表2）。在基于高度分布参数（Ssk）表征表面时，注意到AISI 321初次处理表面（图2A）的剖面不对称参数（Ssk）= 1.210和AISI 321二次处理表面（图2B）的这一参数（Ssk）= 1.585的值非常接近（表3）。表面形态的特点是相对于谷值和凹陷特征，峰值占主导地位。因此，这种微起伏的特征在重复处理后得以保留。此外，对于所考虑的表面，还观察到了较高的峰值系数参数：AISI 321初次处理表面（图2A）的（Sku）= 17.505，以及AISI 321二次处理表面（图3和表3）的（Sku）= 19.107。峰度（Sku）的增加与表面变黑有关；然而，这一地形指标在5%内的微小差异并没有在比较样品之间产生显著的视觉对比（图2A,B）。

研究表面的高度分布剖面显示出显著的形态相似性，特别是在初次激光处理的AISI 321（图2A）和初次二次激光处理的AISI 321（图2B）的情况下。图表表明高度分布具有高斯分布（图11和图12）。为了清晰起见，在图（图11和图12）中，通过额外的红色曲线显示了分布的高斯特性。可以认为，如果在初次处理过程中没有形成周期性的表面微观结构，也没有观察到复杂的高度分布，那么以相同模式进行重复表面处理不会赋予表面结构周期性特征，也不会改变高度分布的性质（图11和图12）。

在COMSOL? v. 6.2 Multiphysics环境中使用Ray Optics模块[44]构建的计算机模型显示，从低平整度指数（Sku）（图13）和高平整度指数（Sku）（图14）的表面反射窄光束的情况表明，随着平整度指数的增加，光束的散射效果更好。模型计算中的反射系数设置为0.3。散射效果较差的原因是微观结构的顶端碎片（图15，位置a），它们有效地反射了光束（图15）。而在高平整度指数（Sku）的微观结构中缺乏这样的反射表面，使得这样的表面能够更有效地散射光（图16）。图14. 具有高峰度指数Sku的表面的反射率图。图15. 具有低平整度指数Sku的微观结构中的光束传播图；a—来自表面结构元素顶点的光线反射。图16. 具有高平整度指数Sku的微观结构中的光束传播图。计算机模型还显示，从局部梯度值较低（Sdq）（图17）和局部梯度值较高（Sdq）（图18）的表面反射窄光束的情况表明，随着这一值的增加，光束的散射效果更好。低(Sdq)值导致散射效果较差的原因是表面缺乏大量反射面，这些反射面随机分布在相对于光束入射方向的不同角度上（图19）。随着(Sdq)值的增加，随机分布的反射面数量增多，从而提高了光束的散射效果（图20）。图17显示了局部梯度Sdq值较低的表面的反射率图；图18显示了局部梯度Sdq值较高的表面的反射率图；图19展示了局部梯度Sdq值较低的微结构中的光束传播情况；图20则展示了局部梯度Sdq值较高的微结构中的光束传播情况。Sdq参数（均方根坡度）从0.133增加到0.315，这一变化是表面地形演变的关键指标。从辐射-物质相互作用的角度来看，局部起伏梯度的增加会在微腔内引发多次反射现象。每个撞击到陡峭凸起的入射光子（由高Sdq值表示）不会被反射回半球空间，而是会被重新导向结构的更深处。根据布格-朗伯-比尔定律和几何陷阱原理，总吸收量与相互作用次数成正比，其中n代表反射次数。因此，观察到的二次变黑现象不仅归因于表面粗糙度的增加，还归因于层次不规则性中的有效能量重新分布，这使得表面变成了一个高效的光学陷阱。COMSOL Multiphysics环境中的建模结果（图13、图14、图15、图16、图17、图18、图19和图20）证实了这一机制，这些结果清楚地表明，随着微地形陡度的增加，光线的捕获效果也有所增强。

4. 结论
实验研究表明，表面高度分布指标在评估飞秒激光处理后的表面变黑程度方面起着关键作用。根据视觉评估，微结构的周期性存在与否并不是决定AISI 321钢表面变黑程度的决定性因素。尽管如前所述，表面起伏的多次增加并未导致表面变黑程度的相应提升，尽管重复处理使表面起伏参数增加了两倍，但视觉评估仍认为更复杂的微结构有助于表面变黑。对表面进行额外的后处理而不改变处理方式，并不会使表面变黑程度比初次处理后的效果提高两倍。重复激光处理也不会减少后续磨合过程中可去除的表面面积。同样，用于在样品表面沉积添加剂和润滑涂层的凹陷比例也没有显著变化。因此，为了实现表面滑动和光学性质的质变，需要使用改进的激光参数进行处理，而不是采用固定的重复处理模式。研究表明，在相同的处理条件下进行二次垂直处理会导致微地形饱和效应。尽管均方根粗糙度(Sq)和界面面积比(Sdq)持续增加，但初次激光处理已经形成了高度吸收的结构。这使得重复处理在能量上变得效率低下，无法显著改善光学性能。因此，这为在不改变脉冲参数的情况下进行简单处理重复提供了优化限制。

第一阶段处理后，表面轮廓不对称参数(Ssk)的值有所增加，这一现象表明地形峰值在表面结构中占主导地位，超过了由凹陷和腔体形成的元素。这种微地形特征在重复表面处理后仍然保持不变，但不对称参数的值没有明显增加。在第一阶段，最大峰值高度(Sp)增加了7.33倍，十点表面高度(S10z)增加了6.04倍。经过重复处理后，最大沟槽深度(Sv)参数增加了2.57倍，均方根坡度(Sdq)增加了2.37倍。此外，重复处理并未显著提高表面黑度，这证实了一个结论：在所研究的表面中，峰度值的增加（不超过5%）不足以使表面之间的黑度差异在视觉上变得明显（图2A、B）。研究表明，如果初次处理没有形成周期性微结构且未观察到复杂的高度分布，那么在同一模式下重复表面处理也不会赋予表面结构周期性，也不会改变高度分布符合正态高斯分布的特性。对地形数据和光学数据的定量比较显示出了明显的相关性趋势。具体而言，均方根坡度(Sdq)从初次处理的0.133增加到二次处理的0.315，增幅为2.37倍，同时平均表面黑度从16.6%降低到14.4%。这一关系进一步得到了光线光学模拟结果（图13、图14、图15、图16、图17、图18、图19和图20）的支持，这些模拟表明，较高的表面梯度与较高的峰度指数(Sku > 17)相结合时，会促进更频繁的多次反射和表面凹槽内的能量重新分布。因此，在所研究的处理范围内，Sdq参数作为光捕获效率的指标，弥合了3D粗糙度演变与最终光学响应之间的差距。定量分析表明，尽管表面坡度参数(Sdq)显著增加了2.37倍，但二次激光处理仅对光学黑度有轻微的提升（从16.6%提高到14.4%）。对于工业自动化和标记应用而言，这意味着光学陷阱效率已达到一个渐近极限。因此，对于高速生产线来说，优化初次激光能量和扫描步长比实施连续多次处理更为经济高效，这样可以以最少的处理时间和能耗实现高对比度的标记。