利用可解释人工智能基于原位光致发光图像预测钙钛矿太阳能电池在加速应力测试中的电学亚稳态

《Solar RRL》：Using Explainable Artificial Intelligence to Predict Perovskite Solar Cell Electrical Metastability from Operando Photoluminescence Images in Accelerated Stress Testing

　　

金属卤化物钙钛矿（Metal Halide Perovskite, MHP）太阳能电池对偏压的响应表现出由耦合离子-电子过程主导的亚稳态行为，这使得传统发光强度与器件开路电压（Open-Circuit Voltage, V_OC）之间的互易关系变得复杂。该限制阻碍了发光技术在器件筛选或加速应力测试中作为诊断手段的应用，由此激发了对非平衡条件下光致发光（Photoluminescence, PL）信号进行解读的新方法之需求。从人工智能视角出发，研究人员开发了一种可解释的深度学习框架，该框架整合卷积神经网络（Convolutional Neural Network, CNN）、长短期记忆（Long Short-Term Memory, LSTM）层及注意力机制，以从原位光致发光图像序列中学习时空特征。该模型在预测开路电压瞬态方面实现了±0.027 V的平均绝对误差，相较于基于物理的互易计算，极端尾部误差降低高达78%。梯度加权类激活映射（Gradient-weighted Class Activation Mapping, Grad-CAM）通过高亮电极边缘和新兴缺陷特征等具有物理意义的区域来提供可解释性。从工程应用视角而言，该框架能够在钙钛矿太阳能电池加速老化过程中实现器件V_OC的精确、非接触式预测，并识别与降解相关的特征。该方法展示了可解释人工智能如何增强非平衡条件下光伏器件的原位诊断与可靠性分析。

金属卤化物钙钛矿太阳能电池因其效率从2009年的3.8%迅速提升至现今的26.1%而备受关注，然而其长期耐久性不足仍是阻碍商业化进程的关键瓶颈。该类器件在户外环境条件下的性能衰减路径分析常受到可恢复性能变化的干扰，其中性能亚稳态现象尤为突出。这种亚稳态主要源于离子迁移及离子-电子耦合特性的影响：一方面，移动离子可能为器件设计提供容差；另一方面，界面反应与离子密度变化又会限制器件的运行稳定性。传统基于电子光物理和准平衡假设建立的互易关系——即发光强度与器件开路电压之间的对应关系——在钙钛矿材料中因离子运动与界面电荷积累而遭到破坏，导致无法通过简单的对数发光强度计算来准确获取器件电压。

为应对这一挑战，研究人员将可解释人工智能与原位光致发光成像相结合，针对10种不同器件设计的29个金属卤化物钙钛矿太阳能电池样本开展研究。这些器件在吸收层组成保持一致的前提下，通过变换空穴传输材料（NiO_x、Al₂O₃及有机夹层）、电子传输材料（C₆₀、BCP、SnO_x）、透明电极（FTO或ITO）及金属电极（Ag或Au）来构建多样化的稳定性行为与降解路径。样本在65°C或75°C氮气环境中经受加速老化测试，每个光循环周期为4小时，包含2小时持续光照（450 nm蓝光，100 mW/cm²，相当于1个太阳强度）、电流-电压扫描及2小时暗态恢复，测试持续至平均功率转换效率降至初始值的80%（T₈₀）。

研究构建的混合架构深度学习模型采用二维CNN独立处理每帧光致发光图像以提取空间特征，随后将特征向量按时间顺序堆叠形成矩阵，输入LSTM网络捕捉时序依赖关系。为突出序列中最具信息量的时刻，研究人员引入加性注意力机制计算可解释的时间权重。该CNN-LSTM-注意力机制模型的最终架构包含五层采用3×3卷积核的CNN层、泄漏修正线性单元激活函数、2×2平均池化，以及64通道的LSTM块和三个全连接层，在173个测试实例上实现0.027 V的平均绝对误差。

研究结果部分涵盖三个核心方面。在模型精度与误差分析方面，与基于物理的互易计算相比，人工智能模型表现出显著收窄的误差分布，其标准差平均缩小3.3倍；虽然95百分位误差降低约15%，但在极端尾部——99百分位误差降低约78%，显示出对最坏情况预测精度的实质性提升。在时序与空间预测行为方面，模型在光照初期（约20秒内）的预测误差相对较大，此阶段对应离子迁移、陷阱填充及界面电荷积累等非平衡动力学过程最为剧烈的时期；而随着循环次数增加，器件降解导致的空间非均匀性增大，使得预测难度随之上升。在Grad-CAM可解释性分析方面，模型初始阶段最依赖早期光致发光帧的信息，因其包含最强动态信息；随着器件老化，模型逐渐减少对首帧异常明亮图像的依赖，转而更多依靠训练数据中学习到的电压瞬态典型形状模式。空间上，模型主要关注由金属电极限定的器件有源区，同时高亮电极边缘及随老化出现的中央缺陷区域，这些区域与横向电压分布、离子迁移路径及降解机制密切相关。

研究讨论部分强调了可解释人工智能的双重价值：不仅提升了预测精度，还开辟了将模型特征归因与器件空间特征相关联的新途径。归因图所揭示的空间模式可指导后续针对性显微分析，以关联局部降解现象与器件性能损失。基于该框架，研究人员得出结论：所构建的人工智能模型能够准确预测非平衡条件下的原位开路电压瞬态，而此类条件下基于互易关系物理计算的方法已然失效。该数据驱动框架对于加速老化测试中发光器件监测的有效利用具有重要意义，即使在物理计算因器件降解而日益失准的情况下依然适用。模型实现的±0.027 V平均绝对误差、极端尾部误差的显著降低，以及Grad-CAM揭示的物理可解释性，共同证明了可解释人工智能在增强光伏器件原位诊断与可靠性分析方面的潜力。该研究发表于《Solar RRL》，为未来扩展至综合梯度归因方法、Karhunen-Loève表示法以及户外老化监测和产线质量控制等应用场景奠定了基础。