对高倍率锂离子电池（LIBs）的迫切需求推动了能量存储机制的持续探索[[1], [2], [3]]。为了实现真正的超快充放电，开发具有快速响应能力的阳极材料至关重要[[4], [5], [6], [7]]。然而，传统插层型或转化型阳极材料的倍率性能通常受到固态离子传输缓慢及其相关动力学限制的制约[[8], [9], [10]]。尽管近年来提出了各种策略，包括电极结构设计、形态优化和电解质工程[[11], [12], [13], [14]]，但这些传统工程方法通常只能在一定程度上缓解扩散限制；它们仍然无法从根本上克服块体相内的离子传输障碍。因此，有必要探索独立于传统块体扩散的新兴动力学途径，从基本的能量存储机制入手。
为了实现超高性能，空间电荷界面存储机制已成为一个非常有前景的新方向[[15], [16], [17], [18], [19]]。通过将电子存储和离子存储分离——其中Li+离子位于离子导体侧，而电子占据相邻电子导体的表面态——这种界面存储机制理论上可以实现超快响应和显著的额外容量[[20], [21], [22], [23]]。然而，从根本上在纯物理模型中分离这一内在机制仍然是一个巨大的挑战。在传统复合材料的电化学过程中，空间电荷界面通常是随机生成的，高度不均匀，并且深埋在块体内部[[24,25]]。这不可避免地使它们与块体反应（如插层或转化）耦合在一起，使得仅使用传统的电化学和结构表征难以分离它们的容量贡献[[26]]。这种严重的结构复杂性阻碍了界面机制的物理分离，使其超快的内在动力学特性一直被主导的块体反应所掩盖。相比之下，原位磁测量技术可以通过磁化对自旋依赖电子填充的响应来直接追踪电子存储行为，从而为空间电荷界面存储提供定量的证据[[20,27]]。
在这项研究中，为了从根本上将空间电荷界面存储机制与块体干扰分离，我们通过亚纳米精度的磁控溅射技术制备了人工[Fe (0.6?nm)/TiO2 (1?nm)]30纳米层。通过在原子尺度上精确整合离子导体（TiO2）和电子导体（Fe），实现了紧密的界面耦合，从而直接激活了空间电荷界面存储。这种空间限制效应有效地抑制了传统的块体插层和转化反应，使界面存储机制成为主导。基于原位磁测量技术揭示自旋依赖行为的独特能力，我们将这种先进技术应用于我们的受限模型，以明确追踪来自Fe d带中自旋极化电子填充的动态磁响应。主要由这种隔离的空间电荷界面机制驱动，这些纳米层在50?A?g?1?12和Ni/TiO2纳米层，成功复制了这些非凡的高倍率电化学特性，从而表明了这种界面策略的广泛适用性。此外，利用溅射薄膜无粘合剂和自支撑的特性，我们组装了灵活的准固态 pouch 电池，可靠地为可穿戴设备供电，证明了这种设计的实际可行性。总体而言，这项工作建立了一种从亚纳米界面工程到精确自旋追踪的通用策略，以揭示和利用下一代能量存储的超快空间电荷动力学。
