通过能带边缘钉扎实现非简并滑移铁电性：这一原理为可控光催化和光伏技术提供了重要的设计思路

《npj Computational Materials》：Achieving non-degenerate sliding ferroelectricity via band-edge pinning: an instructive design principle for controllable photocatalysis and photovoltaics

　　

摘要

二维滑动铁电材料为太阳能转换提供了理想的平台，因为它们具有内在的电荷分离能力和优异的可调谐性。然而，大多数现有系统仅表现出双简并极化态，极化强度不足，这限制了对光伏和光催化响应的精确控制。在这里，我们预测在MoSi₂N₄/WSi₂N₄异质双层结构中存在两种非简并的滑动铁电相——AB相和AC相，并揭示了这两种相如何驱动不同的层间载流子动力学，从而实现可控的太阳能转换行为。第一性原理计算表明，这些相具有强烈的可见光吸收能力（约10⁵cm^?1）、高结构稳定性以及可通过实验实现的层间滑动。与MoSi₂N₄单层结构不同，Mo和W之间的电负性差异将能带边缘固定在其原始层中，防止了极化反转时导带（CBM）与价带（VBM）的交换，从而在两种相之间产生了相反的层间载流子动力学。在光催化过程中，AC相提供了更强的氧化还原驱动力，而AB相则更有效地抑制了层间电子-空穴复合，提高了太阳能到氢气的转化效率。在光伏应用中，AB相到AC相的转变能够增强光电流并使其红移。这些发现建立了非简并滑动铁电性与光伏/光催化响应之间的直接联系，为开发下一代高效且可控的太阳能转换器件提供了重要的相工程策略。