考虑不确定性的机器学习技术在电子能量损失谱（EELS）中的核心损失背景去除中的应用

《npj Computational Materials》：Uncertainty-aware machine learning for core-loss background subtraction in EELS

　　

摘要

定量电子能量损失谱（EELS）的分析严重依赖于精确的背景扣除，但传统方法依赖于确定性的参数拟合，无法提供统计学上严谨的不确定性估计。这一限制在核心损失区域尤为明显，因为此时需要将背景信号外推到电离边缘区域，从而阻碍了可靠和自动化的分析。在这里，我们引入了一个基于物理原理、考虑不确定性的机器学习框架，将该过程重新定义为具有明确不确定性传播的统计控制推断问题。该方法结合了基于经验确定的协方差矩阵的蒙特卡洛模拟生成技术以及在前缘区域训练的神经网络集成模型，并通过设定电离边缘处的有效指数约束来实现物理上一致的外推。这种方法能够生成像素级和能量分辨的背景概率分布，从而将不确定性直接传递到衍生的光谱观测量中。通过对合成光谱图像进行的验证测试表明，该框架能够准确重建背景信息，并提供经过良好校准的不确定性估计，即使在电离边缘区域也不例外。当将该框架应用于扭曲的CrSBr样本的EELS光谱图像时，发现了Cr L_2,3白线强度的纳米级、层叠相关的调制现象，这些调制现象的幅度明显超过了通过传统方法传播的不确定性范围。更广泛地说，这项工作为不同材料体系的定量、考虑不确定性的EELS分析提供了一条自动化实现的路径。