受生物启发的中继催化技术在水系氧化还原液流电池中的应用

《Nature Communications》：Bio-inspired relay catalysis for aqueous redox flow batteries

　　

摘要

水基氧化还原液流电池在长时储能方面具有巨大潜力。然而，许多这类电池（例如基于硫和有机物的液流电池）存在反应动力学缓慢、能量效率低以及容量利用率不足的问题。在这里，我们提出了一种称为“接力催化”的通用策略，该策略能够在实现高反应速率的同时将过电位降至最低，从而提高电池的容量和能量效率。这一策略借鉴了细胞呼吸过程中的电子传递机制：首先使用低过电位催化剂（如异噁唑）来启动反应，随后将控制权无缝传递给高活性催化剂（如醌），以维持电荷的传递过程，从而打破了过电位与催化速率之间的矛盾。通过这种策略，我们开发出了多硫化物-铁氰化物液流电池，其多硫化物利用率接近100%（S₄^2–/S₂^2–，64 Ah L^–1负极材料），并且在3个月内表现出优异的稳定性（在20 mA cm^–2的电流密度下循环超过500次后，容量衰减率仅为0.00071%/次，即每天0.003%）。我们进一步将该策略应用于基于有机硫化物和偶氮化合物的液流电池，并尝试了多种不同的接力催化剂组合。通过模拟生物体内的电子传递过程，这种方法不仅重新定义了用于储能的均相催化机制，还为设计具有更高性能和可扩展性的液流电池提供了一个全新的平台。