通过吸附-键合调控方法对2H-MoS2进行金属化处理，以实现高倍率的钾存储

《Energy Storage Materials》：Adsorption-bonding modulation metallizing 2H-MoS2 for high-rate potassium storage

　　

周同|江翔|穆静琳|谭书刚|高培波|田双|周鹏飞|苗志超|周金|李峰

山东工业大学化学与化学工程学院，中国淄博255049

摘要

二硫化钼（MoS₂）因其高理论容量和层状结构而备受关注，已成为一种有前景的钾存储负极材料。然而，其应用受到半导体2H相较差的电导率和金属1T相的热力学不稳定性的限制。在此，我们提出了一种通过磷（P）化学吸附来调节键合的策略，以赋予稳定的2H-MoS₂类似金属的电子特性。原子尺度分析表明，P原子优先吸附在MoS₂的表面硫（S）原子上，而不是进入MoS₂的晶格中。作为有效的电子供体，吸附的P原子诱导价带和导带之间的连续电子态连接，使半导体2H-MoS₂表现出类似金属的行为。这种转变显著提高了电导率，并在钾（脱）插过程中增加了工作电压。此外，P掺杂剂促进了电荷转移并加速了K⁺的扩散，而坚固的P-S键在反复循环过程中保持稳定，确保了这些改进的持久性。得益于这些效应，MoS₂负极在10.0 A g^{?1?1₂的材料的全部潜力提供了一条通用途径。}

引言

二维过渡金属硫属化合物，特别是二硫化钼（MoS₂），由于其独特的层状结构和高理论容量，已成为有前景的钾存储负极材料[13]。MoS₂较大的层间距（约0.615 nm，而石墨为0.335 nm）可以容纳K⁺的插入和提取，同时缓冲循环过程中发生的体积膨胀[14]。此外，MoS₂会发生四电子转换反应，理论上可提供高达669 mAh g^?1

MoS₂主要存在于两种不同的相中：三角棱柱形（2H）相和八面体（1T）相[17]。2H相（2H-MoS₂）在热力学上稳定且易于合成，因为其形成能较低，但它是一种半导体，具有较低的电导率[18]。这一固有限制导致电化学循环过程中由于内阻而产生较大的有效电压降，最终限制了PICs的速率性能和能量输出[19]。相比之下，1T相具有金属导电性，显著加快了电子传输并降低了K?的扩散障碍，从而实现了更快的动力学和更高的放电速率[20]。然而，1T-MoS₂是亚稳态的，在环境或循环条件下容易自发地转变为热力学上更稳定的2H相，导致导电性和性能下降，尤其是在长时间循环或高倍率操作时。这两种相的互补优点和缺点——2H相具有高稳定性但导电性差，而1T相具有高导电性但结构稳定性差——突显了一个关键挑战：开发一种有效策略，为本质上稳定的2H-MoS₂赋予类似金属的电子特性，从而充分发挥其作为高倍率、结构稳定负极的潜力[21,22]。

章节摘录

结果与讨论

结论

周同：撰写——原始草稿，资金获取，数据管理，概念构思。江翔：数据管理。穆静琳：软件，数据管理。谭书刚：软件，数据管理。高培波：形式分析。田双：形式分析。周鹏飞：形式分析。苗志超：形式分析。周金：撰写——审阅与编辑，监督，资金获取。李峰：撰写——审阅与编辑，监督。