原位微影纳米断层扫描技术能够捕捉负载催化剂的活化、迁移及失活过程

《Nature Communications》：In situ ptychographic nanotomography captures activation, mobility, and deactivation of supported catalysts

　　

摘要

如今，负载在多孔载体材料表面的纳米颗粒是异相催化剂的主要形式。然而，这类催化剂存在一个共同的失活机制：在工业使用条件下活性表面积的减少。失活通常源于纳米颗粒的烧结过程，这一质量传输过程的机制及其作用尺度仍存在争议。研究这一过程具有挑战性，不仅需要对层次结构载体内部数千个单个颗粒的行为进行表征，还需要对其整体行为及与载体的局部相互作用进行评估。在此，我们引入了原位衍射X射线计算机断层扫描（PXCT）技术作为辅助工具，能够在实际操作条件下对催化剂的几何结构进行局部观察。通过对负载在二氧化硅上的钯催化剂进行甲烷氧化反应的研究，我们发现了两种同时发生的失活机制：短程聚集和长程颗粒迁移，这两种机制对温度和气氛条件具有不同的敏感性。长程颗粒迁移使得颗粒能够在载体中移动数百纳米的距离。这些发现扩展了目前对负载催化剂烧结行为的理解，并展示了PXCT技术在解析复杂多孔材料内部结构变化方面的能力。