煤层群中气体来源的精确追踪，第一部分：稳定碳-氢同位素方法的野外验证与应用

《Fuel》：Precise tracing of gas sources in coal seam groups, part A: field validation and application of stable carbon-hydrogen isotope method

　　

李东宇|刘清泉|卢晓东|程远平

中国矿业大学煤矿灾害防治国家重点实验室，徐州221116，中国

摘要

在中国的主要煤矿基地，煤炭资源主要以煤层群的形式存在。为了控制瓦斯灾害并回收瓦斯资源，进行采前瓦斯抽放是必不可少的。准确识别每个煤层对混合气体的贡献对于可靠评估瓦斯抽放效果至关重要。尽管基于同位素的追溯方法已经产生了许多研究，但它们仍然缺乏直接和可靠的验证方法。作为关于瓦斯追溯系列论文的第一篇，本研究旨在使用来自工程应用的实地测量数据来验证基于碳氢同位素的瓦斯追溯方法。为三个煤层设计了一种分层采样方案。在利用同位素追溯分析单个煤层的贡献的同时，还采用了流量测量策略来交叉验证同位素得出的结果。该方法应用于秦安煤矿第84采区的7#、7#和8#煤层。根据同位素方法的计算，7#、7#和8#煤层的瓦斯贡献比例分别为23.5%、44.5%和32.0%。这些结果与流量测量方法得出的结果（22.4%、44.9%和32.7%）高度一致，从而验证了基于同位素方法的准确性。相比之下，将这些结果与传统的基于煤层厚度的分配方法得出的结果进行比较时，观察到了显著差异。此外，本研究提出将基于同位素的贡献比例转换为单位煤层厚度比例，为评估煤层群中的瓦斯抽放合规性提供了科学依据。

引言

煤层群的存在模式构成了中国煤炭资源的主要框架，在华南、华北和其他地区广泛分布[1]、[2]。典型的例子包括淮南、淮北、平顶山、铁法和贵州的煤矿。由于近距离煤层群中多个煤层之间的距离较短，重复采矿引起的应力叠加[3]以及来自相邻煤层的压力释放气体的大量流入容易导致掘进工作面的应力集中或瓦斯超压。此外，工作面采矿过程中的瓦斯排放源多种多样，采空区更容易积聚高浓度瓦斯[4]。这些因素显著增加了瓦斯爆炸、煤与瓦斯突出和瓦斯窒息等瓦斯事故的风险，严重威胁煤矿的安全和生产效率，并限制了煤矿的高效开采[5]、[6]、[7]。

采前瓦斯抽放是控制瓦斯灾害和确保采矿安全的关键技术。根据抽放位置的不同，它可以分为地面抽放、保护层抽放和层内抽放[8]。在煤层群开采中，同时抽放多个煤层中的瓦斯的技术更具经济效益（见图1）。然而，目前用于确定混合气体中不同煤层瓦斯比例的方法通常缺乏科学依据。例如，抽放比例往往基于煤层厚度甚至仅凭经验来分配[9]。这些方法忽略了诸如瓦斯地质分布等因素，这大大影响了抽放评估结果的可靠性。由于部分合规性可能导致误判，从而过早地评估瓦斯抽放合规性并损坏抽放系统的完整性；相反，延迟评估将扰乱矿山的正常生产[10]。因此，需要一种科学高效的气体追溯方法来为抽放工程提供准确的指导。

鉴于由不同生成过程形成的天然气具有明显不同的稳定同位素组成，使用同位素来识别气体来源是一种有效的方法[11]。碳和氢同位素常用于确定混合气体样本的组成[12]。在煤炭形成过程中，碳同位素的分馏和微生物酶活性的变化导致不同煤层中的¹³C/¹²C比率不同。同时，氢同位素在热演化过程中会发生显著的分馏（表现为D/H比率），这受到母体物质类型和沉积环境等因素的影响。利用这些特性，许多学者对煤矿瓦斯追溯进行了广泛研究。刘等人[13]分析了从淮南潘集深煤层收集的25个煤样中解吸出的气体。该研究使用Whiticar遗传图谱明确了深部煤层气（CBM）的遗传类型，并通过整合相关经验模型估计了不同遗传来源的气体比例。此外，通过比较采空区气体和目标煤层气体的甲烷同位素组成，他进行了源特异性同位素分析的数值计算，以确定采空区气体的来源。刘等人[14]研究了潘尔煤矿中气体的遗传类型和碳同位素的地质指示意义。他们还从朱集煤矿的地表钻孔和丁集煤矿第一个开采的保护层工作面收集了混合气体样本[15]。使用二元线性算法进行计算分析，完成了对第11煤层第一个开采的保护层采空区煤层气体的源特异性研究。

尽管学者在使用同位素进行瓦斯追溯方面取得了实质性成果，但以往的研究主要集中在强调同位素技术的创新性和适用性上。这些研究往往仅基于同位素方法得出追溯结论，缺乏科学可靠的交叉验证方法。

作为两部分系列的第一部分，本研究设计了一种分层采样方案。该方案不仅能够收集用于碳氢同位素分析的样本，还通过分层计量策略支持追溯计算，从而交叉验证同位素方法的可靠性。该方案应用于中国秦安煤矿第84采区的现场分析。本研究分析了气体的分布特征，使用上述两种方法获得了追溯结果，并进行了交叉验证。最后，根据追溯结果得出了改进的基于煤层厚度的煤矿方法。这项研究的第二部分将包括煤层群中瓦斯抽放的数值模型和替代模型，旨在实现快速瓦斯追溯和进一步验证。

章节片段

研究区域

本研究的实验区域位于中国淮北的秦安煤矿第84采区。该采区位于煤矿的西部，具有大致南北走向的单斜构造，向东倾斜，地层倾角范围为12°至18°。在746层巷道进行了现场钻孔。该采区的主要可开采煤层是7#煤层。其相邻的7#和8#煤层是

测试方法

为了研究气体的分布特征，需要使用气相色谱仪分析混合源气体的组成，并使用同位素比率质谱仪确定稳定同位素比率。气相色谱仪根据组分在固定相柱中的沸点、极性和吸附性质差异来分离混合物中的组分，从而实现混合气体组成的分析。

追溯同位素的筛选

三端成员（三个煤层）追溯模型需要两种类型的同位素。以下部分确定了用于追溯的气体和同位素类型。

混合煤矿气体的组分通常包括CH₄、C₂H₆、N₂和CO₂，相应的同位素包括δ¹³C(CH₄)、δ¹³C(C₂H₆)、δ¹³C(CO₂)和δD(CH₄)。当混合气体样本中特定组分的浓度较低时，质谱仪响应的电信号会变弱，

分层计量结果和比较分析

不同组别的现场分层计量数据显示在图7中。根据表格中的流量数据，可以通过从四个煤层的总流量中减去三个主要煤层的流量来获得9#煤层的流量。该组中9#煤层的比例极低，这与预期一致，即可以排除9#煤层的计量。

计算显示了显著差异

结论

本研究提出并验证了一种基于碳氢同位素的煤层群排水气体源追踪方法，使用分层计量方案作为交叉验证工具。该方法应用于秦安煤矿第84采区的7#、7#和8#煤层。主要发现和贡献总结如下：

• (1)
  本研究设计了一种分层气体排水和计量方案，以实现同时进行流量测量和同位素采样。通过控制密封

CRediT作者贡献声明

李东宇：撰写——原始草稿、可视化、调查、正式分析。刘清泉：撰写——审阅与编辑、监督、资金获取、概念化。卢晓东：方法论、调查。程远平：监督。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

作者感谢国家自然科学基金（编号：52274238、52574287、52311530336）和中央高校基本科研业务费（编号：2021YCPY0110）资助的项目提供的财务支持。刘清泉感谢亚历山大·冯·洪堡基金会提供的奖学金和财务支持（编号：3.5-CHN-1235634-HFST-E）。