用于密度泛函理论的神经网络自洽场方法

《npj Computational Materials》：Neural network self-consistent fields for density functional theory

　　

摘要

科恩-沙姆密度泛函理论（KS-DFT）在精确的电子结构计算中得到了广泛应用。然而，对于大规模模拟而言，该理论在计算上要求较高，这促使人们近期致力于通过机器学习（ML）技术来加速其计算过程。我们提出了一种基于神经网络的自洽场（NeuralSCF）框架，该框架将科恩-沙姆密度图作为深度学习的目标函数，从而编码了科恩-沙姆方程的物理机制。通过使用SE(3)等变图变换器对这一密度图进行建模，NeuralSCF能够模拟科恩-沙姆自洽迭代过程，从而获得电子密度，进而推导出其他相关性质。NeuralSCF在电子密度预测及其衍生性质的预测方面达到了业界领先的准确度，并且在面对大量非训练数据系统时仍表现出出色的泛化能力。研究表明，通过学习科恩-沙姆理论的内在机制，显著提升了模型的准确性和泛化能力，为通过机械学习加速电子结构计算提供了有前景的途径。