原位叠层X射线纳米断层扫描技术在温度控制结晶过程中的应用

《Nature Communications》：In situ ptychographic x-ray nanotomography of temperature-controlled crystallization processes

　　

摘要

诸如结晶、烧结和相分离等动态过程在决定工程材料和天然材料的结构与性能方面起着关键作用。然而，这些现象往往难以研究，因为它们具有瞬变性、空间异质性，并涉及多个长度和时间尺度。因此，要在真实条件下对其进行三维可视化，需要具备能够以纳米级分辨率探测代表性样品体积、以微秒级时间分辨率进行长时间观测、并在广泛环境条件下稳定工作的成像技术——而目前的原位方法很少同时具备这些能力。在这里，我们介绍了一个集成的原位时间和温度分辨X射线纳米断层扫描平台，该平台能够满足这些需求，并通过追踪无定形碳酸钙从室温到500°C的结晶过程来展示其能力。每隔五分钟获取一次定量断层图像，从而生成一个4D数据集，揭示了多种同时发生的结晶路径以及罕见和瞬态现象。其中就包括一种亚稳态多形体——碳酸钙半水合物的形成与重结晶过程，这种现象此前仅在添加稳定剂的系统中被观察到。我们还展示了晶体内部的体积缺陷演变和结构重排如何影响奥斯特瓦尔德熟化（Ostwald ripening）机制。该平台为材料转变的原位可视化提供了一种通用方法，有助于深入了解控制材料结构和功能性的过程。