一种基于可解释数据驱动的模型，用于通过滑动弧放电技术从沼气重整过程中生成合成气

《Bioresource Technology Reports》：Explainable data-driven model for synthesis gas generation from biogas reforming with gliding arc discharge

　　

帕蒂帕特·塔诺蓬蓬查特（Patipat Thanompongchart）|托萨蓬·卡通通（Tossapon Katongtung）|托萨蓬·昂斯里（Thossaporn Onsree）|纳科尔恩·蒂帕亚旺（Nakorn Tippayawong）

泰国乌塔拉迪特拉贾巴特大学（Uttaradit Rajabhat University）工业技术学院，邮编53000

摘要

滑弧等离子体重整是一种将沼气转化为合成气的有前景的方法。为了更好地理解和预测这些复杂的反应，研究人员利用了先进的极端梯度提升（XGB）算法来开发了一个健壮的、可解释的机器学习（ML）模型。该模型的输出包括H₂和CO的产量，以及CH₄和CO₂的转化率。XGB模型在训练和测试阶段均表现出优异的预测性能，R²值超过了0.95。通过集成Shapley加性解释（Shapley Additive Explanation）技术，发现显著影响模型预测准确性的特征包括输入功率、空气添加量、沼气流量和沼气组成。此外，还开发了用户界面以实现实时预测，有效弥合了计算理论与实际应用之间的差距。这种方法不仅展示了机器学习在优化沼气重整过程中的潜力，还强调了可解释算法在揭示宏观特征相互作用和推动可持续能源生产方面的重要作用。

引言

沼气主要由甲烷（CH₄，占45–70%）和二氧化碳（CO₂，占30–45%）组成，是一种重要的可再生能源载体（Heiker等人，2021年）。尽管厌氧消化能有效将生物废物转化为沼气，但所得沼气通常缺乏高级工业应用所需的能量密度。因此，将原始沼气升级为合成气是一项关键的技术，它可以将低能量、富含温室气体的混合物转化为高价值的化学原料，从而实现废物到能源的闭环转化。

等离子体是物质的第四态，由高电压电场诱导产生的电子、离子和中性物种组成。它可以有效地将沼气中的CH₄和CO₂转化为合成气（H₂和CO）（Budhraja等人，2023年；Kyriakidou等人，2021年）。为了实现高转化效率并降低总体能耗，通常采用滑弧放电等离子体技术。该系统利用低电流电弧在狭窄的电极间隙中连续移动，从而提高反应物转化率并抑制碳沉积。这种技术最初是为在交替电流或直流电驱动下高速流动的气相系统设计的（Burlica和Locke，2008年；Indarto等人，2006年）。与传统热化学途径（如催化蒸汽重整和干重整）相比，等离子体重整在多个关键工程指标上具有明显优势。首先，转化性能：非平衡等离子体产生的高活性物种能够绕过热力学限制，快速分解CH₄和CO₂，而不会导致传统催化剂失活（Xue等人，2023年）。其次，能源效率：作为“温等离子体”，滑弧放电能够在保持较低气体温度的同时集中高能量密度（Slaets等人，2024年）。这种定向的电子撞击机制消除了将整个反应器加热到800°C以上所需的显热，显著优化了特定能量输入（SEI）（Angelidaki等人，2018年）。第三，经济可行性：等离子体工艺不依赖于昂贵的贵金属催化剂和庞大的预热设施，从而大幅降低了资本和运营成本，提高了整体工艺盈利能力（Elhambakhsh等人，2023年）。最后，可扩展性：滑弧反应器在大气压下高效运行，适用于模块化、紧凑的设计，非常适合本地沼气处理场所，克服了集中式热重整厂的规模限制（Rostrup-Nielsen，2002年）。

在等离子体环境中，会发生许多复杂的反应，例如CH₄和CO₂与电子的相互作用（Shen等人，2025年），以及等离子体裂解（Chun等人，2007年）。Shen等人（2025年）详细讨论了电子撞击分解的基本机制，其中高能电子与CH₄和CO₂碰撞，生成多种自由基（·H、·CH₃、·CO、·O）和离子（CH₄⁺、CO₂⁺）。尽管这些机制适用于介电屏障放电反应器（冷等离子体），但它们仍然是滑弧系统（温等离子体）初始动力学路径的最可靠代理。这种适用性得到了两种非热等离子体环境中相似的电子能量分布（通常为1–10 eV）的支持，这些能量足以触发CH₄和CO₂分解为自由基和离子。尽管滑弧等离子体系统具有物理优势，但其固有的非线性和化学系统的动态演变使得传统的动力学建模变得困难。例如，Slaets等人（2024年）采用了包含近1500个反应的极其复杂的路径来研究滑弧反应器中的甲烷干重整。

为了解决这些复杂的建模挑战，机器学习（ML）已成为人工智能领域中一种重要的数据驱动方法。监督式ML方法可以从实验数据中开发预测模型（Li等人，2020年），对于动态演化系统的非线性行为至关重要（Soares和Araújo，2016年）。近期文献表明，ML已成功应用于预测合成气组成并优化传统催化、蒸汽和干重整工艺（Kumbhat等人，2024年；Mosaad Awad等人，2024年；Randhawa，2026年）；然而，将其扩展到等离子体辅助工艺的研究才刚刚开始。S. Kumar等人（2025年）展示了先进的数据驱动方法在解决现代能源系统复杂多物理问题中的关键作用。然而，据作者所知，专门针对滑弧等离子体重整过程中独特、瞬态和非平衡环境的可解释ML框架的开发仍严重不足。这是一个重要的研究空白，因为温等离子体中电子-分子相互作用的极端非线性使其成为高级ML优化的理想候选者。

因此，本研究开发了用于滑弧等离子体沼气重整的可解释ML模型。沼气特性和操作参数作为输入变量，而合成气性能指标（包括H₂和CO的产量以及CH₄和CO₂的转化率）作为输出。通过进一步整合数学工具（即Shapley加性解释（SHAP）来解释ML模型，本研究可以从全局和局部角度评估输入特征对所有四个目标输出的影响，以及特征对之间的相互作用。同时开发了ML模型的用户界面（UI），实现了合成气组成和产量的实时预测。值得注意的是，这项工作的创新之处不在于新ML算法的架构开发，而在于将可解释AI应用于解决这一根本复杂的工程挑战。由于滑弧等离子体的瞬态、非平衡环境受高度非线性电子撞击路径的控制，传统的动力学建模往往过于复杂，需要数千个微观反应步骤（Slaets等人，2024年）。通过将成熟的、高保真度的ML算法与SHAP分析相结合，本研究提出了一个新型框架，绕过了这些传统的动力学瓶颈。它将宏观合成气成分和产量直接映射到可操作的物理过程驱动因素（如停留时间和输入功率）。将这一模型转化为实时预测UI，弥合了理论建模与工业技术转移之间的差距，为优化生物质工厂的SEI提供了新的实用工具。

章节摘录

数据收集/生成

沼气等离子体重整数据集来自之前的实验研究（Thanompongchart等人，2014年；Thanompongchart和Tippayawong，2014年）。实验装置采用实验室规模的滑弧等离子体放电反应器，在常压下将模拟沼气转化为合成气。该反应器采用透明亚克力和玻璃板制成，比标准圆柱形模型提供了更大的反应空间。

模型预测准确性

XGB模型在预测H₂和CO的产量以及CH₄和CO₂的转化率方面表现出卓越的预测性能。表2显示了模型在预测这些指标方面的强大准确性，R²值超过0.99（模型训练）和0.98（模型测试），表明ML模型之间高度一致。

结论

ML模型在预测H₂和CO的产量以及CH₄和CO₂的转化率方面表现出相对较高的准确性，R²值超过0.95（训练和测试均如此）。SHAP确定了影响滑弧等离子体沼气重整的关键因素/特征，如等离子体功率和沼气流量。SHAP依赖性和力图提供了对非线性特征相互作用的详细理解，例如功率和流量特征之间的协同作用。

CRediT作者贡献声明

帕蒂帕特·塔诺蓬蓬查特（Patipat Thanompongchart）：撰写——初稿、研究、正式分析、数据整理。托萨蓬·卡通通（Tossapon Katongtung）：方法论、研究、正式分析。托萨蓬·昂斯里（Thossaporn Onsree）：撰写——审稿与编辑、可视化、验证、软件、方法论。纳科尔恩·蒂帕亚旺（Nakorn Tippayawong）：撰写——审稿与编辑、监督、资源获取、概念化。

参与和发表的同意

所有作者均完全了解并同意提交此论文。

伦理批准

不适用。

关于写作过程中使用生成式AI和AI辅助技术的声明

在准备本工作时，作者使用了[ChatGPT]来提高可读性和英语表达。使用该工具/服务后，作者对内容进行了必要的审阅和编辑，并对发表文章的内容负全责。

资金支持

本研究部分由泰国国家研究委员会（资助编号：N42A671047）和清迈大学资助。

代码可用性

不适用。

利益冲突声明

作者声明本研究未涉及任何可能产生利益冲突的商业或财务关联。