对高效、低成本和可持续能源存储系统的需求不断增加，这激发了人们对混合超级电容器的极大兴趣，因为它们可以填补电池和电双层电容器之间的空白[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7], [8], [9], [10], [11], [12], [13]。已经报道了许多用于电池类型超级电容器电极的材料，如导电聚合物、过渡金属氧化物（TMOs）、过渡金属硫化物（TMSs）以及其他过渡金属化合物，如氮化物、磷酸盐和氢氧化物，例如NiS、NiS2、CoS、CuS、SnS2、FeS、MnS2、MoS2、WS2、NiO、RuO2、MnO2和Ni(OH)2等[14], [15], [16], [17]。然而，由于它们的固有特性，单一金属氧化物和硫化物仍然无法满足电导率和循环稳定性的关键要求。二元过渡金属硫化物由于其丰富的氧化还原性质、更高的电导率、更多的活性位点以及不同离子之间的协同效应，在所有其他电极材料中脱颖而出[18], [19], [20], [21], [22], [23], [24]。近年来，一些二元过渡金属硫化物，如NiCo2S4[25]、CuFeS2[17]、NiFeS2[26]、镍钴硫化物/聚吡咯（PPy）[27]、PPy@B-NCS[28]、rGO/Zn0.773Co0.227S[29]、Ni-Co-S/G[30]、NiMn-S[31]、Co0?50Mn0?50S[32]、NiCo2S4[33]、PNTs@NiMoS[34]、Ni-Co-Mn硫化物[35]、CoMo2S4/3DSG[36]等，表现出良好的电化学性能。在各种过渡金属硫化物中，ZCS作为一种有前景的伪电容器材料脱颖而出，因为它具有高理论容量、多种氧化态以及Zn和Co物种的固有氧化还原活性。然而，其实际应用仍受到较差的电导率和重复充放电循环期间结构不稳定性的限制，这通常导致速率性能受限和容量迅速衰减[37], [38], [39], [40], [41]。
最近的研究表明，提高基于ZCS的电极的电化学性能主要取决于电荷传输动力学、界面耦合和导电框架工程。为了克服基于硫化物的电极的固有局限性，已经研究了多种方法，如导电碳的整合、异质结构形成、多孔和分层纳米结构设计、导电聚合物涂层以及缺陷或异质原子调制。添加导电碳材料（如CNTs）已被证明可以通过建立相互连接的电子传输路径来提高电导率，降低电荷传输阻力并提高速率能力[42]。类似地，多孔和分层结构可以加速电解质的渗透并缩短离子扩散路径，从而提高活性位点的利用率和电化学动力学[43], [44]。导电聚合物涂层和核壳异质结构通过增强界面电荷传输并在重复循环后保持结构完整性来提高电化学可逆性[45], [46], [47]。此外，缺陷工程和异质原子整合可以改变局部电子结构，建立新的电化学活性位点，并提高离子的可及性，所有这些都有助于提高容量和循环稳定性。
尽管有这些研究报告解决了上述问题，但关于使用ZCS/MWCNT制备复合界面的简单技术以及这些优化程序的系统报告仍然不足。为了解决这一差距，我们在本工作中结合了ZCS和MWCNT，以获得一个导电的混合网络，从而提高活性位点的可及性，加速电子/离子传输，并稳定电极结构。此外，ZCS/MWCNT复合材料以80:20的比例进行了系统优化，以实现与活性炭阳极的质量平衡，从而最大化器件的能量和功率密度。为了全面了解ZCS/MWCNT电极的电化学行为，本文还包括了对离子扩散系数、电荷传输动力学和表面积归一化性能的详细研究。总体而言，这项研究强调了ZCS/MWCNT复合材料作为具有增强能量存储性能的非对称超级电容器电极的基本理解和潜力。
