多功能碳点协同调控界面与体相性质，实现高性能Na4Fe3(PO4)2P2O7正极材料

《Journal of Energy Chemistry》：Multifunctional carbon dots synergistically engineer interface and bulk properties for high-performance Na4Fe3(PO4)2P2O7 cathode

　　

海军霞 | 徐伟晨 | 王团 | 徐恩浩 | 胡杰 | 李芳兵 | 张云 | 蔡文龙 | 吴凯鹏

摘要

混合铁基磷酸盐Na₄Fe₃(PO₄)₂P₂O₇ (NFPP)是一种有前景的钠离子电池正极材料，因其具有成本效益、环保性和稳定的结构。然而，其实际应用受到一些固有限制的阻碍，如较差的电子导电性和缓慢的Na⁺扩散动力学。本文提出了一种基于碳点（CDs）的界面工程策略来应对这些挑战。具体而言，使用碳点作为碳源，并与前驱体材料混合，通过固态合成方法制备了NFPP@CDs复合材料。在NFPP@CDs表面形成了一层均匀且高度石墨化的碳涂层，这不仅提高了电子导电性，还促进了NFPP的结晶。更重要的是，电极形态表征和理论计算表明，碳点表面的丰富官能团（-OH和-NH₂）优化了钠离子的脱溶剂过程，促进了在电极界面处的Na?迁移。同时，这些官能团在循环过程中引导形成了薄而均匀的、富含氟化物的正极-电解质界面（CEI）。这种定制的界面显著促进了离子传输并提高了结构完整性。因此，NFPP@CDs正极在0.2 C电流密度下实现了112.2 mA h g^?1的高可逆容量，在50 C电流密度下具有出色的倍率性能（75.3 mA h g^?1），并且在20 C电流密度下经过4000次循环后仍保持了91.3%的容量保持率。此外，其在-20 ℃下的性能也相当不错（0.2 C电流密度下为83.8 mA h g^?1