碳量子点在中孔碳氮化物中诱导界面电子调制，从而实现高效的光催化氢气生产

《Journal of Energy Chemistry》：Carbon quantum dots induced interfacial electronic modulation in mesoporous carbon nitride for efficient photocatalytic hydrogen production

　　

陈宇宝|郑飞黄|梁建星|贾金平|李侃

摘要

太阳能驱动的水分解是一种有前景的可再生氢生产方法。石墨碳氮化物（g-C₃N₄，CN）是一种对可见光响应的半导体，具有优异的光催化性能，但其缺点是电荷复合速度快以及质子还原反应动力学较慢。为了解决这些问题，通过静电组装将碳量子点（CQDs）限制在中孔CN的通道内，制备出了CQDs/CN复合光催化剂。这种尺寸匹配的纳米限制结构使得CQDs与CN框架之间能够实现高效的界面接触。光电化学测量结合原位FTIR表征和DFT计算表明，CQDs作为电子受体，促进了电子从材料内部向界面的迁移，从而增强了光生电子的分离和传输。同时，CQDs与CN边缘的氨基团之间的电子相互作用使这些区域成为质子富集中心，加速了电子的消耗过程。这种电子转移和消耗的“通道”有效抑制了电荷复合现象。优化后的CQDs/CN在可见光下的氢气生成速率达到了1214 μmol g^?1 h^?1，是原始CN的2.3倍。本研究展示了通过尺寸匹配策略制备复合材料的有效方法，并揭示了电子-质子协同作用机制，为光催化中的界面工程提供了新的思路。