《Nature Communications》：BCS-BEC crossover driven by small Fermi pockets of a high-Tc cuprate superconductor
编辑推荐：
观察到的欠掺杂铜氧化物中的费米弧引发了关于其是否代表大费米面片段还是小费米口袋的争论。这种模糊性长期阻碍了其被归类为常规的巴丁-库珀-施里弗（BCS）态还是强耦合玻色-爱因斯坦凝聚（BEC）渡越极限。在这里，利用角分辨光电子能谱（ARPES）和量子振荡技术，研
观察到的欠掺杂铜氧化物中的费米弧引发了关于其是否代表大费米面片段还是小费米口袋的争论。这种模糊性长期阻碍了其被归类为常规的巴丁-库珀-施里弗（BCS）态还是强耦合玻色-爱因斯坦凝聚（BEC）渡越极限。在这里，利用角分辨光电子能谱（ARPES）和量子振荡技术，研究人员展示了在四层铜氧化物Ba2Ca3Cu4O8(F,O)2（F0234）洁净的内层CuO2平面中，小费米口袋与大超导能隙共存。这种共存构成了BCS-BEC渡越的标志，几十年来一直难以捉摸。尽管存在反铁磁（AF）有序，但小口袋中的超导能隙显著较大， yielding 能隙与费米能比值（$\Delta_{pocket}/\varepsilon_F \sim 0.6$）和临界温度与费米温度比值（$T_c/T_F \sim 0.13$），达到二维超导性的理论上限。出乎意料的是，这种BCS-BEC渡越并非随着载流子浓度降低而出现，而是随着其增加，在小于1%的狭窄掺杂范围内突然发生。这些结果为掺杂AF-Mott绝缘体中的d波配对机制提供了长期寻求的微观基础。
高Tc铜氧化物超导体的微观配对机制一直是凝聚态物理领域的核心难题，其中关于欠掺杂区域费米表面的形态——是大费米面还是小费米口袋——存在长期争论。这一争论直接关联到对超导电性属于弱耦合BCS极限还是强耦合BEC渡越区的判断。此外，单层或双层铜氧化物中因靠近掺杂层而引入的无序效应，使得理论模型与真实材料之间产生偏差，阻碍了对无无序环境中电子配对机制的理解。鉴于多层铜氧化物（n≥3）的内层CuO2平面能有效屏蔽掺杂层带来的无序，研究人员选择四层铜氧化物Ba2Ca3Cu4O8(F,O)2（F0234）作为研究对象，旨在通过近乎无序洁净的内层环境，揭示d波配对的本质。
研究人员采用角分辨光电子能谱（ARPES）和量子振荡技术，对三种不同掺杂水平（Tc=71 K, 74 K, 78 K）的F0234单晶进行了系统研究。样本队列来源于通过高温高压（1000-1200°C, 4.5 GPa）生长的Ba2Ca3Cu4O8(F,O)2单晶，并通过磁化率测量确认其Tc值以区分掺杂程度。
研究结果显示：
1. 小费米口袋与大能隙共存：ARPES和量子振荡测量确认在内层CuO2平面中存在面积为p~5.5%的小费米口袋。该口袋对应的费米能$\varepsilon_F \sim 50$ meV显著低于大费米面情形（~1 eV）。与此同时，内层口袋的超导能隙$\Delta_{pocket}$在30 K至78 K样品中达到15-30 meV，外推至反节点$\Delta_0 \sim 60$ meV，是报道过的最大值之一。
2. 强耦合配对强度：由于$\varepsilon_F$极小而$\Delta$极大，研究人员计算出内层的配对强度$\Delta_{pocket}/\varepsilon_F \sim 0.6$，远超常规BCS超导体，甚至超过多数铁基超导体，达到二维超导理论上限（$T_c/T_F \sim 0.13$）。
3. 配对赝能隙与Bogoliubov平带：ARPES温度演化显示，在$T_c$以上存在配对赝能隙，其闭合温度$T_{pair}$远高于$T_c$，且随掺杂增加$T_{pair}$迅速升高。此外，观察到跨越整个口袋的Bogoliubov平带，证实了电子对的空间局域化，这是BCS-BEC渡越区的典型特征。
4. 反常的渡越趋势：传统观点认为BCS到BEC的渡越随载流子浓度降低发生，但本研究发现，随着内层载流子浓度略微增加（<1%），系统从BCS侧向BEC侧急剧渡越。
讨论部分指出，洁净内层中AF有序与超导共存，且AF有序不竞争反而可能通过抑制低频磁涨落协助稳定配对。内层电子态处于磁能与动能精细平衡的状态，微小掺杂即可引发BCS-BEC行为的切换。这一发现表明，高Tc超导性的强配对并不依赖于反节点的大态密度，而是源于小口袋内的强耦合机制。研究结论确立了多层铜氧化物内层作为研究强耦合超导和BCS-BEC渡越的理想平台，为理解掺杂Mott绝缘体中的配对机制提供了关键的微观实验依据。该论文发表在《Nature Communications》。
为开展此项研究，作者主要运用了角分辨光电子能谱（ARPES）和量子振荡技术。样本来源于高温高压下生长的四层铜氧化物Ba2Ca3Cu4O8(F,O)2单晶，通过调控生长条件获得不同Tc（71 K, 74 K, 78 K）的欠掺杂样品，并选取洁净的内层CuO2平面进行测量，以规避掺杂层无序影响。
综上所述，本研究在洁净的内层CuO2平面中首次直接观测到小费米口袋与大超导能隙的同时存在，证明了四层铜氧化物处于BCS-BEC渡越区。这一发现挑战了传统认为渡越随掺杂降低发生的观念，揭示了载流子浓度微增即可驱动强耦合渡越的反常物理图像，为理解高Tc超导机制提供了坚实的实验基础。
