基于可调模板引导的CoNi@Mo2C/碳中空微球合成方法，用于高效整体水分解电催化

《Journal of Colloid and Interface Science》：Tunable-template-guided synthesis of CoNi@Mo2C/carbon hollow microspheres for highly efficient electrocatalytic overall water splitting

　　

Jinlong Lv|Junru Yao|Zi Wang|Biao Lv|Bin Dong|Yang Cao|MinJie Liang|Youyi Sun

摘要

碳化钼（Mo₂C）因其类似铂的电子结构而被认为是一种有前景的水分解电催化剂。然而，其实际应用受到活性位点聚集、过强的Mo-H键以及较差的抗氧化和抗腐蚀性能的严重限制。为了解决这些问题，我们提出了一种“模板尺寸控制-多金属协同”策略，用于制备氮掺杂的碳载体CoNi修饰的Mo₂C中空微球（CoNi@Mo₂C/C）。通过合理调节模板结构，实现了石墨碳与碳缺陷之间的最佳平衡，从而在保持高活性位点密度的同时实现了快速的电子传输。引入Co和Ni双金属组分使Mo的d带中心向下移动，减弱了Mo-H键的强度并提高了电催化活性。此外，Co和Ni通过自氧化自发形成活性羟基氧化物相，有效保护Mo₂C免受氧化腐蚀和浸出，从而显著提高了其操作稳定性。在一系列实验中，使用500纳米聚苯乙烯（PS）模板制备的CoNi@Mo₂C/C催化剂在1.0 M KOH溶液中表现出优异的双功能性和耐久性。在电流密度为10 mA·cm^?2时，该催化剂在氢气析出反应（HER）中的过电位为73.2 ± 2.2 mV，在氧气析出反应（OER）中的过电位为212.8 ± 2.8 mV，整体水分解反应的电池电压为1.515 V。这项工作不仅提供了关键的实验见解，还为高性能非贵金属电催化剂的合理设计奠定了理论基础。