协同脉冲电催化技术实现了尼龙单体——己二酸的绿色高效合成

《Nature Communications》：Synergistic pulsed electrocatalysis enables green and efficient synthesis of nylon monomer adipic acid

　　

摘要

己二酸（AA）是一种关键的单体，通过高温硝酸氧化环己酮-环己醇混合物（KA油）来制备；这一过程消耗大量氮氧化物（NO₂），且碳足迹较大。利用电能进行电氧化法改进KA的制备方法具有吸引力，但由于氧气利用率低、氧气释放以及在高电位下催化剂快速失活等问题，实际操作并不可行，这些因素导致了活性、稳定性和选择性之间的矛盾。我们提出了一种集成电催化平台，该平台结合了α-FeOOH/NiFe层状双氢氧化物（NiFe-LDH）异质结催化剂与脉冲电解（PE）技术，实现了绿色、高效的己二酸生产。异质界面促进了α-FeOOH与NiFe-LDH之间的电子传递，降低了碳-碳键断裂的能量障碍，并在催化剂表面形成了选择性生成己二酸的活性位点。脉冲电解模式将电氧化过程与催化位点的再生过程分离，循环清除被毒化的催化剂中心，从而防止中间产物的积累。该策略在300小时内实现了6.73 mmol·h^?1·cm^?2的己二酸产率以及90.06%的法拉第效率。此外，通过将阳极己二酸合成与阴极二氧化碳转化为甲酸的过程耦合在一个流动电解槽中（电流密度为300 mA·cm^?2），实现了可扩展、可持续的尼龙单体生产。