《Bioresource Technology Reports》：Development of intelligent and active bioresource-derived polymeric films incorporated with anthocyanins and carbon dots from dried Bengal currant for real-time freshness assessment of shark meat
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Muralidharan Nagarajan | Soottawat Benjakul | Elavarasan Govindhasami | Gokulprasanth Murugan | Jun Tae Kim | Jong-Whan Rhim
印度泰米尔纳德邦鱼类加工技术系
Muralidharan Nagarajan | Soottawat Benjakul | Elavarasan Govindhasami | Gokulprasanth Murugan | Jun Tae Kim | Jong-Whan Rhim
印度泰米尔纳德邦鱼类加工技术系，J Jayalalithaa渔业大学，M.G.R渔业学院及研究所，Ponneri校区，邮编601 204
摘要
本研究开发了基于生物塑料（PLA/PBAT、PB）和生物聚合物（明胶/金合欢胶，GA）的智能双层薄膜，采用顺序湿法铸造工艺，并添加了来自印度醋栗的粗提花青素（AC）和碳点（CDs）。所制备的薄膜经过了性能表征。总体而言，GA薄膜的透明度高于PB薄膜。含有3% CDs的活性薄膜（PB/GA/CD-3%）表现出更高的杨氏模量（YM）（922 MPa）、抗拉强度（TS）（21 MPa），但弹性（EAB）较低（31%），以及较低的水蒸气透过率（WVP）（0.5–1.0 × 10^-12 g.m.m^-2.s^-1.Pa^-1）（P < 0.05）。然而，不同含量CDs的薄膜厚度没有显著差异（P > 0.05）。活性薄膜的颜色和透明度随CDs添加量的不同而变化（P < 0.05）。与对照薄膜（PB/GA）相比，活性薄膜的紫外线阻隔能力和耐热性得到了提升。薄膜的功能性和二级结构也因所用材料的不同而有所差异。通过SEM显微观察可以清晰区分PB和GA的不同层。含有CDs的双层薄膜表现出更强的抗氧化和抗菌性能（P < 0.05）。通过12天的储存期测试发现，用含有3% CDs的活性薄膜包装的黑色鲨鱼肉包装袋能有效延长鲨鱼肉的保质期，表现为变质指标的减缓以及质量下降的抑制，这得益于PB/GA-AC标签的变化。因此，所开发的包装系统，包括含有印度醋栗花青素的优质标签和添加了CDs的活性包装袋，有效地发挥了其作为变质指示器和延长保质期的作用。
引言
全球范围内，食品行业是化石基塑料材料的主要消费者，其中食品包装占塑料总产量的40%。在4.6亿吨塑料产量中，有1.4亿吨用于包装，仅有10%得到回收，其余部分堆积在垃圾填埋场并进入水生生态系统，从而加剧了微塑料污染（Abedi-Firoozjah等人，2025a；Reis等人，2017）。这些影响与全球可持续发展议程直接冲突，尤其是2023年联合国可持续发展目标（SDG），该目标强调负责任的消费和生产（SDG 12）、气候行动（SDG 13）、水下生命（SDG 14）以及健康与福祉（SDG 3）（Manzoor等人，2024）的重要性。
对食品安全、减少废物和塑料污染的日益关注加速了从石油基包装向可生物降解多功能包装的转变，这种包装既能保护产品又能有效显示产品质量（Abedi-Firoozjah等人，2025b）。基于生物聚合物的薄膜，尤其是作为复合材料或多层结构使用时，能够提供理想的机械性能、阻隔性能和响应性，从而满足现代食品供应链中的可持续性和智能功能双重要求（Abdullah等人，2022）。在这种背景下，能够检测并显示储存过程中生化变化相关信息的智能包装已成为现代食品保鲜策略的创新和变革性解决方案（Nadi等人，2023）。
明胶具有出色的成膜能力、氧气和紫外线阻隔性能。由于其可生物降解性、加工性和与生物活性物质的兼容性，明胶在食品包装中得到了广泛应用（Said等人，2021）。明胶主要来源于哺乳动物组织，但越来越多地使用鱼类和家禽来源的明胶来应对宗教和伦理问题。然而，明胶薄膜的阻水能力和抗拉强度较低，限制了其在食品包装中的使用。为克服这些缺点，人们开发了多种方法，如将明胶与其他生物聚合物（如金合欢胶、瓜尔胶、纤维素、卡拉胶、大豆蛋白、壳聚糖、淀粉等）混合，或通过交联形成多层薄膜。明胶与疏水性聚合物（如PLA和PBAT）结合使用，可提升其阻隔性能和机械强度（Said和Sarbon，2022）。明胶与PLA组成的三层薄膜（P15:G70:15，w/w/w）表现出更好的机械性能、阻隔性能和耐热性（Nagarajan等人，2017）。
聚乳酸（PLA）作为一种生物塑料，在食品包装领域因其源自生物资源、可降解性和良好的机械性能而成为石油基合成塑料的可持续替代品（Rajendran等人，2024）。PLA（来源于玉米和甘蔗等天然资源）具有优异的透明度、热成型性和阻隔性能，适合用于食品包装（Sharma等人，2025）。其固有的可生物降解性有助于减轻塑料污染，符合绿色经济原则和全球可持续发展目标（Shao等人，2022）。聚（丁酸-对苯二甲酸）（PBAT）（ecoflex）是一种可降解的脂肪族-芳香族共聚酯，因其韧性和延展性以及可生物降解性而常用于柔性包装。通过添加PBAT可以改善PLA薄膜的刚性（Jia等人，2024）。
添加多糖（如金合欢胶或瓜尔胶）可显著提升明胶薄膜的功能性能并增强结构强度。金合欢胶可作为稳定剂/乳化剂，提高薄膜的柔韧性，并降低水蒸气透过率，同时有助于生物活性化合物的整合（Shao等人，2022）。明胶-金合欢胶复合材料应用于易腐食品时，表现出更好的抗氧化活性、抗菌效果和延长保质期（Sharma等人，2025）。这些特性使得金合欢胶成为智能包装系统中的重要添加剂，尤其是与pH敏感指示剂（如花青素）结合使用时（Jiang等人，2023）。
碳点（CDs）在食品包装应用中表现出多功能性。它们来源于生物质资源，如水果皮、植物、动物和海洋废弃物（Bahramian，2025；Cui等人，2021）。这些纳米级碳基材料（直径1–10 nm）具有独特的光致发光、抗菌和生物相容性（Min等人，2022），当掺入生物聚合物基质中时，可提升薄膜的机械强度、阻隔性能和紫外线阻隔能力（Deepika等人，2022）。此外，它们的自由基清除和抗菌能力有助于提高氧化稳定性和食品安全性（Ghirardello等人，2025）。因此，CDs的双重功能有助于开发下一代活性包装袋。
本研究旨在制备基于生物塑料（PLA/PBAT）和生物聚合物（明胶/金合欢胶）的双层薄膜，并添加来自印度醋栗的粗提花青素和CDs，用于智能和活性食品包装。评估了这些薄膜的物理化学性质、特性、抗氧化潜力和抗菌效果。通过pH变化和变质气体的比色反应进一步验证了所开发的质量标签的实际应用性，这些指标可用于实时监测鲨鱼肉的新鲜度，因为鲨鱼肉在变质过程中会释放TVB-氮化合物。实验在冷藏条件下进行，持续15天。
章节片段
原材料、化学品、介质和微生物
鱼皮明胶（约250 bloom）和PLA颗粒分别从越南Dong Thap省的Vihn Hoan Corp.和美国Nebraska州Blair的Nature Work Co. Ltd.采购。PBAT（Ecoworld? PBAT）来自中国的Jinhui Zhalong高科技有限公司。金合欢胶、乙醇（CAS: 64-17-5，纯度：99.9%）、盐酸（CAS: 7647-01-0，含量：37%）、氯仿（CAS: 67-66-3，纯度：99.8%）、甘油（CAS: 56-81-5，分子量：92.09）、甲醇（CAS: 67-56-1，纯度：99.8%）、醋酸
薄膜的外观和微观结构
图2展示了含有不同量印度醋栗提取的碳点（CDs）的生物塑料/生物聚合物对照薄膜样品和活性薄膜样品的外观。包装材料因其能够展示产品内容物而被称为“无声的销售员”，从而吸引或说服消费者。未添加CDs的对照薄膜无论从哪个角度看都比其他薄膜更明亮。
结论
通过添加印度醋栗中的CDs，制备了基于PLA/PBAT（PB）和明胶/金合欢胶（GA）的双层薄膜作为活性包装材料，而质量标签则通过添加同种水果中的粗提花青素制成。所制备的活性薄膜表现出更好的机械性能、阻隔性能（水蒸气、光线、气体）和耐热性。根据添加的CDs含量不同，活性薄膜还具有更强的抗氧化和抗菌能力。
作者贡献声明
Muralidharan Nagarajan：撰写——初稿、方法论、研究、数据分析、概念化。Soottawat Benjakul：撰写——审稿与编辑、监督、资源获取、概念化。Elavarasan Govindhasami：撰写——审稿与编辑、数据分析。Gokulprasanth Murugan：数据分析。Jun Tae Kim：撰写——审稿与编辑、数据分析。Jong-Whan Rhim：撰写——审稿与编辑、概念化。
我们声明所有作者均同意提交该论文。我们没有利益冲突。本手稿未提交给其他任何期刊，也未被其他期刊考虑。所有合作者均已阅读并批准了该手稿，并知晓其将提交至《Bioresource Technology Reports》。
第一作者衷心感谢泰米尔纳德邦J Jayalalithaa渔业大学（TNJFU），Nagapattinam在整个研究过程中提供的支持。作者们还要感谢泰国宋卡王子大学国际海鲜科学与创新卓越中心（ICE-SSI）的访问研究员研究资助，以及国家研究委员会的支持。
