利用深度学习基线表征刻画城市大气中多变量空气污染状态演化：以伦敦为例

《Atmosphere》：Characterising Multivariate Air Pollution State Evolution in an Urban Atmosphere Using Deep-Learned Baseline Representations: London

　　

城市空气质量管理因其对公众健康的影响以及在政策持续变化国家中的污染特征而发挥着重要作用。传统方法能够捕捉污染物“有多少”，但无法探测大气化学特征的变化、共排放物种之间关系的变化、光化学过程平衡的变化以及排放源燃烧指纹的变化。本研究提出了一种用于识别并诊断大气污染物此类演化的框架。研究人员在伦敦Marylebone Road（城市路边站）和North Kensington（城市背景站）2015—2019年的数据上，利用19个多变量污染特征（7个原始浓度、5个化学比值、7个时间梯度）训练了一个具备化学感知能力的变分自编码器（Variational Autoencoder, VAE），并在2022—2025年数据上进行测试。由4种方法构成的集成框架——VAE重构误差、重构概率、Isolation Forest以及统计Z-score——要求至少3种方法达成一致，方可识别高置信度的偏离型污染状态。通过对重构概率进行逐特征分解，可诊断每次偏离事件的化学特征。在路边站，后COVID时期有14.5%的小时落入偏离状态，其主导因子为CO/NOx燃烧比值（513.2）和光稳态代理（photostationary state proxy, PSS）（391.4），表明主导偏离的是化学关系而非单一浓度。这表明，在排放发生点，伦敦车队现代化及超低排放区（Ultra Low Emission Zone, ULEZ）已改变燃烧指纹和光化学平衡。相同的结构性指标在COVID-19封锁期间同样延续；然而，疫情期间O₃升高了3.2倍，反映出NO滴定（titration）作用受到抑制。相反，在城市背景站，偏离主要由污染物浓度和边界层滞留驱动（r = ?0.659），而大气的燃烧指纹难以被识别（CO/NOx = ?45.0）。这些发现表明，过去十年间伦敦排放格局已发生根本性转变，而ULEZ及类似干预措施或疫情相关事件的影响，在相关区域内呈现非均一分布。

该文发表于《Atmosphere》，聚焦于城市空气污染研究中一个长期存在而又常被忽视的问题：传统监测主要关注污染物浓度的升降，却难以识别“大气化学特征本身是否已经改变”。在伦敦这样经历了车队更新、欧标收紧、超低排放区（ULEZ）分阶段实施以及COVID-19疫情冲击的城市中，空气污染的变化并不仅体现为NO₂、PM_2.5或O₃浓度的增减，更可能体现为共排放污染物之间关系的重组、光化学平衡的迁移以及一次与二次污染物分配机制的改变。研究人员认为，若仅依靠单污染物时间序列、趋势分析或阈值超标判别，就无法回答“城市大气的化学身份是否已偏离既有基线”这一更深层次的科学问题。因此，该研究开展的核心动机在于构建一个能够学习基线期多变量污染结构、识别偏离时段并进一步诊断偏离由哪些化学维度驱动的分析框架，以更严格地评估政策调整与疫情事件对伦敦大气演化的真实后果。

围绕这一目标，研究人员提出了一个基于变分自编码器（Variational Autoencoder, VAE）的多方法集成识别框架。文章的中心结论是：伦敦路边大气在后COVID时期相较2015—2019年基线已经发生结构性演化，这种演化并非主要表现为单个污染物浓度异常，而是主要表现为CO/NOx燃烧比值与光稳态代理（photostationary state proxy, PSS）等“化学关系”的系统性偏离。换言之，ULEZ和车队现代化不仅减少了污染排放量，更改变了道路排放环境的燃烧指纹与NO–NO₂–O₃平衡。研究还表明，这种变化在路边站最为显著，而在城市背景站并不以相同形式显现，提示政策影响在空间上传播并不均一。COVID-19封锁则提供了一个天然实验：研究人员发现封锁期与后疫情期共享相似的结构性偏离指标，但疫情期间O₃偏离显著增强，反映出交通骤降后NO滴定抑制所带来的光化学扰动。该研究的重要意义在于证明，城市大气管理不能只依赖浓度趋势，还应关注污染状态的多变量化学结构，以更完整地评估政策成效与潜在副作用。

在技术方法上，研究人员选取伦敦Marylebone Road路边站与North Kensington城市背景站的小时尺度监测数据，结合ERA5边界层高度（boundary layer height, BLH）和站点气象数据，构建7个原始污染物浓度、5个化学比值及7个时间梯度共19个特征。随后，以2015—2019年为基线训练化学感知VAE，以2022—2025年为测试期，并单独分析2020—2021年COVID时期。偏离状态识别采用4方法集成框架，包括VAE重构误差、VAE重构概率、Isolation Forest与梯度Z-score，要求至少3种方法一致。之后利用重构概率逐特征分解诊断偏离的化学来源，并以平衡随机森林（Balanced Random Forest, BRF）分析偏离状态对应的气象与时间归因。

在“Model Performance”部分，研究人员首先验证了模型是否能够可靠学习基线期伦敦道路站污染状态。结果显示，VAE在2015—2019年训练期间的训练损失与验证损失平稳收敛，二者走势接近，说明模型不存在明显过拟合。对测试期代表性24 h序列的重构表明，模型能够较好再现NO、CO晨高峰、夜间边界层积累以及NOx与O₃之间预期的反相关结构。不同污染物的平均绝对误差（MAE）范围为0.09至0.61，说明该模型对未见测试数据具有足够重构保真度，可以作为后续偏离检测的基线表征工具。该部分的结论是，所构建的VAE并非简单拟合噪声，而是成功学习了伦敦道路站污染状态的正常多变量结构。

在“Ensemble Detection of Departed Pollution States”部分，研究人员利用≥3方法一致的集成判据识别偏离型污染状态。结果表明，在Marylebone Road站，2.2%的24 h序列、折合全部小时中的14.5%，被判定为偏离2015—2019年基线的高置信度污染状态。各单方法检出率差异明显，其中重构概率最敏感，统计Z-score最保守，而集成框架通过同时要求深度学习方法和传统方法独立支持，筛选出高置信度事件。偏离状态在时间上呈现持续多小时乃至多日的连续区块，共识别出123个连续偏离区间，平均持续39.7 h，最长达133 h，明显不同于随机噪声造成的离散孤立异常。研究人员还指出，平均有59.0%的偏离小时其单污染物浓度仍位于训练期均值±1范围内，这说明该框架检测到的并非普通浓度超标，而更多是污染物之间关系的失衡。该节还将部分偏离事件与已知独立大气事件对应，如2022年3月撒哈拉沙尘输入、2022年7月和8月热浪以及2022年1月寒冷滞稳过程，表明框架具有现实大气事件识别能力。

在“Reconstruction Metrics as Continuous Measures of Atmospheric Divergence”部分，文章进一步将重构误差和重构概率视为连续的大气偏离度量，而非单纯阈值判别工具。分析显示，伦敦路边大气在冬季相对最偏离基线，而夏季平均偏离较低；但逐年月热图揭示，到2024—2025年，夏季重构误差上升而冬季误差下降，说明冬季燃烧化学偏离可能趋于稳定，而夏季光化学过程则在持续远离基线。研究人员据此提出，伦敦大气结构性转变已经从局部季节特征逐渐渗透到全年尺度。该节的关键结论是，重构指标不仅可用于检测偏离事件，还可作为跟踪城市大气化学状态长期演化速度与方向的连续指标。

在“Per-Feature Decomposition: The Pollution Fingerprint of Departed States”部分，研究人员通过逐特征分解明确了偏离状态的“污染指纹”。结果显示，CO/NOx比值贡献最高（513.2），其次为PSS（391.4），远高于所有原始浓度和时间梯度特征；O₃与PM₁₀虽有贡献，但明显次于前两者，而PM_2.5/PM₁₀贡献为负值，说明该比值在偏离期反而更易被模型重构。由此可见，伦敦道路站后疫情偏离状态最核心的特征不是污染物“有多少”，而是车辆排放源组成及NO–NO₂–O₃平衡关系发生了系统性改变。文章解释称，CO/NOx比值能够编码柴油车与汽油车排放组成差异，因此车队由柴油主导向汽油、混合动力和电动车增加的转变，会直接反映在该比值上；PSS则反映NO₂/NO分配及相关光化学平衡随NOx水平变化而重构。研究人员同时强调，在路边近源环境中，PSS和Ox = NO₂ + O₃更应视为NO–NO₂–O₃瞬时分配平衡的代理，而非严格热力学光稳态。进一步的重构质量诊断显示，CO/NOx与PSS在训练期学习充分、测试期显著退化且在偏离时段误差进一步放大，证明其主导性来源于真实大气变化而非模型偏差。

在“COVID-19 Lockdown: The Pandemic Case Study”部分，研究人员将2020年3月至2021年6月的封锁期作为独立案例分析。结果表明，COVID时期偏离状态的前两位驱动因素依然是CO/NOx和PSS，且数值高于后疫情测试期，说明它们反映的是早已启动并持续存在的结构性排放变化，而非疫情特有信号。真正区分COVID时期的是O₃贡献显著升高，达到测试期的3.2倍，表明交通骤降削弱了新鲜NO对环境O₃的滴定消耗，从而使臭氧积累达到模型难以依据基线重构的程度。这一结果说明，COVID封锁在保持既有燃烧指纹变化的同时，叠加了一个鲜明的光化学扰动信号。进一步地，研究人员采用更早基线期（2011—2015）重新分析COVID时段，尽管该配置在普通测试期呈现以原始浓度为主的不同剖面，但对COVID依然识别出CO/NOx、O₃和PSS为前三特征，证明COVID污染扰动的多变量指纹具有跨基线稳健性，是大气本身的性质，而非模型设定产物。

在“Meteorological and Temporal Attribution at Marylebone Road”部分，研究人员使用BRF对道路站偏离状态的气象和时间条件进行归因。模型总体准确率为78%，其中气象因子占总Gini重要性的75.0%，风向、气温、BLH和风速依次最重要，而高峰时段和周末指标贡献很低，说明偏离并非由交通量瞬时变化主导，而是更深层的排放组成与大气处理机制改变。具体而言，偏离率在低温与高温条件下均较高，呈U形温度响应；低风速与浅边界层同样有利于偏离状态出现；日变化上则并无典型高峰特征。16风向扇区分析进一步表明，东北风带来偏离状态的概率显著高于基线，而盛行西南风对应偏离率最低，提示大陆气团输入与本地现代化车队排放混合后，更容易形成相对于旧基线明显偏离的多变量污染状态。

在“Spatial Contrast: Roadside vs. Urban Background”部分，文章将同一框架应用于North Kensington背景站，得到与道路站截然不同的结果。该站偏离率仅为序列的0.6%、小时的2.2%，连续偏离区间仅16个。其主导特征是CO浓度、CO梯度和NO浓度等原始量，而在道路站占主导的CO/NOx与PSS在此几乎不显著甚至为负。负的CO/NOx贡献意味着模型在背景站偏离小时反而更容易重构这一比值，说明车队现代化的燃烧指纹在运输稀释和化学处理后已难以在该背景站被识别。研究人员据此指出，ULEZ与车队现代化对大气的直接影响在排放点最强，而传播到背景环境后，表现更多转化为绝对浓度变化和输送—积累过程的结果，而非原始燃烧组成特征本身。

在“Different Meteorological Controls at Different Sites”及“COVID at the Background Site: Only the Photochemical Signal Propagates”部分，研究人员进一步比较两站的机制差异。背景站BRF准确率高达94%，其最重要因子变为气温和BLH，风向重要性显著下降，表明背景环境中的偏离主要依赖极端滞留条件以累积输送污染，而非源—受体几何关系。COVID期间，背景站最主要的偏离特征仅为O₃，而CO/NOx和PSS接近于零，与道路站形成鲜明对照。该结果表明，源组成的燃烧指纹在大气输送过程中趋于均质化，真正能够传播至背景站的是减少NO滴定后带来的下游光化学后果，即区域尺度O₃积累。因此，道路站与背景站分别捕捉政策影响的不同面向：前者适合识别排放组成改变，后者更适合评估整体光化学和浓度后果。

在“Validation”部分，研究人员通过5项独立验证测试检验框架的稳健性。合成扰动测试在19个特征上实现100%的top-1识别准确率，说明当框架判定CO/NOx或PSS为主导时，并非结构性偏差导致。PSS关系破坏测试中，仅改变O₃即可使模型按代数关系顺序依次识别O₃、Ox、NO₂/NOx和PSS，表明模型确已学习到化学关系结构而不是简单记忆算术变换。时间聚类测试则显示，观测到的长时段连续偏离区块无法由随机标签解释，从统计上支持这些偏离代表真实大气过程。

综合讨论部分，文章强调本研究最重要的科学贡献在于提出并验证了一种用于识别“化学特征型大气变化”的方法学框架。研究证明，伦敦道路站在后ULEZ、后COVID时期所经历的并不仅是污染浓度降低或升高，而是污染状态的多变量化学结构发生了可诊断的重组；这种重组以CO/NOx燃烧比值和PSS主导，说明排放源组成和NOx相关光化学平衡已偏离历史基线。与此同时，COVID封锁揭示了另一类扰动机制，即在保留相同结构性燃烧指纹变化的基础上，O₃因NO滴定受抑而显著增强。空间对比则指出，政策影响并非均一传播：在近源道路环境中最直观的燃烧指纹，在背景站中已不可见，取而代之的是边界层滞留和区域光化学结果。文章还指出，研究存在若干边界条件，例如训练期内包含2019年早期ULEZ阶段可能使基线略偏保守、常规监测缺少挥发性有机物（Volatile Organic Compound, VOC）数据限制了对PSS与O₃成因的精细归因，以及空间结论目前仅基于两个站点，仍需更密集网络拓展验证。

研究结论部分可概括翻译如下：本研究建立了一种用于检测并诊断城市大气污染化学特征变化的框架，并将其应用于2015—2025年伦敦排放格局演化分析。结果表明，Marylebone Road后COVID时期的偏离污染状态主要由CO/NOx燃烧比值和光稳态平衡主导，说明ULEZ与车队现代化不仅改变了污染排放量，也改变了路边大气的基本化学身份。COVID-19封锁则呈现相同结构性燃烧信号并叠加更强的O₃扰动。空间比较显示，这种燃烧指纹主要在排放点可见，在背景站则主要表现为浓度驱动和光化学后果。上述发现表明，空气质量管理若仅依赖单污染物浓度趋势，将难以完整评估政策成效；多变量、化学关系导向的监测与分析框架能够提供更早期、更具诊断力的大气状态变化证据。