基于WRF-Chem框架下气象与空气质量模拟的厄瓜多尔昆卡市2021年排放清单验证

《Atmosphere》：Validation of the 2021 Emission Inventory for Cuenca, Ecuador, Through Weather and Air Quality Modeling in the Framework of WRF-Chem

　　

2021年昆卡（EI 2021）大气排放清单涵盖了主要污染物（NO_x、CO、VOC、SO₂、PM₁₀和PM_2.5）以及温室气体（CO₂、CH₄和N₂O），该清单为该城市提供了最新的排放量估算。研究人员通过使用天气研究与化学预报模型（Weather Research and Forecasting with Chemistry, WRF-Chem 3.2）在1 km高空间分辨率下模拟2021年10月的空气质量水平，对EI 2021排放清单的质量进行了正式评估。尽管研究人员实施了多种边界条件组合以及用于分解每日道路交通排放的小时排放系数，但最终选择了两组数值实验进行结果汇报。结果表明，大多数被评估的气象和空气质量变量均得到了可接受的模拟效果，这证实了EI 2021排放清单是对实际排放量的合理估算。研究结果同时展示了WRF-Chem采用"一体化大气"（one atmosphere）方法在复杂安第斯城市进行大气模拟的现有能力，并指出了模拟表现良好、一般及较差的变量。研究人员提出了未来研究方向以改进赤道安第斯地区排放清单的编制以及大气模拟的性能。此外，EI 2021的结果及其空间分布与最新版EDGAR排放数据集（EDGAR Emissions Dataset，空间分辨率11.1 km）的排放数据进行了比较。研究人员得出结论：对于赤道安第斯地区及模拟应用而言，EDGAR数据集的结果应重新审查，以考虑海拔高度对主要污染物排放量级及其空间配置的影响。

大气排放清单作为量化特定区域不同来源空气污染物与温室气体（GHG）排放速率的核心工具，为政策制定与科学研究提供了关键数据支撑，其重要性体现在能够追踪减排进展、为化学传输模型提供输入数据，以及与联合国可持续发展目标（SDGs）包括SDG 3（良好健康与福祉）、SDG 11（可持续城市和社区）及SDG 13（气候行动）直接关联。然而，排放清单普遍存在较高不确定性，源于统计数据的局限性、本地化排放因子的缺乏以及时空降尺度方法的固有问题。针对厄瓜多尔南部安第斯地区的昆卡市（海拔2550米，复杂地形），其2021年排放清单（EI 2021）虽已编制完成，但亟需通过大气模型验证其质量与可靠性。现有全球数据集如EDGAR排放数据库虽被广泛使用，但其空间分辨率（约11.1 km）难以捕捉城市尺度排放特征，且未充分考虑海拔对污染物排放的影响。因此，本研究旨在利用WRF-Chem 3.2模型，采用"一体化大气"在线耦合方法，在高分辨率（1 km）下验证EI 2021的可靠性，并与EDGAR数据集进行对比分析。

本研究采用WRF-Chem 3.2模型开展模拟。模型设置包括四层嵌套网格：主域覆盖厄瓜多尔大陆（70×70网格，27 km分辨率），两个中间子域（分别为52×52网格/9 km分辨率、61×42网格/3 km分辨率），以及最内层子域（100×82网格，1 km分辨率）覆盖昆卡市。垂直方向设置35层至50 hPa顶高。化学机制选用碳键机制Z（Carbon Bond Mechanism Z, CBMZ）进行气态污染物物种分配，气溶胶采用分档模态气溶胶模型（Model for MOSAIC，4个分档）。模拟时段选取2021年10月（该年臭氧浓度最高月份），初始与边界条件源自全球业务分析最终场（Global Operational Analysis Final, FNL）。研究设计了两组数值实验（NE 1和NE 2），差异在于内层域化学物种边界条件设置（分别为默认浓度的80%和70%）以及周末道路交通排放的小时分配系数来源（NE 1采用EMOV EP数据，NE 2采用EDGAR数据集）。

模型性能评估采用总误差（Gross Error, GE）、平均偏差（Mean Bias, MB）、一致性指数（Index of Agreement, IOA）、均方根误差（Root Mean Square Error, RMSE）等指标，并计算模型正确捕捉观测记录的比例。空气质量短期评估基于MUN自动站小时浓度数据，长期评估基于16个被动采样站的月均值数据。此外，研究对EDGARv8.1数据集进行了地理处理，提取覆盖昆卡市的网格单元进行排放对比。

气象模拟结果方面，MUN站地表温度模拟中，NE 1的MB为0.61°C、NE 2为0.49°C，GE分别为1.46°C和1.54°C，IOA分别为0.84和0.83，均处于预期基准范围内，表明模型较好捕捉了温度变化趋势。风速模拟中，MUN站所有指标亦在预期范围内。降雨模拟在SAY站准确率最高（NE 1为80.0%、NE 2为73.3%），SOL站次之，MUN站相对较低。全球太阳辐射在SOL站和SAY站均被高估。

空气质量模拟结果方面，NO₂日均浓度在NE 1略有高估（MB=1.1 μg m^?3），NE 2则略有低估（MB=?2.2 μg m^?3），但相关系数较低（r=0.1–0.2）。PM_2.5日均浓度在两组实验中均被低估（MB约?3.5至?3.8 μg m^?3），相关系数接近零。O₃最大8小时均值在NE 1有明显正偏差（MB=10.7 μg m^?3），NE 2则显著改善（MB=2.9 μg m^?3）。记录捕捉率方面，NE 1对NO₂、PM_2.5、O₃的捕捉率分别为84.6%、75.9%、67.9%，NE 2对O₃提升至82.1%。被动站长期评估显示，NE 1对NO₂和O₃月均值捕捉率分别为81.3%和76.5%，NE 2则下降至56.3%和35.3%。

EI 2021与EDGAR数据集比较结果显示：NO_x总排放量较为一致（比值1.13）；CO和VOC排放量差异较大（比值分别为1.72和2.66），CO差异可能源于海拔导致的低氧燃烧效应，VOC差异主要因EI 2021包含了植被排放；SO₂和PM_2.5比值分别为0.29和0.66，后者因EI 2021未含农业活动。温室气体方面，CO₂一致（比值1.14），CH₄和N₂O差异显著（比值0.46和0.26），因EI 2021未纳入反刍发酵、农业活动及肥料使用等来源。空间分布方面，EI 2021的1 km分辨率显著优于EDGAR的11.1 km分辨率，后者存在排放定位偏差问题。

研究讨论部分指出，这是首次对赤道安第斯地区排放清单进行基于WRF-Chem"一体化大气"方法的正式验证。模型对多数变量模拟效果可接受，但降雨、全球太阳辐射等变量表现欠佳。EI 2021与EDGAR数据集的比较凸显了海拔效应对排放估算的重要影响，以及本地化植被排放核算的必要性。未来研究需重点关注：完善本地化排放因子（尤其考虑低氧燃烧条件）、优化小时交通排放系数、加强垂直观测以改进边界条件、提升模型对积云过程及气溶胶-气象相互作用间接效应的表征能力。

研究结论表明，两组数值实验中对多数气象和空气质量变量的模拟均为可接受，证实EI 2021是对实际排放量的合理估算。空气质量模拟对边界条件和排放时间分配系数敏感，需未来专门研究。EI 2021可作为昆卡市空气质量改善策略探索、环境影响评估及初步大气预报系统性能评估的参考基准。为改进未来工作，建议：维护更新道路交通强度地图并采用摄像监控或手机动态数据优化小时排放估算；开展车辆油耗调查；优先确定柴油车辆及固定源PM_2.5本地排放因子，利用车辆技术检测（RTV）数据库推导本地排放因子；确定植被VOC及O₃前体物本地排放因子；未来排放清单纳入黑碳和元素碳核算。EDGAR数据集结果需重新审查以考虑海拔对排放量级及空间分布的影响，或可采用代理变量实现高分辨率降尺度。本研究在WRF-Chem 3.2框架内使用EI 2021数据，模拟性能同时受排放清单质量与模型本身描述大气行为能力的共同制约，良好的模拟性能并非仅归因于清单质量，而较差的模拟性能也可能源于模型对大气行为描述的不足。这项在赤道安第斯地区的开创性研究旨在促进"一体化大气"方法的应用，取得了具有改进空间的可观成果。