沉淀反应器内钚(Pu)滞留量(Hold-up)测量与分析技术研究

《Journal of Nuclear Engineering》：Study on Measurement and Analysis Technique for Pu Hold-Up in Precipitation Reactor

　　

核工艺设备内核材料的滞留量(Hold-up)定量测量是核设施核材料测量中的技术难点之一，其结果直接关系到辐射防护优化、核材料临界安全控制及核材料准确衡算。沉淀反应器(Precipitation Reactor)作为核燃料后处理过程中的关键核心设备，受现场复杂环境、紧凑空间布局及连续运行工艺限制，传统测量技术难以对其内部滞留量进行准确量化分析。针对此问题，研究人员提出一种基于被动中子计数法(Passive Neutron Counting Method)的沉淀反应器内滞留量测量与分析方法。研究人员搭建了沉淀反应器实验室模型，研制了多探测器中子测量系统，结合蒙特卡洛(Monte Carlo, MC)模拟与标准点源实验刻度建立了适用于沉淀反应器滞留量测量的数学模型，并对关键数据进行不确定度分析，利用不同质量的操作级钚(Pu)样品验证模型精度，有效降低了由滞留物不均匀分布及模型假设引入的测量偏差。本研究为核设施核材料滞留量测量提供了可靠的技术储备与参考范式。

论文解读：《Study on Measurement and Analysis Technique for Pu Hold-Up in Precipitation Reactor》（发表于Journal of Nuclear Engineering）

一、研究背景与意义

核材料滞留量(Hold-up，指工艺设备内壁吸附、沉积的核材料)的准确测量是核保障监督体系与核材料衡算(Nuclear Material Accounting, NMA)的关键环节，直接影响核设施运行安全、核材料管控效能及核不扩散机制的实施。沉淀反应器是核燃料后处理工艺系统中的核心设备，承担核材料分离与纯化功能，其通常为上圆柱下锥形的环形腔体结构以规避临界风险，但导致内部流道复杂；加之需长时间连续运行且外部布局紧凑，致使核材料易在环形腔体内壁吸附沉积形成难以检测的滞留量。受检测精度、空间分辨力及设备适应性制约，传统γ能谱(Gamma Spectrometry)法因γ射线穿透能力不足，难以有效探测环形腔体内的主要滞留区域，检测结果准确度与完整性无法满足实际需求，成为核材料衡算与控制的瓶颈。被动中子计数法依赖核材料自发裂变中子及(α,n)反应中子，中子较γ射线穿透力强，适合此类复杂结构内的核材料定量表征。为此，研究人员以沉淀反应器内Pu滞留量准确检测为目标，采用仿真与实验验证相结合的方法开展研究，建立高精度、易部署的无损检测方法，为核设施退役核查及在役核材料日常管控提供技术支持。

二、主要关键技术方法

研究人员按比例缩小制作保留上圆柱下锥形环形反应室的沉淀反应器实验室模型（直径320 mm、高450 mm，设8个可开启观察窗），研制由³He中子探测器（有效长度400 mm，外覆1.3 cm高密度聚乙烯慢化层及不锈钢壳）、电荷灵敏前置放大电子学模块及数据处理系统组成的多探测器中子测量系统并采用顶部悬挂安装方案；利用蒙特卡洛(MC)模拟（建立含12支4 atm ³He正比计数管及慢化层的全尺寸几何模型）结合²⁵²Cf标准中子源与操作级Pu样品实验刻度获取检测效率；通过均匀性、稳定性、探测限测试及径向/轴向不同点位效率分布实验验证系统性能；基于总中子计数法(Total Neutron Counting Method)，依据Pu同位素自发裂变中子产额与(α,n)反应中子产额计算单位质量Pu中子发射率S_n，结合净计数率C_net与检测效率ε按m=C_net/(ε·S_n)反算Pu滞留质量并建立数学模型。

三、研究结果

第2节 测量原理(Measurement Principle)

研究人员阐述总中子计数法测量Pu同位素自发裂变中子及Pu氧化物(α,n)中子的原理。单位质量Pu材料的中子发射率S_n由各Pu同位素（²³⁸Pu–²⁴²Pu）质量分数与其自发裂变中子产额ν_sf,i及(α,n)反应中子产额Y_αn,i加权求和得出。Pu样品待测质量m=S_net/(ε·S_n)，其中S_net为净总中子计数率，ε为检测效率。确定系统检测效率是滞留量测量准确性的关键，本研究通过MC模拟与标准源实验相结合精确获取ε。

第3节 沉淀反应器及测量系统的设计与优化(Design and Optimization of Precipitation Reactor and Measurement System)

3.1 实验模型设计(Design of the Experimental Model)：研究人员制作了缩比沉淀反应器实验模型，保留环形反应室、检测仪表套管及进出料液接口，外壳中上部均布8个可开合窗用于在不同位置放置放射源模拟滞留量空间分布。测量组件从反应器顶部悬吊安装以避免占用设备内部空间，多组探测器协同实现对环形腔体径向与轴向区域的全面覆盖，提升对非均匀分布滞留量的响应能力。检测系统由³He探测器子系统（LND SK03218型，外覆慢化层与防污不锈钢壳）、基于AMPTEK A111芯片的电子学模块（最大信号处理频率2.5 MHz）及数据处理系统构成。

3.2 性能测试(Performance Testing)：

—均匀性测试(Uniformity Test)：将²⁵²Cf标准源置于实验模型中心（距四组测量模块距离相同），每组模块分别测效，结果表明四组模块检测效率一致性良好。

—稳定性测试(Stability Test)：²⁵²Cf源置于环形腔体中心连续测量36 h（30 s×4320次），四模块合计净中子计数率1054.5 s^?1，计算得系统检测效率约1.02%，测量相对标准偏差(RSD)为0.59%，长短期测量所得效率一致，证明系统具备良好长期与整体稳定性。

—探测限(Detection Limit)：背景测量约50 h得平均本底计数率0.94 s^?1、标准差0.19 s^?1。依据ISO 11929?1:2025简化公式L_D=3×√(B)×√(1800)/(ε_tot·S_n,Pu^eff)×1.02（B为本底，ε_tot为总效率，S_n,Pu^eff归一化至²⁴⁰Pu有效质量），计算得系统探测限为6.3 mg（归一化至²⁴⁰Pu有效质量，属量级估算，与Pu同位素组成有关而与滞留物空间分布无关）。

第4节 数学模型建立(Establishment of the Mathematical Model)

研究人员基于MC方法建立与实验室模型一致的几何模型（含环形腔体及12支³He探测器组件），模拟中子发射率1×10⁶s^?1的点源置于环形腔内、外壁各轴向高度（典型滞留分布位置）。点源于环形腔中心时模拟得检测效率1.03%（相对误差0.93%）。分别将²⁵²Cf标准源与Pu样品置于反应器中心进行实验，实验与模拟检测效率的相对偏差与标准不确定度相当，两组结果统计吻合良好，验证了所建仿真模型的合理性、可靠性与较高计算精度。

第5节 滞留量测量误差分析(Hold-Up Measurement Error Analysis)

5.1 径向误差分析(Analysis of Radial Error)：将²⁵²Cf源置于8个窗口的3个轴向高度（距顶H₁=7 cm、H₂=20 cm、H₃=35 cm）共24个点测量。同高度8个观测窗测得值与各自平均值的最大相对偏差小于5.6%，表明系统径向响应特性优良。

5.2 轴向误差分析(Analysis of Axial Error)：选取环形腔外壁紧贴的6个轴向位置测量，模拟与实验所得检测效率曲线呈一致线性趋势，二者最大相对偏差仅3.61%，进一步验证仿真模型准确性，确认可用已验证仿真模型直接计算不同空间位置的检测效率以修正滞留量分布影响。

5.3 Pu样品测量(Pu Sample Measurement)：将不同质量操作级Pu样品置于沉淀反应器模型中心测量（单点采集300 s），据同位素丰度及表1自发裂变中子产额算得S_n，结合中心位置模拟效率由式(2)得测量质量并与标称质量比对，样品尺寸及放置位置是偏差主要来源，整体测量结果验证了方法的可行性。

四、讨论与结论（翻译自原文Conclusions并总结）

沉淀反应器是核燃料后处理设施关键工艺设备，其内部核材料滞留量的测量对后处理厂运行辐射防护、临界安全分析及核材料准确衡算具有重要意义。本研究建立了沉淀反应器实验室模型及滞留量测量系统，通过模拟与实验验证全面评估了整套系统的测量均匀性、稳定性与可靠性，并利用多种不同质量操作级Pu样品验证了仿真模型精度。研究表明：基于被动中子计数法并结合MC模拟与标准源刻度的测量方案可有效克服沉淀反应器复杂环形结构及滞留量非均匀分布带来的检测困难，系统检测效率约1.02%、相对标准偏差0.59%、径向最大相对偏差<5.6%、轴向模拟与实验最大相对偏差3.61%、归一化至²⁴⁰Pu有效质量的探测限为6.3 mg，能满足沉淀反应器Pu滞留量的定量无损检测需求。未来需结合现场实际条件，进一步考虑沉淀反应器内置中子吸收毒物(Born Poison)、输送管道及滞留量真实分布等对测量的影响并优化模型参数，以提升测量精度。本研究为核设施核材料滞留量测量提供了可靠技术储备与参考范式。