利用先进的建模框架，研究中国一个内陆工业城市在不同污染持续时间下PM2.5浓度变化的驱动因素

《Environmental Pollution》：Exploring the drivers of PM2.5 under different pollution durations using an advanced modeling framework in an industrial inland city of China

　　

王刚|杨晓诺|刘赛|张汉宇|高文康|赵娜

中国石油大学（华东）化学与化学工程学院环境与安全工程系，青岛，266580，中国

摘要

了解细颗粒物（PM_2.5）在不同污染持续时间下的动态演变对于空气质量管理至关重要，然而其驱动机制随时间变化的特性仍不甚明了。本研究调查了中国东部主要工业和物流枢纽临沂市PM_2.5污染的复杂驱动机制。我们通过将多源数据整合到基于正矩阵分解（PMF）的机器学习（ML）框架中，并结合Shapley Additive exPlanations（SHAP）方法来实现这一目标。污染事件被分为一天、两天以及持续三天或更长时间三类。随着污染时间的延长，PM_2.5及其前体物质的浓度逐步增加，二次无机气溶胶的贡献率从清洁日的37.6%上升至持续污染期间的47.1%。硫酸盐的形成受湿度依赖的异质反应驱动，而硝酸盐的形成在高湿度和大气氧化能力增强条件下得到协同促进。PMF分析揭示了六种统计上不同的协方差模式，并将其解释为潜在的污染源类别。SHAP分析表明，在所有污染事件中，人为因素都是模型预测的主要影响因素，其中二次硝酸盐的相对特征重要性权重约为38%，这反映了其在解释PM_2.5浓度波动中的高预测敏感性。在持续两天的污染事件中，尘埃输入变得相对更为显著，而在长时间污染事件中，烟花燃烧的贡献较大。区域传输模式也随污染时间的变化而变化：一天污染事件主要受东南部和西南部输入的影响，两天污染事件受北部传输的影响，而长时间污染事件则受到西南部和东部持续短距离传输的影响，同时伴有间歇性的远距离传输。源区域分析进一步表明，潜在污染源区域随着污染时间的延长而扩大，其贡献强度也随之增加。这些发现强调了为不同持续时间的污染事件提供追溯性诊断和长期策略优化信息的重要性。

引言

自2013年《大气污染防治行动计划》实施以来，中国在改善空气质量方面取得了显著进展。到2024年，平均细颗粒物（PM_2.5）浓度较基准年（2025年）下降了59.3%以上。然而，在339个地级城市中，仍有25.7%的城市未能达到35 μg/m³的二级标准。此外，新发布的《环境空气质量标准》（GB 3095–2026）将PM_2.5的限值进一步降至30 μg/m³（2026年）。尽管有所改善，但区域性重污染事件仍时有发生，这凸显了需要更加精确和协调的控制策略。

污染类型的多样性给精确控制带来了挑战。研究表明，PM_2.5的特性在不同类型的污染中存在显著差异，其中二次转化过程在加剧污染方面起着越来越重要的作用。例如，硫氧化比（SOR）和氮氧化比（NOR）从清洁日到严重污染日稳步上升，尤其是在城市地区，NOR的增幅尤为明显，平均增加了4.5倍（Zhang等人，2022a；Zhao等人，2022）。不同的污染持续时间对应着不同的化学机制、污染源贡献和传输路径。如果不考虑这些差异，采用一刀切的控制策略可能会失败，导致资源分配效率低下。因此，了解不同持续时间下PM_2.5的污染特性和驱动机制对于实施有针对性的差异化控制策略至关重要。

量化本地排放源和气象因素的贡献对于制定有效的控制策略至关重要。现有的方法，包括化学传输模型和统计技术，存在显著局限性。虽然化学传输模型可以基于物理和化学机制模拟污染过程，但其性能取决于二次形成机制的准确性和排放清单的时空分辨率。这些领域的不确定性常常限制了模型的性能（Zhang等人，2022b）。传统的统计方法，如多元线性回归和主成分分析，虽然简单易解释，但本质上是线性的，难以捕捉污染物浓度与影响因素之间的非线性关系和阈值效应（Chen等人，2024）。相比之下，机器学习（ML）模型在处理非线性问题方面具有显著优势（Stirnberg等人，2021；Xing等人，2020）。然而，它们的“黑箱”特性限制了其在决策中的可解释性和适用性（Liu等人，2022）。为了解决这一问题，引入了Shapley Additive exPlanations（SHAP）算法。SHAP利用Shapley值量化每个驱动因素的边际贡献，提高了可解释性，同时不牺牲预测性能（Nelson等人，2023；Sadeghi等人，2022）。与传统模型诊断方法不同，SHAP的解释质量直接依赖于ML模型的性能，从而在两者之间建立了紧密联系。

最近的研究越来越多地将正矩阵分解（PMF）方法与ML-SHAP框架相结合，以结合源分配和可解释的驱动因素量化。例如，Zhang等人（2022b）将随机森林（RF）模型与PMF结合，阐明了本地排放源和气象因素对PM_2.5污染的影响。结果显示，人为排放和气象条件分别贡献了PM_2.5浓度变化的约67%（40.5 μg/m³）和33%（19.7 μg/m³）。Cheng等人（2023）利用PMF模型和SHAP算法发现，车辆排放源在臭氧污染事件中起着关键作用。然而，大多数研究将污染事件视为同质的，并未系统地区分不同污染持续时间下的影响。因此，排放源和气象因素在不同污染持续时间下的贡献程度仍不甚清楚。

在排放源复杂的城市中，这一差距尤为明显，因为不同持续时间下的污染形成机制可能存在显著差异。位于山东省东南部的临沂市是一个理想的案例。作为该省面积最大的城市和重要的国家工业及物流枢纽，临沂被誉为中国的“板材之都”和“物流之都”。其木板产业占全国木板产量的三分之一，木板出口量超过40%，物流行业拥有超过3000个园区和近24万辆货运车辆。这种密集的工业排放和大量的柴油车活动共同构成了复杂的污染源，使临沂成为研究不同污染持续时间下排放源和气象因素对PM_2.5污染贡献的典型城市。2022年，临沂市的年均PM_2.5浓度达到39.9 μg/m³（LEE，2023），超过了国家环境空气质量二级标准，凸显了识别不同污染持续时间下PM_2.5污染驱动因素的紧迫性以及制定有效控制措施的必要性。

为应对这些挑战，本研究超越了传统的静态源分配方法，探讨了不同污染持续时间下驱动机制的动态演变。具体而言，我们的目标包括：（1）通过整合多源监测数据，描述PM_2.5的阶段依赖性化学演变，提供污染事件持续期间成分变化的高分辨率快照；（2）利用优化的PMF-ML-SHAP框架定量解耦排放源和气象调节之间的非线性耦合，明确主要控制机制如何从初级本地排放转变为次级反馈循环；（3）通过混合单粒子拉格朗日积分轨迹（HYSPLIT）和浓度加权轨迹（CWT）诊断方法，绘制特定持续时间的传输足迹和潜在污染源区域。本研究主要是回顾性和诊断性的，旨在揭示不同污染事件发生后的化学、源和传输特征。这种回顾性理解是发展预测能力和优化长期控制策略的必要步骤。

章节片段

PM_2.5采样

PM_2.5样本是在临沂大气超级监测站（35.09°N, 118.38°E）采集的（图S1），该站点位于没有高大建筑物和主要本地排放源的开阔区域。尽管测量仅在单一地点进行，但由于城市尺度上空气污染物的相对混合特性，这些数据可以代表临沂市的空气质量。

采样时间从2021年10月23日持续到2024年5月31日。采样频率进行了调整

水溶性离子

随着污染持续时间的延长，二次无机气溶胶（硫酸盐、硝酸盐和铵盐，SNA）的质量浓度逐渐增加。在持续三天或更长时间的污染事件中，其浓度从清洁日的17.4 ± 9.6 μg/m³急剧上升到60.7 ± 22.4 μg/m³，增加了192%（图1a和表1）。PM_2.5中的SNA质量分数在污染期间始终高于清洁日（44.3%–47.1%），最高值为47.1% ± 9.1%

结论

本研究系统地阐明了中国一个内陆工业城市中不同持续时间（一天、两天以及持续三天或更长时间）污染事件下PM_2.5的组成演变、驱动因素和区域传输特性。主要发现总结如下。

随着污染时间的延长，PM_2.5及其前体物质（SO₂和NO₂）逐步增加。SNA对PM_2.5的贡献率从清洁日的37.6%上升至

CRediT作者贡献声明

刘赛：撰写——初稿、验证、软件、数据管理。张汉宇：撰写——审阅与编辑。高文康：撰写——审阅与编辑。赵娜：撰写——审阅与编辑、方法论、资金获取。杨晓诺：撰写——初稿、验证、软件、方法论、调查、数据管理。王刚：撰写——初稿、验证、方法论、资金获取、概念构思

Jia, 2022; Linyi Ecological Environmental Burbau, 2023; 中国生态环境部, 2025; 中国生态环境部, 2026; Wang等人, 2026.

? 作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。

本工作得到了国家重点空气污染控制研究项目（DQGG202124）和山东省博士后科学基金会（SDCX-ZG-202303008）的支持。