一种用于协同减少二氧化硫（SO2）和转化甲烷（CH4）/二氧化碳（CO2）的新型化学工程系统设计

《Environmental Research》：A Novel Chemical Engineering System Design for Synergistic SO2 Reduction and CH4/CO2 Reforming

　　

贾向宇|史超斌|黄文军|徐浩淼|曲赞|严乃强

上海交通大学环境科学与工程学院，中国上海200240

摘要：

利用CH₄将SO₂还原为元素硫是工业上处理SO₂和资源利用的重要方法，但其应用受到高温要求和CO₂排放的限制。本文提出了一种将SO₂还原与CH₄/CO₂重整相结合的新型化学工程设计方案。通过部分回流合成气和H₂S，可以在450°C以下将SO₂还原为H₂S，这一温度比直接用CH₄还原低400°C。生成的H₂S作为CH₄/CO₂重整的催化剂，使CH₄在900°C时的转化率从32%提高到89%。该集成工艺证明了在各种操作模式下，SO₂和CH₂能够被有效转化为H₂、CO和元素硫，并实现了良好的硫回收和碳排放管理。建模与仿真结果表明，由于SO₂还原与CH₄/CO₂重整之间的热交换，系统的热负荷减少了三分之一到一半。该化学工程系统为SO₂和CO₂的协同利用提供了新策略，具有生产合成气和硫的潜力。

部分内容摘录

引言

二氧化硫（SO₂）是非铁冶金、燃煤发电等工业活动中常见的污染物，对环境和人类健康构成严重威胁[1, 2, 3]。传统的湿法或干法脱硫技术存在高耗水、产品价值低和产生二次污染等缺点[4]。相比之下，SO₂还原技术具有将SO₂转化为元素硫的优势

催化剂制备与表征

根据我们之前的研究，选择硫化钴钼（CoMoS）作为SO₂还原和CH₄/CO₂重整反应的催化剂[16]。采用水热法制备催化剂：首先将10克γ-Al₂O₃和0.5克尿素分散在100毫升Milli-Q超纯水中并搅拌至尿素完全溶解，然后按特定比例（Co: Mo: Al₂O₃ =

催化剂表征

X射线衍射（XRD）图谱显示催化剂由CoS₂（PDF#41-1471）和MoS₂（PDF#37-1942）晶相组成（图S4）。图S5展示了拉曼光谱，特征峰位于385 cm^-1和405 cm^-1，对应于硫化物的振动[23]。图S6a显示了Co 2p的高分辨率X射线光电子能谱（XPS）图谱，其中793.5 eV和778.5 eV的峰分别对应Co³⁺的Co 2p_1/2和Co 2p_3/2，799.0 eV和781.9 eV的峰

结论

本文提出了一种将CH₄/CO₂重整与SO₂还原反应相结合的新型化学工程系统设计。在该设计中，SO₂通过合成气和H₂S的反馈被还原为H₂S，而H₂S则促进CH₄/CO₂重整过程，从而产生更多合成气。实验表明，SO₂可以在450°C下被还原为H₂S，且H₂S的存在显著促进了CH₄/CO₂重整反应，实现了优异的硫回收和碳排放管理

徐浩淼：撰写 – 审稿与编辑，数据管理。黄文军：撰写 – 审稿与编辑，验证，资金申请。严乃强：撰写 – 审稿与编辑，监督，方法研究，资金申请，概念构思。曲赞：撰写 – 审稿与编辑，监督。史超斌：实验研究，数据分析，数据管理。贾向宇：撰写 – 初稿撰写，验证，软件应用，实验研究，数据管理

? 作者声明以下可能构成利益冲突的财务利益/个人关系：严乃强表示获得了中国自然科学基金（项目编号22436004、22576134）和中国国家重点研发计划（2022YFC3901100）的资助。如有其他作者，他们也声明没有其他已知的利益冲突或可能影响研究结果的个人关系