《Plants》：Source-Specific Accumulation, Translocation, and Health Risks of Potentially Toxic Elements in Paddy Fields from Different Anthropogenic Impact Zones in Hunan Province, China
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稻米中的潜在毒性元素（PTEs）污染会带来显著的食品安全风险，尤其是在农业、工业和交通活动密集的地区。本研究对中国湖南省4类不同人为源区域（工业区、城乡过渡区、农村区和道路旁区）中大气沉降—土壤—水稻系统内潜在毒性元素（PTEs；As、Cd、Cr、Cu、Ni、
稻米中的潜在毒性元素（PTEs）污染会带来显著的食品安全风险，尤其是在农业、工业和交通活动密集的地区。本研究对中国湖南省4类不同人为源区域（工业区、城乡过渡区、农村区和道路旁区）中大气沉降—土壤—水稻系统内潜在毒性元素（PTEs；As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn）的累积、转运、来源及健康风险进行了系统评估。农村区被划分为清洁区。工业区的土壤污染指数最高，而道路旁区记录到最高的大气沉降通量，其中Pb为19.95 μg/m2/day，As为1.93 μg/m2/day。与此相对应，工业区稻谷中Cd（0.38 mg/kg）和Pb（0.94 mg/kg）含量最高，而道路旁区叶片中Pb（1.40 mg/kg）和As（2.99 mg/kg）含量最高。研究结果表明，道路旁区水稻主要通过叶面吸收大气沉降累积PTEs；而在工业区和城乡过渡区，PTEs主要通过根系吸收并向稻谷转运，尤其是Cd和Pb。来源解析表明，自然源、工业源和交通源是3类主要来源。贝叶斯混合模型（Bayesian mixing model）显示，在全部4类源区中，自然源对稻谷的贡献比例最高，为48.3%–70.6%。除自然源外，工业区以工业源贡献为主（29.1%），道路旁区以交通排放贡献为主（19.4%），而城乡过渡区则以混合源占比最高（28.4%）。健康风险评估表明，总危害指数（hazard index，HI）大小规律为城乡过渡区＞工业区＞道路旁区＞农村区，其中稻米摄入是主导暴露途径，占总风险的90%以上。健康风险的主要贡献元素为As、Cd和Pb，尤其在工业区和城乡过渡区更为突出。这些结果为依据各区域主导污染途径制定分区差异化缓解策略提供了科学依据。
该文发表于《Plants》，聚焦湖南省不同人为影响分区稻田中潜在毒性元素（PTEs）的环境行为及其健康风险。研究背景在于，水稻作为全球关键口粮作物，其受潜在毒性元素污染已成为食品安全与公共健康领域的重要议题。湖南省兼具高强度水稻种植、丰富有色金属矿产资源、发达工业体系和密集交通网络，多重人为活动叠加造成稻田环境中PTEs污染来源复杂、迁移路径多样。既往研究虽然已识别出土壤—根系吸收和大气沉降—叶面吸收是水稻富集PTEs的两条主要途径，但多数工作仅关注单一环境介质，或仅强调某一种主导污染源，缺乏对不同源区在区域尺度上进行系统比较，尤其缺少对“大气沉降—土壤—水稻器官—稻谷”完整传输链条的综合追踪。因此，开展本研究的必要性在于厘清不同人为源背景下PTEs在稻田系统中的累积机制、器官分配特征、来源归属及其健康风险差异，从而为区域化污染防控提供依据。
研究人员以湖南省长沙、株洲、湘潭、浏阳、醴陵和宁乡6个具有代表性的城市区域为研究对象，将采样点划分为工业区、道路旁区、城乡过渡区和农村区4类人为源分区，对大气沉降、土壤及成熟水稻样品进行配对采集与分析，重点考察As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn 7种元素。研究结果表明，不同源区的PTEs污染特征、进入水稻的途径及其对人体健康的风险水平存在显著差异。工业区土壤污染最重，表现为Cd、Pb等在土壤和根部中的高累积；道路旁区大气沉降负荷最高，叶片中Pb和As的富集尤为突出；城乡过渡区虽然土壤和大气沉降水平并非最高，却表现出稻谷Cd含量最高和综合健康风险最大的特征；农村区总体相对清洁。研究最终指出，水稻籽粒中As、Cd和Pb的累积值得重点关注，且大气沉降对稻谷污染的贡献，特别是对Cd的贡献，不应被低估。该研究的重要意义在于揭示了不同区域应采取差异化防控路径：工业区和城乡过渡区应重点控制土壤输入与工业排放，道路旁区则需更加重视叶面沉降阻控与交通排放治理。
在技术方法方面，研究基于2024年7月至9月在湖南省99个点位开展的田间调查，建立了大气沉降—土壤—水稻配对样本体系。研究人员测定土壤、大气沉降以及水稻不同器官中的PTEs含量，并计算生物富集系数（BCF）、大气—叶片生物富集系数和转运系数（TF）以解析迁移行为；采用Nemerow综合污染指数（Pn）和地累积指数（Igeo）评价土壤污染水平；使用非负矩阵分解模型（NMF，文中用于来源解析）和贝叶斯混合模型（MixSIAR）开展来源解析及器官来源贡献定量；同时依据美国环境保护署（USEPA）方法评估成人与儿童经稻米摄入、土壤摄入和皮肤接触暴露的非致癌与致癌风险。
研究结果部分显示如下。
2.1. Characteristics of PTE Accumulation in Atmospheric Deposition and Soil in Four Types of Anthropogenic Source Areas
该部分通过土壤和大气沉降样品中PTEs含量比较，揭示了4类源区显著的空间异质性。农村区总体表现为最低浓度水平，是相对清洁参照区。工业区土壤中As、Cd、Ni和Pb平均含量最高，表明工业活动对土壤污染的影响最强；道路旁区土壤中As和Pb升高明显，提示交通活动相关输入；城乡过渡区土壤Cu富集更突出。大气沉降方面，道路旁区As、Cd、Ni和Pb沉降通量最高，说明交通排放对近路稻田空气输入贡献显著；工业区Cd和Pb沉降也较高；城乡过渡区则呈现工业、交通与生活源共同作用的中等沉降水平。由此得出，不同人为源区在土壤和大气沉降两种环境介质中具有不同污染谱型，工业区和道路旁区受人为活动影响更强。
2.2. Distribution of PTEs in Rice Plants in Four Anthropogenic Source Areas
该部分基于根、叶和稻谷中PTEs含量比较，说明不同源区污染不仅体现在环境介质中，也体现在水稻器官分配上。农村区根、叶和稻谷中各元素浓度普遍最低，且稻谷Cd均值低于标准。工业区根中Cd、Pb、Ni和Cr累积最显著，同时稻谷Cd和Pb含量也最高并超过中国食品安全标准，说明工业区具有明显的根部累积及籽粒污染风险。道路旁区叶片中Pb和As含量为各区最高，与其高大气沉降水平一致，提示叶面截获和吸收的重要作用。城乡过渡区稻谷Cd含量最高，且Pb和As也处于较高水平，说明混合污染背景下稻谷污染风险尤为突出。该部分结论是，不同源区不仅污染水平不同，PTEs在水稻不同器官中的富集部位也存在系统差异。
2.3. Bioconcentration and Transfer of PTEs in Rice Tissues Across Four Source Areas
该部分通过生物富集系数和转运系数分析水稻对PTEs的吸收与体内迁移规律。Cd在所有区域均表现出最高的土壤到根部富集能力，表明水稻根系对Cd有较强吸收倾向。道路旁区Cd的大气到叶片富集系数最高，显示交通相关大气沉降中的Cd更易被叶片吸收。除Zn外，多数元素的根到叶转运系数均低于1，说明根部对PTEs具有明显截留作用。相比之下，Pb在所有区域的叶到稻谷转运系数均大于1，证实其能够有效由叶片向籽粒迁移；Pb在谷壳到稻谷间的转运系数也大于1，表明谷壳中累积的Pb较易进一步进入稻谷。Cd的谷壳到稻谷转运也较高。研究据此指出，Cd和Pb在水稻体内具有较强的迁移潜力，而叶面途径对某些元素进入籽粒具有重要意义。
2.4. Source Apportionment and Validation of PTE Accumulation in Soil and Rice Grains
该部分结合来源解析模型和贝叶斯混合模型，识别并量化PTEs来源。研究在各区域均识别出自然源、工业源和交通源等主要类别，但其元素指纹和贡献比例存在区域差异。道路旁区交通源以Pb和Cr为特征，工业源与Cr、Ni相关；工业区则表现出多个工业特征因子；城乡过渡区存在明显混合污染源；农村区部分因子来源界定不完全明确。进一步对不同器官的来源贡献进行定量后发现，自然源在全部区域稻谷中的贡献比例均最高，达到48.3%–70.6%。除自然源外，工业区稻谷以工业源贡献为主，道路旁区则以交通源贡献为主，城乡过渡区则主要受混合源影响。该部分结果支持了区域差异化来源控制的必要性，也验证了根吸收和叶面吸收在不同区域的主导地位并不相同。
2.5. Human Health Risk Assessment of PTE Accumulation to Local Residents
该部分从非致癌与致癌两个维度评估居民暴露风险。结果表明，成人总危害指数排序为城乡过渡区＞工业区＞道路旁区＞农村区，儿童风险整体高于成人，排序一致。稻米摄入始终是最主要暴露途径，占总风险90%以上，说明稻米是该区域居民PTEs暴露的核心媒介。元素层面上，As、Cd和Pb是健康风险的主要贡献者。致癌风险评估显示，成人和儿童总致癌风险均超过USEPA可接受阈值，其中Cd贡献最大，其次为As和Pb。该部分说明，尽管道路旁区大气沉降输入突出，但城乡过渡区和工业区因稻谷污染更重而表现出更高的人体健康风险，尤其儿童更应受到重点保护。
讨论部分围绕污染特征、来源解析与迁移机制展开。研究人员指出，工业区土壤中Cd、Pb、As和Ni高值与湖南矿产资源背景及工业活动密切相关，道路旁区大气沉降中As、Cd、Ni和Pb高值则与交通排放特征吻合。城乡过渡区尽管土壤Cd低于工业区，但稻谷Cd最高，说明混合污染源可能提供了更高生物有效性的Cd，或存在灌溉等因素协同影响。来源解析方面，将因子解析与贝叶斯混合模型结合，提高了来源识别与定量归因的稳健性，并显示自然源虽然在稻谷中贡献最大，但工业源、交通源和混合源决定了不同区域风险差异。迁移机制方面，研究结果修正了“所有元素均以根吸收为主”的传统认识：工业区以土壤—根系—稻谷路径更突出，而道路旁区则清晰表现出大气沉降—叶面吸收—籽粒转运路径。研究还指出，在高大气沉降背景下，Cd经叶面吸收可能更高效，这不仅影响稻米食品安全，也可能通过稻叶和谷壳进入饲料链，具有更广泛的食物链传播意义。
研究结论部分可译为：本研究表明，不同来源区域在潜在毒性元素污染特征、水稻吸收途径、来源归属及健康风险谱方面存在显著差异。工业区土壤中Cd和Pb浓度最高，道路旁区大气中Pb和As浓度最高。因此，工业区根部污染最严重，而道路旁区叶片污染最严重。城乡过渡区稻谷Cd含量最高（0.44 mg/kg），总体健康风险也最高（HI为6.80）；相比之下，农村区相对清洁。尤其需要关注As、Cd和Pb在稻谷中的累积。健康风险评估表明，对于成人和儿童，稻米摄入均占总非致癌和致癌风险的90%以上，且城乡过渡区和工业区风险最高。因此，这些区域稻谷消费可能带来显著健康风险，尤其对儿童更为突出。此外，研究结果提示，应更加重视大气沉降对稻田中PTEs累积的影响，尤其是其对稻谷Cd污染的贡献不应被低估。据此，研究建议制定区域特异性的缓解策略。本研究可为政府及相关机构预防和控制PTEs污染、保障食品安全提供数据支持。
