铝纳米薄膜中锥形损伤通道在重复高功率亚皮秒太赫兹脉冲作用下的演化

《Nanomaterials》：Evolution of Cone-Shaped Damage Channels in Aluminum Nanofilm Induced by Repeated High-Power Subpicosecond Terahertz Pulses

　　

研究人员研究了高功率太赫兹（terahertz，THz）脉冲烧蚀玻璃基底上20纳米（nm）铝（Al）薄膜过程中表面周期性结构的形成。使用由飞秒（fs）Cr:镁橄榄石（Cr:Forsterite）激光泵浦的DSTMS晶体产生的0.5–3太赫兹（THz）范围内、场强15兆伏/厘米（MV/cm）（能量密度0.3焦耳/平方厘米（J/cm²））的亚皮秒（subpicosecond）脉冲，研究人员在低于单脉冲烧蚀阈值（F_a≈0.15焦耳/平方厘米（J/cm²））的能量密度下观察到周期为20微米（μm）的锥形损伤通道的离散生长。由于通道尖端局域电流密度增强（local current density enhancement），通道长度随脉冲数（8、20、100个脉冲）增加而增加。这种增强与尖端半径的平方根成反比，且达到一个数量级。表面形貌分析揭示了控制薄膜破坏的热力学机制（thermomechanical mechanism）。观察到的自组织周期性结构其方向严格垂直于太赫兹（THz）电场，若形成过程可调控，有望用于太赫兹波段的功能性器件，如偏振器、近场传感器和空间选择性吸收体。

**论文解读**
太赫兹辐射在光谱、成像、信号处理和生物医学等领域具有巨大潜力，但相比微波、红外和可见光波段，其研究仍显不足。随着基于非线性晶体（如DSTMS）和自由电子激光器（FEL）的强太赫兹脉冲源的发展，研究者对太赫兹与材料相互作用的非线性特性、热输运及表面改性产生了浓厚兴趣。其中，激光诱导周期性表面结构（laser-induced periodic surface structures，LIPSS）的形成机制在光学波段仍存在争议，尤其是在亚波长高空间频率LIPSS（high-spatial-frequency LIPSS，HSFL）方面。在太赫兹波段，已有少数工作观察到类似HSFL的精细结构，但其形成无法用光学模型解释。针对这一问题，本文研究玻璃基底上20纳米铝薄膜在重复单次亚皮秒太赫兹脉冲下的损伤动力学，探索低于单脉冲烧蚀阈值时周期性损伤通道的演化机制。
研究人员开展了以下研究：利用光学整流在DSTMS晶体中产生亚皮秒太赫兹脉冲（中心波长200微米），聚焦于铝薄膜样品，使用光学显微镜和扫描电子显微镜（SEM）观察不同脉冲数（1、8、20、100）下的损伤形貌；通过理论计算评估热力学应力，并建立准静态近似下的局域电流增强模型以解释通道增长；比较模型预测与实验结果。主要结论是：周期性锥形损伤通道的离散增长源于尖端局域电流增强，增强幅度与尖端半径平方根成反比，破坏机制为热力学性质；该周期性结构严格垂直于太赫兹电场，有望用于太赫兹功能器件。论文发表在《Nanomaterials》。
**主要关键的技术方法**
太赫兹脉冲由400微米厚DSTMS晶体通过光学整流产生，泵浦源为100飞秒脉冲的铬掺杂镁橄榄石（Cr:Forsterite）激光器（波长1240纳米），产生的太赫兹脉冲持续约700飞秒，频谱覆盖0.5–3太赫兹。使用低通太赫兹滤波器（LPF8.8-47，Tydex）滤除短于34微米的成分，再通过6:1望远镜（两个离轴抛物面镜）补偿发散，并最终用焦距50.8毫米的离轴抛物面镜聚焦至衍射极限光斑。铝薄膜（20纳米厚）由磁控溅射沉积于160微米厚的抛光玻璃基底上。脉冲能量由校准的光声探测器（Golay cell，GC-1D Tydex）测量。损伤形貌通过奥林巴斯光学显微镜（PLN 10×物镜）和扫描电子显微镜（SEM）获取。理论部分基于准静态近似计算电流密度分布，并结合热力学方程估算温度和应力。
**研究结果**
**3. 结果**：通过光学显微镜和SEM图像，研究人员发现：单次太赫兹脉冲（能量密度0.3 J/cm²）在铝膜中心形成贯穿圆孔，孔边缘出现1–2微米宽的熔融卷边，并伴有薄膜开裂和剥离，表明热力学应力作用。经8、20、100个脉冲后，损伤演化为伸长的锥形通道构成的周期性结构，周期为20±2微米，通道方向垂直于太赫兹电场极化方向。通道长度随脉冲数增加而离散增长，100脉冲后最长通道约150微米；通道宽度自中心约20微米递减至边缘约1微米。能量密度低于单脉冲烧蚀阈值（F_a≈0.15 J/cm²）的区域仍发生损伤，提示局域增强效应。
**4. 讨论**：研究人员通过理论计算表明，太赫兹脉冲作用下铝膜温度可达2640 K（中心处），热力学应力约1.5吉帕（GPa），超过薄膜粘附强度，导致熔融和剥离。对于多脉冲损伤，提出基于准静态近似的局域电流密度增强模型：通道尖端半径R处电流密度放大倍数与1/√R成正比，最大可达约8倍。该模型成功解释了通道长度随脉冲数增加、宽度随距离中心增加而减小的现象，且计算与实验数据（图6）良好吻合。对于周期性成因，研究者排除了传统LIPSS模型（期待周期太短），指出需考虑金属薄膜与玻璃基底（折射率约2.25）的共同作用，据此估算的周期（≈89微米）虽未完全匹配，但更接近实验值20微米，暗示需进一步考虑非线性折射率等因素。
**5. 结论**：综上所述，研究人员研究了玻璃基底上20纳米厚铝膜受重复单次太赫兹脉冲（高斯场分布，持续时间0.7皮秒，中心波长200微米，场强15 MV/cm）作用的断裂动力学。在低于单脉冲烧蚀阈值条件下，表面形成伸长的锥形周期性损伤通道，方向垂直于电场，通道长度随脉冲数离散增长。研究人员提出了基于通道尖端局域场增强的损伤发展模型，放大倍数与尖端半径平方根成反比。给出的估测和表面形貌表明热力学断裂机制。观察到的损伤通道周期性无法用光学范围内接受的LIPSS形成模型描述。