基于连续域束缚态(Bound States in the Continuum, BIC)的硅超表面用于手性响应及可调谐手性吸收

《Nanomaterials》：BIC-Based Silicon Metasurfaces for Chiral Response and Tunable Chiral Absorption

　　

摘要：平面介电质超表面中的强手性响应对于偏振选择性纳米光子器件具有重要意义，但在简单的介电结构中实现大且可逆的圆二色性（Circular Dichroism, CD）仍具挑战性。本研究提出一种对称性破缺的硅超表面，基于连续域束缚态（Bound States in the Continuum, BICs）实现近红外手性响应。单元晶胞由一个带两条贯通空气沟槽的硅纳米块组成。空气沟槽的面内位移破坏了C2旋转对称性，并将BIC相关的偏振奇点分裂为两个具有相反手性的圆偏振点（C points）。通过进一步引入面外倾斜，其中一个C点被移至Γ点，实现了正入射圆偏振光与准BIC模式的自旋选择性耦合。反转面外倾斜角可切换CD的符号，CD值分别达到?0.98和0.98，接近理论极限±1。在斜入射条件下，该结构亦可表现出接近极限的CD响应。最后，通过引入石墨烯，该结构实现了可调谐圆偏振选择性吸收，其CD吸收（CD-A）接近耦合系统理论极限±0.5。本研究利用对称性破缺控制自旋选择性准BIC耦合及可调谐手性吸收，为紧凑型手性纳米光子材料提供了新设计思路。

论文解读：

【研究背景与意义】

光学超表面（Metasurfaces）由亚波长人工单元排列于界面构成，可对光的振幅、相位、偏振及传播方向进行紧凑调控，较传统体光学元件更利于集成化与微型化光子系统的构建。其中，基于硅等高折射率材料的全介电超表面因在近红外及可见光区具有较低欧姆损耗，其电偶极与磁偶极Mie共振可被灵活设计，成为偏振控制、光谱滤波及光与物质相互作用增强的重要平台。圆二色性（Circular Dichroism, CD），即介质对左、右旋圆偏振光（Left-/Right-Circularly Polarized Light, LCP/RCP）响应之差异，广泛应用于偏振选择性光学元件、手性传感及光子探测。天然手性材料因相互作用长度与手性极化率受限而响应微弱；已有人工手性超表面多依赖复杂三维手性几何、多层图案或强偏振转换来增入手性响应。为实现实用化纳米光子器件，仍需在具清晰物理机制的简单介电"元原子（meta-atom）"上获得强且可控的手性响应。连续域束缚态（Bound States in the Continuum, BICs）是嵌于辐射连续谱中却不与辐射通道耦合的局域本征态，对称保护型BIC出现于Γ点，因对称性不匹配无法向外辐射；轻微扰动对称性可使理想BIC转变为具有限辐射损耗的准BIC（quasi-BIC），产生尖锐Fano共振与强场局域，且BIC关联动量空间偏振奇点（偏振涡旋），对称性微扰可使奇点分裂或移动，为偏振选择性超表面设计提供拓扑物理图像。近期研究表明手性准BIC可在无传统三维手性几何或高效交叉偏振转换下产生强CD，源于圆偏振光与BIC衍生模式的自旋选择性耦合——即通过控制动量空间中圆偏振点（C points）分布，使某一手性圆偏振强耦合准BIC模式而相反手性弱耦合。此外，石墨烯费米能级（E_F）可调的光学电导率使其与谐振纳米结构结合可实现动态调制及临界耦合类行为，将透射型手性选择转为可调圆偏振选择性吸收。本文发表于《Nanomaterials》，研究人员提出一种基于对称性破缺准BIC的近红外硅超表面以实现强手性光学响应及可调手性吸收，探究面内与面外对称性调控C点位置以获近极限CD，并集成石墨烯实现电控潜力手性吸收调谐。

【主要技术方法】

研究人员采用时域有限元法（Finite Element Method, FEM）借助COMSOL Multiphysics 6.3进行数值模拟：建立单周期硅超表面单元晶胞，x、y向施加周期性边界条件模拟无限周期阵列，传播向加完美匹配层（Perfectly Matched Layer, PML）抑制非物理反射；斜入射时定义面内波矢k_x=k₀sinθcosφ，k_y=k₀sinθsinφ（θ为入射极角，φ为方位角）。超表面单元为折射率3.48的硅纳米长方块，周期P=750 nm，面内尺寸W=380 nm，厚度L=290 nm，含两条贯穿厚度之空气沟槽（长h₁=200 nm，宽w₁=50 nm），沟槽相对单元中心沿x向偏移距d₁=75 nm、d₂=35 nm以引入面内不对称扰动；在此基础上令硅单元绕y轴面外倾斜角α=±0.08 rad打破面外镜面对称。通过本征模分析计算M-Γ-X高对称路径上品质因子（Q factor）与谐振波长；计算Γ点附近动量空间远场偏振态分布定位偏振奇点与C点；获取正入射下共偏振透射T_rr(RCP→RCP)、T_ll(LCP→LCP)与交叉偏振透射T_rl(LCP→RCP)、T_lr(RCP→LCP)，按CD=(T_ll?T_rr)/(T_ll+T_rr)计算圆二色性；对谐振模式作多极分解（电偶极ED、磁偶极MD、环偶极TD、电四极EQ、磁四极MQ）并分析近场分布；引入单层石墨烯（表面电导率由Kubo公式描述，载流子迁移率μ=10⁴cm²/(V·s)，v_F=10⁶m/s）于硅超表面上方构建杂化体系，用时耦模理论（Temporal Coupled-Mode Theory, TCMT）分析临界耦合条件及圆偏振吸收A_LCP、A_RCP与CD吸收CD-A=A_LCP?A_RCP；开展加工容差分析（沟槽倒角半径r=2~10 nm、侧壁角φ=89.6°~89.9°、过刻蚀后沟槽宽w₂=51~55 nm）及SiO₂衬底（n=1.46，厚2250 nm）影响分析并引入单元绕z轴旋转角β补偿C点偏移。

【研究结果】

3.1 对称保护BIC的本征模特征（Eigenmode Characteristics of the Symmetry-Protected BIC）

当d₁=d₂=75 nm且α=0 rad，结构具完整面内C₂与面外镜面对称。研究人员计算M-Γ-X路径上本征模Q因子发现：Band 1在Γ点Q因子急剧上升趋近发散（理论无穷），表明该模式因对称性抑制与自由空间辐射通道耦合、辐射损耗极低，为典型对称保护BIC，谐振波长约1360 nm；Band 2全程Q因子低且有限（约1290 nm），为普通辐射模。Γ点处Band 1电场矢量呈绕硅单元圆周分布、磁场局域于结构中心（强局域场约束），Band 2无此拓扑特征且磁场分散，证实Band 1关联对称保护BIC，Band 2为常规辐射模。

3.2 对称性破缺诱导的手性响应（Chiral Response Induced by Symmetry Breaking）

d₁=d₂=75 nm、α=0时，Γ点偏振奇点为线偏振涡旋，T_rr≈T_ll≈1，T_rl≈T_lr≈0，CD≈0，无手性响应。仅打破面内C₂（d₁=75 nm，d₂=35 nm，α=0）使Γ点奇点分裂为动量空间沿k_y轴对称分布之两C点（相反手性圆偏振态），但因面外镜面对称未破，正入射CD仍≈0。再引入面外倾斜α=?0.08 rad使C点移位于Γ点附近匹配LCP，结果T_ll在谐振波长（~1377 nm）锐减近0而T_rr维持高通带，CD≈?0.98；反转倾斜α=+0.08 rad使C₊点移至Γ点匹配RCP，T_rr受抑而T_ll高通，CD≈+0.98。证明面外面对称性破缺控制C点移位至Γ点实现自旋选择性准BIC耦合，倾斜方向翻转切换CD符号，近极限CD源自C点与Γ点重合及特定圆偏振与准BIC选择性谐振耦合。随|α|增大，共偏振通道透射对比度增强，交叉偏振分量始终近零，表明手性响应主因共偏振通道选择性抑制而非偏振转换。

3.3 手性准BIC的多极起源（Multipolar Origin of the Chiral Quasi-BIC）

对α=?0.08 rad配置作多极分解与近场分析。两配置均在~1377.1 nm谐振处磁偶极（Magnetic Dipole, MD）散射功率显著主导，远超电偶极（Electric Dipole, ED）、环偶极（Toroidal Dipole, TD）及四极矩贡献，说明手性准BIC模式主由MD响应支配。近场显示硅单元中心周侧电场矢量形成闭合环流、H_z局域于结构中部，符合磁偶极模典型分布；α反向时电场环流方向与H_z符号反转，产生相反圆偏振选择性响应。故两倾斜方向下手性准BIC均为MD主导，面外倾斜方向改变电场环流走向与H_z符号从而产生相反手性选择。

3.4 手性响应的角度依赖性（Angular Dependence of the Chiral Response）

仅破面内C₂（α=0）时正入射CD弱，但斜入射线矢可匹配动量空间分裂C点产生角依赖手性响应。取φ=90°使波矢沿k_y偏离Γ点，在θ≈±0.06 rad（对应波矢逼近两C点位置）获CD近±1；过大θ使波矢远离C点则|CD|下降、谐振带宽展宽。T_rr与T_ll呈互补：某斜入射向T_rr出现透射谷而T_ll高通，相反入射向T_ll受抑T_rr高通，交叉偏振分量全程近零，证实斜入射下手性响应同样源于共偏振通道选择性耦合，可通过入射角θ调控强度与符号。

3.5 石墨烯辅助可调手性吸收（Graphene-Assisted Tunable Chiral Absorption）

于α=?0.08 rad超表面覆单层石墨烯建杂化体系。时耦模理论给出临界耦合条件γ=δ（石墨烯耗散损失率γ匹配准BIC辐射率δ）时吸收达单端口理论极限0.5。LCP在E_F≈0.52 eV、λ≈1377.5 nm满足临界耦合出现强吸收，RCP吸收近零，CD-A极值近?0.5；α=+0.08 rad时RCP强吸收LCP抑制，CD-A反号。固定E_F=0.52 eV扫α得LCP与RCP吸收关于α=0呈镜像对称。石墨烯平面近场显示LCP激发强局域电磁场（准BIC高效激发）致石墨烯耗散显著，RCP耦合弱场致耗散可忽略，物理根源为破面内+面外对称所支持具特定手性之准BIC模之手性依赖耦合。联合调E_F与α可电控选择吸收强度与手性，为可调手性吸收器与偏振敏感光电探测提供策略。

加工容差分析（沟槽倒角r≤10 nm、侧壁角φ≥89.6°、沟槽宽偏差±5 nm）下CD保持|CD|>0.95，Q因子~9000–9600，表明结构具一定制备鲁棒性。引入SiO₂衬底打破z向折射率对称使C点分布偏移，但经额外引入单元绕z轴旋转角β=?30°可将C₊点移回Γ点，恢复CD≈0.96，拟合Q因子~5490，说明衬底支撑结构经参数优化仍可获高CD与较高Q。

【讨论与结论翻译】

研究人员总结：所提对称性破缺硅超表面利用对称保护BIC在Γ点之偏振涡旋特性，打破面内C₂对称使偏振奇点分裂为相反手性C点，再引入面外不对称将C点之一移至Γ点实现圆偏振光与准BIC模式自旋选择性耦合，反转面外倾斜切换手性响应符号使|CD|趋近1。透射分析表明强圆二色性主因共偏振透射通道选择性抑制而非交叉偏振转换；多极分解确认手性准BIC谐振为磁偶极主导；结构于斜入射展现角依赖圆二色性；集成单层石墨烯将透射型手性响应转为可调谐手性吸收。该研究为设计可调手性超表面、偏振选择性吸收器及偏振敏感光电器件提供可行途径。尽管数值模拟中石墨烯—硅手性准BIC超表面展现强自旋选择性与可调吸收，实际需注意：加工容差分析显示微儿几何偏差下CD与Q因子仍较高，具一定制备稳健性；SiO₂衬底致Q因子下降但经面内旋转角β优化可维持强CD；石墨烯栅控需引入栅电极/介质层，可能扰动准BIC局域场或引入寄生损耗影响Q因子与手性响应深度，未来应协同设计光学超表面、衬底与栅结构（低损衬底或悬膜、低损透明电极、优化栅介质、接触电极避开设强局域场区）以推进该石墨烯—硅手性超表面由仿真走向可重构手性光子器件实验实现。