混合氢气环境下的X80管线钢环向焊缝氢致开裂行为的跨尺度模拟研究

《International Journal of Hydrogen Energy》：Cross-scale simulation study on hydrogen-induced cracking behavior in girth welds of hydrogen-blended X80 pipeline steel

　　恒荣|徐涛龙|熊峰|迟明华|唐俊雷|蒋洪业|李有禄
中国四川省成都市西南石油大学石油工程学院，邮编610500

摘要
氢气混合天然气运输被视为大规模利用氢能的重要途径。然而，高强度钢对氢脆的敏感性严重制约了输氢管道的安全运行，尤其是在微观结构与性能极不均匀的环向焊缝区域。针对现有研究在理解焊缝区域氢致损伤机制方面存在不足，以及宏观失效行为与微观界面弱化之间缺乏定量关联的问题，本研究以X80管线钢的环向焊缝区域为对象，开展多尺度研究，探讨氢致损伤及裂纹扩展行为。首先，结合扫描电子显微镜和电子背散射衍射技术，系统分析了基体金属、热影响区及焊缝区域的微观结构特征。随后，通过分子动力学模拟，计算了不同氢浓度下典型晶粒及相界面的力学响应，从而定量揭示了氢致界面结合强度弱化的规律。在此基础上，提取界面牵引分离参数，构建了将分子动力学与黏聚区模型相结合的多尺度分析框架，并将该框架嵌入多晶有限元模型中，进一步研究晶粒取向、晶粒尺寸及氢浓度对裂纹萌生与扩展的影响。研究结果表明，焊缝区域的晶粒更为粗大，低角度晶界比例高于基体金属和热影响区。在相同局部氢浓度下，低角度晶界对氢致黏聚强度下降的敏感度高于高角度晶界以及铁素体/渗碳体相界。在2原子百分比氢浓度下，8.8°低角度晶界的临界界面张力和断裂能分别比无氢状态下降18.4%和18.0%，其弱化程度显著高于其他类型的界面。介观尺度裂纹扩展分析表明，晶粒细化可通过诱导裂纹偏转、分散局部应力集中以及促进多点损伤演化，有效提升材料的宏观抗断裂能力。此外，微观结构分析显示焊缝区域晶粒较粗大，且含有较多对氢敏感的低角度晶界，这些微观特征可能加剧氢环境下的裂纹易发性。本研究建立了一种从原子尺度界面弱化到多晶尺度裂纹扩展的多尺度定量分析方法，为优化微观结构以抵御氢脆以及评估输氢管道环向焊缝区域的安全性能提供了理论依据。

引言
在低碳能源转型的背景下，氢能因其清洁性、高效率及可储存性，被视为未来能源体系中的重要组成部分。利用现有的天然气管道网络进行氢气混合运输，是实现大规模、低成本氢气输送的可行途径。X80高强度低合金钢凭借其出色的强度与韧性平衡以及较高的承压能力，已被广泛用于高压气体输送管道[[1], [2], [3]]。然而，氢气的引入大大增加了管道钢材安全运行的复杂性[4,5]。现有研究表明，在高压、高氢环境中，X80钢对氢脆极为敏感，表现为塑性降低，裂纹萌生与扩展速度加快，从而增加突然失效的风险[[6], [7], [8], [9]]。在实际输送管道中，焊接接头不可避免，而受焊接热循环影响，环向焊缝区域的微观结构与性能存在显著差异，往往成为管道结构的潜在薄弱点[10]。因此，揭示氢环境作用下X80钢环向焊缝区域的微观损伤演化机制，以及这些机制对宏观力学性能的影响规律，对于氢混输管道的安全评估与可靠运行具有重要意义。

微观结构特征，尤其是晶界和相界，是影响管道钢材力学响应及氢脆抗性的关键因素[11]。这些界面通常是机械连续性较差的区域，也是氢气富集和局部应力集中的优先位置，氢气在此处会降低界面结合强度并促进微裂纹萌生。Wang[12]和Hattori等人[13]发现，高氢环境会显著降低X80钢的塑性，并促进裂纹沿弱化的晶界扩展。Sun等人[14]指出，高角度晶界与低角度晶界之间的相互作用会影响氢气的捕获、释放及应力作用下的迁移。Li等人[15,16]进一步揭示，微观结构变化会导致局部氢气富集、应力恶化以及塑性局部化。此外，相界及夹杂物/基体界面也被认为是裂纹萌生的优先位置[17,18]。因此，氢气导致的晶界与相界黏聚强度下降是控制焊接管道钢材微裂纹萌生及晶间裂纹扩展的关键因素。

由于实验方法难以实时捕捉原子尺度上的动态损伤演化过程，分子动力学模拟已成为揭示微观界面力学行为及断裂机制的重要工具[19]。Anderson等人[20]计算了氢原子在α-Fe晶界及位错核心处的结合能，量化了氢原子导致的界面结合强度下降。Zhang[21]和Verners等人[22]进一步评估了间隙氢原子对各种金属及合金体系拉伸力学性能的劣化效应，证实了氢气导致微孔形成及晶界开裂的普遍规律。此外，Song等人[23]揭示了氢气在α-Fe裂纹尖端积累引发韧脆转变的机制，并提出了能够定量预测氢脆阈值的模型。关于晶体缺陷与氢气的相互作用，Yu[24]、Kuhr[25]以及Wang等人[26]模拟了典型的体心立方和面心立方晶格体系，发现氢原子可通过促进裂纹尖端位错释放、降低界面结合能或增强局部应力集中，显著加速裂纹扩展。对于更复杂的晶界行为，Li[27]、Jung[28]以及Xing等人[29]进一步阐明了晶界取向及相变行为对裂纹路径的调控机制。此外，Xu等人[30]对铁素体/渗碳体相界处的氢致裂纹机制进行了初步研究。尽管上述微观模拟在定性揭示氢气与晶体缺陷的相互作用方面取得了丰硕成果，但分子动力学仍受纳秒级时间尺度和纳米级空间尺度的限制，难以直接预测真实多晶结构的介观力学响应。此外，早期对复杂Fe–C–H体系的研究往往依赖多个二元势函数的耦合，因此需要直接的三元势函数来提高界面弱化定量评估的可靠性。

为克服单尺度模拟在时空方面的局限性，基于黏聚区模型的跨尺度模拟方法应运而生。黏聚区模型最初由Dugdale[31]和Barenblatt[32]提出，旨在消除线弹性断裂力学中裂纹尖端存在的应力奇点。在这一通用框架的基础上，跨尺度策略在多晶材料的断裂研究中展现出广泛的适用性。Zhu[33]和Yu等人[34]分别针对体心立方铁及铁素体/渗碳体体系，通过分子动力学模拟提取黏聚参数，并建立介观模型，成功验证了“微观参数向介观失效预测转化”的可行性。该方法还被应用于多种体系，包括镍钛形状记忆合金[35,36]、碳化硅陶瓷[37]以及复合材料[38]。对于氢致裂纹问题，黏聚区模型具有坚实的理论基础。Oriani[39]提出的氢增强解粘机制，以及Rice和Wang[40]的进一步发展，表明界面处的氢气偏聚会显著降低表面能，从而削弱金属键合强度。这种微观层面的“弱化”直接对应于黏聚区模型中临界牵引力的降低。为实现从理论到计算的转化，Serebrinsky等人[41]提出了“基于原子信息的黏聚区模型”，建立了原子势能面与宏观黏聚定律之间的导数映射关系，为定量考虑氢气效应提供了有力支持。在此基础上，黏聚区模型已成为预测管道钢材氢脆行为的强大工具。Zheng[42]和Tatli等人[43]成功使用对氢敏感的黏聚区模型模拟了复杂应力状态下的裂纹萌生与扩展。Alvaro等人[44]和Han等人[45]通过引入基于断裂力学实验和小冲头试验的参数校准策略，进一步提高了基于黏聚区模型的氢脆模拟的可靠性。最近，Lin等人[46]和Valverde-González等人[47]将微观结构信息纳入氢辅助断裂模拟，使得实际微观结构特征对黏聚失效及晶间裂纹的影响得以考虑。Cui等人[48]通过将氢敏感的黏聚行为与氢扩散-塑性变形耦合相结合，开发了适用于高压氢气环境下的低合金钢耦合黏聚建模方法。然而，目前大多数研究仍依赖于现象学校准、宏观实验拟合或理想化的界面模型。直接从分子动力学模拟中提取与氢相关的黏聚参数，并将其导入基于EBSD数据的X80环向焊缝多晶模型中，目前仍缺乏充分研究，这限制了原子尺度界面弱化与介观尺度裂纹扩展之间的定量关联。

鉴于此，本文提出一种跨尺度数值模拟方法。研究方法如下：首先，基于X80钢的EBSD实验表征数据，建立具有真实取向特征的晶粒及相界微观模型。其次，利用分子动力学计算氢气引起的界面解粘效应，从而获得不同氢覆盖度下的牵引分离规律，并定量描述界面力学性能。最后，将这些由分子动力学得到的参数引入介观多晶黏聚区模型中，模拟在不同晶界特征、氢浓度及晶粒尺寸条件下的裂纹萌生与扩展。通过将原子尺度得到的黏聚参数直接引入介观裂纹扩展模型，该框架实现了氢气引起的界面弱化与X80环向焊缝多晶裂纹演化的关联。

片段摘录
分子动力学中的界面力学响应
在分子动力学单轴拉伸模拟中，通过计算原子系统的维里应力，可获得界面分离过程中的牵引力数据，进而表征系统的宏观力学响应。系统中沿拉伸方向（定义为z轴）的平均应力σzz计算公式如下：
σzz=1/V∑i=1N(?mivi,z2+1/2∑i≠jNrij,zFij,z)
其中，V为模拟系统的总体积；N为原子总数；mi和vi,z分别为第i个原子的质量及其……

实验材料与试样制备
本研究选用从在役气体输送管道环向焊缝部分提取的X80高强度管线钢作为研究材料。表1列出了X80管线钢基体的基本拉伸性能，表2则给出了该管线钢的主要化学成分。为研究不同区域的微观结构特征及力学性能，沿着管道的轴向在环向焊缝处切割试样。

微观界面模型的构建与模拟参数设置
根据对X80管线环向焊缝区域的金相观察结果，其微观结构主要由铁素体（F）和贝氏体（B）组成，仅含少量珠光体（P）。Nowak等人[49]在研究Fe–C钢中氢气的界面断裂行为时，将贝氏体界面视为铁素体（α-Fe）/铁素体晶界或铁素体/渗碳体（Fe3C）相界。Guziewski的研究表明，铁素体与渗碳体之间的两相界面……

介观多晶有限元模型的构建
为模拟晶间断裂，本研究采用基于Voronoi剖分方法的代表性体积元素来表征材料的微观结构。根据EBSD观测数据，以基体金属的平均晶粒尺寸（3.33 μm）作为模拟基准。利用Voronoi拓扑生成脚本，在有限元软件中建立了一个尺寸为60μm×7.5μm、包含80个随机晶粒的多晶RVE区域。

结论
针对氢气混合X80气体输送管道环向焊缝区域的断裂失效问题，本文构建了一个整合“分子动力学模拟-介观多晶有限元分析”的跨尺度研究框架。基于真实的微观结构特征，从CRediT作者贡献声明出发，对晶界类型、氢浓度以及晶粒尺寸对材料损伤演化及裂纹扩展行为的影响进行了定量分析：荣恒：正式分析、方法学、软件应用、可视化处理、初稿撰写；徐涛龙：正式分析、资金获取、方法学、软件应用、初稿撰写；熊峰：正式分析、方法学、软件应用、初稿撰写；迟明华：正式分析、初稿撰写；唐俊雷：指导工作、审稿与编辑；江洪业：指导工作、审稿与编辑；李有禄：指导工作、审稿与编辑。利益冲突声明：作者声明不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。致谢：感谢中国国家自然科学基金（项目编号52374068）以及西南石油大学石油管材安全科技创新团队（项目编号2018CXTD01）的财政支持。作者衷心感谢各位编辑和审稿人为本研究所做的贡献。