编辑推荐:
基于相干高次谐波(HHG)源的叠层成像(Ptychography)可实现纳米结构及生物系统的高分辨率、高保真成像。然而,当采用中红外激光驱动以产生更高光子能量时,HHG固有地产生宽带准连续谱,相较于单一谐波阶次,这种光谱不太适合相干成像。因此,实验通常选择约1
基于相干高次谐波(HHG)源的叠层成像(Ptychography)可实现纳米结构及生物系统的高分辨率、高保真成像。然而,当采用中红外激光驱动以产生更高光子能量时,HHG固有地产生宽带准连续谱,相较于单一谐波阶次,这种光谱不太适合相干成像。因此,实验通常选择约1%的窄带宽,导致大部分HHG光子未被利用,增加了曝光时间。在本工作中,研究人员展示了利用中心能量为92 eV、带宽高达7.9 eV(相对带宽约9%)的极紫外(EUV)连续谱进行宽带叠层成像。通过将HHG光束聚焦至亚微米光斑尺寸以放宽时间相干性约束,并采用多波长叠层重建算法,研究人员实现了42 nm的空间分辨率,接近本实验装置约30 nm的衍射极限。据研究人员所知,这是迄今成功用于EUV叠层成像的最宽光谱带宽,相较于先前方法,其有望将可用光子通量提升一个数量级。未来,宽带软X射线叠层成像可用于碳K-edge附近水合样品以及过渡金属L-edge处磁纹理的成像。
**论文解读:基于极紫外连续谱的高分辨率宽带叠层成像**
**研究背景、存在问题与研究目的**
叠层成像(Ptychography)是一种基于扫描的相干衍射成像(CDI)技术,通过使用局域化探针(probe)以重叠位置扫描样品,记录衍射图样并利用相位恢复算法重建样品的复透射函数与探针复场。结合高次谐波(HHG)源,叠层成像能在实验室尺度实现极紫外(EUV)和软X射线波段的高分辨率成像,应用于纳米结构表征、微生物样品观测及超快时间分辨成像等。然而,HHG源在产生高光子能量时(例如通过中红外激光驱动),其光谱固有地呈现宽带准连续谱而非离散谐波。传统方法通常采用多层膜(ML)反射镜仅选取约1%的窄带宽(例如单次谐波),导致大部分HHG光子未被利用,增加了曝光时间。此外,软X射线HHG源的亮度通常低于EUV波段,对光子利用效率提出更高要求。因此,开发能够利用更宽光谱带宽的叠层成像策略,以提高可用光子通量并维持高分辨率,是推动该技术向软X射线扩展的关键。本工作旨在演示使用EUV连续谱(相对带宽高达9%)进行宽带叠层成像,并通过强聚焦和小束斑尺寸松弛时间相干性约束,结合多波长重建算法,实现接近衍射极限的高空间分辨率。
**主要关键技术方法**
研究人员采用了以下关键技术:
1. **高次谐波产生(HHG)与光谱选择**:使用光学参量啁啾脉冲放大器(OPCPA)驱动,在充氩气的毛细管波导中产生覆盖70 eV至110 eV的EUV连续谱。通过两种EUV多层膜(ML)反射镜分别选取窄带(3.2 eV全宽半高FWHM)和宽带(9.0 eV FWHM)窗口,经与HHG光谱乘积后,在样品上获得有效带宽为2.8 eV(相对带宽3%)和7.9 eV(相对带宽9%)的照明光谱。
2. **强聚焦与成像光路**:采用椭球面反射镜将HHG源点(波导出端口)以22倍缩小的方式成像至样品平面,在样品处产生亚微米光斑(焦点处FWHM为820 nm × 760 nm),以放宽时间相干性约束(如公式(1)所述)。样品为USAF1951分辨率测试靶(最小半节距35 nm),衍射图样由置于样品后60 mm处的真空CCD采集,探测器数值孔径(NA)为0.22,理论衍射极限半节距分辨率为30 nm。
3. **重建算法**:采用单波长(SW)算法(mPIE算法,配以六个混合态模式)和多波长(MW)算法。MW算法假设样品在所研究带宽内无色散,对3%带宽光谱在13.2 nm至13.8 nm间选取5个离散波长,对9%带宽光谱在12.6 nm至14.4 nm间选取5个离散波长,每个波长赋予六个混合态模式。所有重建使用PtyLab框架的Python实现,并与Ms. Pacman(基于差异图和最大似然的多光谱算法)进行对比验证。
**研究结果**
**3.1. 3%带宽的重建**
研究人员使用窄带ML反射镜(样品上2.8 eV FWHM带宽)进行测量,样品置于椭球面镜焦点。单波长(SW)重建的傅里叶环相关(FRC)表明半节距分辨率为46 nm,可分辨50 nm特征(Group 3, Element 3)。采用多波长(MW)算法后,图像质量显著提升,分辨率改善至36 nm(FRC基于半比特准则),可分辨40 nm特征(Group 3, Element 5),接近衍射极限30 nm。MW重建的探针强度(混合态模式非相干和)显示1.5 μm × 1.0 μm(FWHM)的照明光斑,并存在轻微像差。
**3.2. 9%带宽的重建**
使用宽带ML反射镜(样品上7.9 eV FWHM带宽),尽管带宽较窄带增加了2.8倍,SW重建仍达到46 nm的分辨率(FRC),可分辨50 nm特征。采用MW算法后,分辨率提升至42 nm,图像质量显著增强,可清晰分辨44 nm半节距结构(Group 3, Element 4)。重建探针(混合态模式非相干和)显示焦点处FWHM为820 nm × 760 nm(通过数值传播50 μm获得),证明椭球面镜和HHG源的出色聚焦与对准。注意宽带镜像较窄带镜像有更优的对准,焦点光斑更小。
**4. 束斑尺寸的影响**
**4.1. 3%带宽下的束斑尺寸扫描**
研究人员在焦点、焦点后300 μm和450 μm三个位置测量,利用D4σ(二阶矩)直径表征束斑尺寸。焦点处D4σ为5.4 μm,450 μm离焦处增至9.8 μm。随着束斑增大,SW和MW重建分辨率均下降:SW从48 nm降至83 nm,MW从48 nm降至62 nm。MW算法虽缓解宽带效应,但不能完全补偿,与先前观察一致。
**4.2. 9%带宽下的束斑尺寸扫描**
由于重新调整椭球面镜,焦点D4σ减小至4.8 μm。在焦点、焦点后150 μm和300 μm测量,束斑显著增大(至10.6 μm)。SW重建分辨率从46 nm严重下降至165 nm(超过150 nm时算法收敛不稳定),而MW算法保持稳健,分辨率仅从42 nm降至67 nm,图像质量明显优于SW重建。
**4.3. 束斑尺寸扫描的系统性评估**
将不同条件下的分辨率与束斑尺寸作图(图6a),清晰显示分辨率随束斑增大而退化。根据引入的α参数(公式(1)中,α = (Δλ/λ) / (Δr/D)),计算各测量的α值(图6b),得出三个关键结论:第一,采用MW算法可提高所有场景的α值。第二,对于给定带宽,α值近似与束斑尺寸无关,即分辨率与束斑尺寸线性相关。第三,α值依赖于带宽:使用宽带光谱时分辨率虽有退化,但退化比例远小于带宽增加比例,表明叠层成像对时间非相干性的鲁棒性优于传统理论预测(α随带宽变化,即α = α(Δλ))。
**讨论与结论**
本研究展示了使用3%和9%相对带宽的EUV叠层成像,分别实现36 nm和42 nm的空间分辨率。宽带ML反射镜使可用光子通量增加约2.5倍,从而可实现相同图像质量下曝光时间缩短2.5倍。高分辨率得益于椭球面镜精确对准产生的最小焦点光斑(亚微米)。多波长(MW)算法有效补偿时间退相干效应,显著提升图像质量。
通过系统研究空间分辨率随束斑尺寸的变化,发现叠层成像对时间非相干性的鲁棒性远高于经典相干极限[37]的预测,与近期实验[38,39]一致。引入的α参数与束斑尺寸无关,但强烈依赖于光谱带宽。这些结果将直接影响未来叠层成像实验的设计:传统设置通常将相对带宽限制在约1%[17,18],而本工作证明使用高达9%的带宽可行,从而更高效利用HHG源的宽带光谱。尤其在软X射线波段,HHG光谱通常呈现连续而非分立谐波,该方法前景广阔。此外,本工作中7.9 eV带宽对应傅里叶极限脉冲宽度230 as,凸显了该方法在未来阿秒成像实验中的潜力。其他潜在应用包括将叠层成像与受益于宽带辐射的深度分辨技术(如光学相干断层成像)相结合。
**研究结论**(翻译自原文最后一段):
最后,研究人员展示了带宽为7.9 eV的高分辨率叠层成像,据研究人员所知,这是迄今用于EUV叠层成像的最大带宽。本研究中所使用的带宽对应于230 as的傅里叶极限脉冲宽度,凸显了该技术在未来阿秒成像实验中的潜力。其他潜在应用包括将叠层成像与受益于宽带辐射的深度分辨技术(如光学相干断层成像)相结合。