利用浸涂于金属网上的TiO2/活性炭(Activated Carbon, AC)催化剂构建光催化反应器用于废水处理的设计与评估

《Sci》：Design and Evaluation of Photocatalytic Reactor Utilizing TiO2/Activated Carbon Catalyst Coated on Mesh for Wastewater Treatment

　　

研究人员采用聚乙烯吡咯烷酮(Polyvinyl Pyrrolidone, PVP)作为共聚物，通过简易混合法经浸渍涂覆(Dip-coating)将TiO2/活性炭(Activated Carbon, AC)负载于金属网上，其中TiO2与AC质量比固定为1:0.05 (wt/wt)，制得含20% wt TiO2/AC的涂层网。通过X射线衍射(X-Ray Diffraction, XRD)、场发射扫描电镜(Field Emission Scanning Electron Microscope, FE-SEM)及能谱仪(Energy Dispersive X-ray Spectroscopy, EDS)表征确认TiO2/AC纳米颗粒均匀分布于网状基底。研究人员在连续流卧式光反应器中以实际建筑排放生活污水为处理对象，系统考察了关键参数——流速(8.0 L/min)、光源距反应器管间距(5.0 cm)及网层数(20层)对光催化氧化效果的影响。在可见光照射120 min、循环批次操作流速8.0 L/min(累计处理960 L废水)条件下，优化后的TiO2/AC涂层网表现出最高活性，BOD(生化需氧量, Biochemical Oxygen Demand)去除率约68%，COD(化学需氧量, Chemical Oxygen Demand)去除率约65%。研究表明TiO2/AC涂层网是可见光驱动建筑废水处理系统的良好候选材料，但受PVP粘结剂稳定性限制，涂层循环再利用性有限，三次循环后BOD降解率降至53%，未来需开发更稳定的粘结剂以提升耐久性。

《Sci》刊载论文解读：利用TiO₂/AC涂层金属网光催化反应器处理建筑废水的设计与评价

研究背景与立项依据

二氧化钛(Titanium Dioxide, TiO₂)因廉价、化学稳定及高光催化活性被广泛用于光催化降解水中有机污染物，但粉末态TiO₂存在难从水相分离、易团聚、仅紫外光响应(＜388 nm)、电子-空穴(e^?/h⁺)对易复合及难回收等缺陷。将TiO₂与高比表面积活性炭(Activated Carbon, AC)复合可拓宽可见光吸收、延长e^?/h⁺寿命并通过吸附-降解协同效应提升活性，而将TiO₂/AC immobilization(固定化)于基底可规避粉体缺陷。现有TiO₂/AC浸涂(Dip-coating)滤网研究较少，且针对实际建筑排放废水在连续流新型光反应器中的工艺参数优化尚待深入。因此研究人员开展本研究，旨在制备TiO₂/AC涂层金属网，优化卧式连续流光反应器运行参数，评估其对实际建筑生活污水的BOD与COD去除效能及循环稳定性。

主要关键技术方法

研究人员以废弃咖啡渣水热碳化后K₂CO₃活化制备AC；按TiO₂:AC=1:0.05 (wt/wt)配制20% wt TiO₂/AC悬浮液，以PVP(Polyvinyl Pyrrolidone, 聚乙烯吡咯烷酮)为粘结剂溶于乙醇，超声分散后采用自动浸涂机以10 cm/min提拉速度循环浸涂3次不锈钢丝网(1250目)，105℃烘干。通过XRD、FE-SEM及EDS表征涂层物相与形貌。设计透明亚克力卧式光反应器，外置两组36 W荧光灯(总72 W, 4000 lux)作为可见光光源，设两并联8 L储槽及循环泵构成连续流再循环批次系统，以实际建筑生活污水为对象，分别考察流速(8.0/10.0/12.0 L/min)、光源-反应器间距(5.0/10.0/15.0 cm)及TiO₂/AC涂层网层数(10/15/20层)对BOD去除率影响以确定最优工况，并在最优条件下对比空白网、单纯AC涂层网、单纯TiO₂涂层网与TiO₂/AC涂层网的BOD、COD去除率，进行三次循环再生实验评估稳定性。

研究结果

3.1. Characterization of TiO₂/AC（TiO₂/AC的表征）

XRD显示TiO₂/AC在2θ=25.35°出现锐钛矿(101)晶面特征峰，掺AC后峰强略降但未改变TiO₂晶型；FE-SEM显示TiO₂/AC涂层较纯TiO₂粒径更小(平均21.5 nm vs 28.5 nm)、分散更均匀且附着更牢；EDS mapping证实Ti、O、C元素均匀分布，证明TiO₂/AC成功负载于金属网。

3.2. Photocatalytic Reactor Performance Factor（光催化反应器性能影响因素）

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  3.2.1. Flow Rate（流速）：固定其他条件，流速8.0 L/min时BOD去除率达60%，高于10.0 L/min(57%)与12.0 L/min(55%)，较低流速延长污染物与催化剂接触停留时间从而提升降解，确定最佳流速为8.0 L/min。
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  3.2.2. Light Intensity Position（光强位置/灯距）：灯距5.0 cm时BOD去除率为60%，10.0 cm降至55%，15.0 cm为51%；距光源越近光强越高，激发更多e^?/h⁺对，确定最佳灯距为5.0 cm。
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  3.2.3. Loading Number of TiO₂/AC-Coated Mesh Layers（TiO₂/AC涂层网层数）：在最优流速与灯距下，10层网BOD去除率60%，15层升至63%，20层达68%；增加网层提供更多活性位点与吸附面积，但受反应器空间限制上限为20层，确定最佳网层数为20层。

3.3. TiO₂/AC Photocatalyst Performance of the Wastewater Treatment Process（TiO₂/AC光催化剂在实际废水处理中的性能）

在最优条件(流速8.0 L/min、灯距5.0 cm、20层网、可见光120 min)下，TiO₂/AC涂层网BOD去除率68%、COD去除率65%，显著优于单纯TiO₂涂层网(BOD 22%, COD 26%)、AC涂层网(BOD 35%, COD 38%)及空白网(BOD 15%, COD 16%)，证实TiO₂与AC存在吸附-光催化协同效应。此外SS(悬浮固体, Suspended Solids)去除率62%、TDS(总溶解性固体, Total Dissolved Solids)61%、O&G(油脂, Oil and Grease)64%、TKN(凯氏氮, Total Kjeldahl Nitrogen)63%，出水pH符合泰国排放标准。循环实验表明第三次使用后BOD去除率降至53%，系PVP粘结剂不稳定致部分催化剂脱落或失活。

3.4. Mechanism of Photocatalytic Wastewater Treatment（光催化废水处理机理）

可见光激发TiO₂产生e^?/h⁺对，e^?与溶解氧生成超氧自由基(·O₂^?)，h⁺与水或表面羟基生成羟基自由基(·OH)；AC作为电子受体(electron sink)抑制e^?/h⁺复合，同时凭借大比表面积富集废水中有机物至TiO₂活性位点附近，·OH为主要氧化物种，最终将污染物矿化为CO₂和H₂O。

结论(Conclusions)翻译总结

研究人员通过简易混合法制备TiO₂/AC并以PVP为共聚物经浸涂法固定于金属网。连续流卧式光反应器最优参数为流速8.0 L/min、光源距反应器5.0 cm、TiO₂/AC涂层网20层，在此条件下处理实际建筑排放废水120 min，BOD与COD去除率分别达68%与65%，优于单纯TiO₂或AC涂层网。TiO₂/AC涂层网是含新兴污染物水体净化的良好候选材料，但受PVP粘结剂稳定性限制循环再利用性欠佳(三周期后BOD去除率降至53%)，未来需开发更稳定粘结剂以提升耐久性与重复使用性。该研究也为实际建筑废水处理的光反应器参数优化提供了模型参考。