双调制掺杂效应提升n型Mg3(Sb, Bi)2热电材料的性能

《Acta Materialia》：Dual-modulation doping effects advance n-type Mg3(Sb, Bi)2 thermoelectrics

　　

Ji-Sheng Liang|Xiao-Lei Shi|Qishuo Yang|Qi Zhou|Boxuan Hu|Zheng-Niu Pan|Sijing Zhu|Ying Peng|Jun-Liang Chen|Zhongwei Zhang|Meng Li|Chengyan Liu|Lei Miao|Zhi-Gang Chen

摘要

由于均匀掺杂导致的强离子化杂质散射，N型Mg₃(Sb, Bi)₂化合物在低温到中温范围内具有较低的载流子迁移率。在此，我们采用双调制掺杂策略，成功合成了含有Zr、Zr掺杂的Mg_{3(Sb, Bi)2}以及本征Mg_{3(Sb, Bi)2}的化合物。该方法利用Zr纳米颗粒和Zr掺杂的Mg_{3(Sb, Bi)2}作为电子供体，为作为高速电子传输通道的本征Mg_{3(Sb, Bi)2}提供载流子。通过协同作用将Zr掺杂相与本征相结合，我们构建了一个高效的传输网络，从而实现沿这些通道的快速电子传导。这一过程优化了载流子浓度，提升了迁移率，并将主要散射机制转变为声子散射，使得霍尔迁移率从30.7提升至155.3 cm² V^?1 s^?1。因此，室温下的功率因子从11.6上升至35.9 μW cm^?1 K^?2，在573 K时实现了超过2.0的峰值ZT值，而在323～773 K范围内则获得了1.7的极高平均ZT值，这是目前报道的最高值。器件级测试表明了其实际应用潜力：在467 K下，单腿模块的转换效率达到了13.6%；而在ΔT=320 K时，包含p型GeTe的双对p-n模块的转换效率达到了7.5%。这种双调制掺杂策略为优化n型Zintl热电材料的传输性能和热管理提供了可推广的设计思路，有助于实现大规模的中温废热回收。