傅里叶-KAGAT：利用基于傅里叶的可学习激活函数解析有机光催化剂中的活性峰谷

《npj Computational Materials》：Fourier-KAGAT: resolving activity cliffs in organic photocatalysts via Fourier-based learnable activations

　　

摘要

有机光催化剂的发现受到化学空间庞大以及标准化实验数据匮乏的极大限制。传统的图神经网络往往难以应对这一挑战，尤其是在“活性悬崖”区域——那些具有相同二维拓扑结构但三维电子环境不同的结构异构体，其催化性能可能存在巨大差异。在此，我们提出了一种基于傅里叶变换的柯尔莫哥洛夫-阿诺德图注意力网络（Fourier-KAGAT），这是一种经过几何优化的架构，它将可学习的傅里叶基激活函数整合到图的消息传递过程中，从而使模型能够捕捉到固定非线性模型所忽略的细微立体电子效应。在一系列共轭分子的盲测中，Fourier-KAGAT的召回率达到了70%，远高于随机森林模型的30%；同时，在28对标准GNN无法处理的构型异构体的活性悬崖对中，该模型成功区分了20对。此外，该模型的潜在表示与决定光催化机制的四个DFT计算得到的电子属性——电子亲和能（R² = 0.78）、光学带隙（R² = 0.66）、单重态-三重态带隙（R² = 0.36）以及激子结合能（R² = 0.51）——存在很强的相关性，其表现也持续优于MLP-GAT和随机森林模型，这表明Fourier-KAGAT学习到的表示是多种物理化学属性的编码，而非利用了数据集中的偏差。这种方法为可扩展催化材料的计算设计提供了一种高效的数据利用途径。