《Frontiers in Materials》：Embedded 3D printing beyond formability: process-window design, interfacial fidelity and application reliability
嵌入式三维打印（EMB-3DP）改变了软性、可流动及功能材料在三维空间中的成形方式。通过在支撑介质内部而非空气中沉积墨水（ink），该技术降低了重力致塌陷效应，允许自由成形工具路径（freeform toolpaths），并能够制造传统增材制造难以获得的结构。然而，嵌入式三维打印的进一步发展不应仅以是否能够打印复杂形状来评判。对于实际应用而言，更关键的问题在于：打印结构能否在打印、固化、支撑去除及长期服役过程中保持其几何形貌、界面质量与功能。本文从工艺窗口设计与应用可靠性的视角讨论嵌入式三维打印。重点关注流变学匹配、界面不稳定性、结构悬置、牺牲材料去除以及打印器件的功能耐久性。以柔性电子器件、血管化组织、软体机器人和微流控系统为代表性实例，说明打印保真性与器件可靠性之间具有紧密关联。最后，提出了挑战与未来发展方向，包括定量化可打印性图谱、可回收支撑体系、界面感知多材料设计以及闭环工艺控制。
1 Introduction
引言部分指出，增材制造通过依据数字模型对材料进行空间排布，显著扩展了功能器件的设计空间，并推动了结构化材料、生物医学构筑体及柔性器件等领域的发展。然而，多种功能材料在固化前表现为柔软、高黏、生物敏感或机械强度较低，在空气中打印时容易受到重力、表面张力、自支撑能力不足及界面失配等因素影响，导致下垂、铺展、塌陷或分辨率损失。嵌入式三维打印（EMB-3DP）通过将墨水沉积于可调流变特性的支撑基体内部，使支撑浴（support matrix）直接参与最终结构成形，从而提供了不同于传统空气打印的解决路径。
文章进一步回顾了该领域的技术演化脉络。早期凝固储槽中的直接书写证明了周围介质可稳定空气中难以形成的三维微周期结构。随后，全向打印（omnidirectional printing）利用可牺牲墨水在可固化基体内部沿自由路径写入，展示了血管网络制造能力。悬浮水凝胶可逆自由嵌入（FRESH）打印则表明，水凝胶及生物结构可在明胶基支撑浴中成形，使嵌入式打印在生物制造中占据重要地位。之后，客体-主体书写（guest-host writing）、嵌入式喷墨打印及软传感器打印等方法，又将该领域拓展至超分子水凝胶、柔性电子学和弹性体器件。
在综述定位方面，作者认为既有文献虽然从支撑介质、打印策略、生物打印流程、水凝胶材料体系及仿生血管化组织等角度对EMB-3DP进行了总结，但对于“可靠性导向”的分析仍存在空白。已有框架多强调支撑材料选择、工艺分类或生物应用流程，却较少系统建立工艺参数、后打印保真性与最终器件可靠性之间的因果联系。基于此，本文将EMB-3DP重构为以可靠性为中心的逻辑链条，强调工艺窗口设计、界面保真性、后处理可靠性以及应用层面功能稳定性之间的内在耦合关系。
2 From shape forming to process-window control
本节提出，嵌入式三维打印本质上可以理解为“扰动”与“恢复”之间的竞争过程。打印过程中，喷嘴、液滴或外场会局部扰动支撑介质；墨水必须被输运至目标位置，而支撑基体则需在局部屈服后发生流动，并在应力释放后足够迅速地恢复，以维持已打印特征的悬置状态。若恢复过慢，墨水将产生铺展或漂移；若基体阻力过大，则可能形成裂缝状缺陷、边界粗糙或丝状结构畸变。因此，支撑介质并非被动容器，而是主动加工材料。
在这一框架下，屈服应力（yield stress）与剪切变稀（shear-thinning）行为成为许多嵌入式打印体系的核心流变特征。颗粒凝胶及类似支撑浴在静止时表现为固体特征，而在局部剪切作用下可流动，使移动喷嘴得以穿行，并在应力撤除后重新支撑沉积墨水。文章同时强调，提高屈服应力并不必然带来更高保真性，过高阻力可能扩大喷嘴扰动区，并诱发墨水-基体界面缺陷。因此，合理的工艺窗口（process window）必须由多个耦合参数共同界定，包括屈服应力、黏度比、弹性恢复、喷嘴速度、墨水流量和固化速率等。
作者通过代表性案例说明工艺窗口不应仅以几何可打印性衡量。例如，全向打印可形成直径约18–170 μm的连续微血管通道，FRESH打印分辨率约为200 μm，嵌入式喷墨体系中25 μm喷嘴可在液态聚二甲基硅氧烷内部制备1.6 μm银导线，嵌入式液滴打印的操作尺度约为300 μm至1.5 mm。支撑浴流变参数同样构成量化窗口，例如约13–59 Pa的屈服应力可支持稳定圆形牺牲丝，并获得约50 μm最小通道和约98%–99%的圆度。此外，针头内径、打印压力、打印速度及界面张力也会限制可实现特征尺寸和路径复杂度。作者特别指出，功能性指标亦应纳入工艺窗口评价，如软水凝胶电子器件中低于5 kPa的杨氏模量、约18的伸长能力与约1.4 × 10
3 S cm
-1的导电性共同反映了成形质量与服役功能之间的联系。
本节最后指出，这种工艺窗口视角对挤出式嵌入打印尤为关键。在全向打印、FRESH及功能组织牺牲书写（SWIFT）等系统中，最终结构不仅由路径设计决定，还取决于丝体是否连续、周围基体是否恢复，以及固化或凝胶化能否在扩散和松弛显著发生前固定几何形貌。类似逻辑也适用于基于材料喷射的嵌入式打印，其中液滴冲击、穿透深度及铺展共同决定嵌入特征的形状与位置。因此，工艺窗口控制构成了“可打印形状”向“可靠结构”转化的关键桥梁。
3 Interfacial fidelity and reliability trade-offs
本节聚焦墨水与支撑基体之间界面对嵌入式打印质量的决定性作用。对于不相溶体系，界面张力（interfacial tension）一方面有助于维持清晰边界，另一方面也可能通过毛细不稳定性驱动丝体破裂。文章指出，Plateau-Rayleigh不稳定性可在打印特征固化前将连续丝转化为液滴，这不仅是几何失真问题，还会在柔性电子中造成导电路径中断，在微流控中破坏通道连续性，在组织工程中改变孔隙或血管几何。
围绕界面稳定化机制，作者总结了几类主要调控策略。首先，通过协调黏度、毛细效应和固化动力学可提高界面稳定性。增加支撑基体黏度可抑制由表面张力驱动的变形并延缓丝体断裂；同时，黏度比、弹性模量与屈服应力对丝体粗糙度和嵌入特征稳定性具有显著影响。相关研究表明，可打印性不应被简单视作二元结果，而应理解为从不稳定铺展、边界稳定沉积到高保真打印的连续谱。然而，以提高黏度或刚度为核心的路径存在明确边界：更高阻力虽可改善悬置稳定性，却也可能扩大喷嘴扰动区、增加局部拖曳并形成更粗糙界面或裂沟状缺陷。因此，支撑浴强化必须作为受限工艺窗口问题处理，而非无限制提升保真度的单向路径。
其次，降低界面张力是另一类重要策略。硅氧烷体系通过匹配墨水与支撑介质的化学组成，降低界面能，从而实现精细特征成形并改善线条连续性。基于相分离与界面自组装（interfacial assembly）的全水相体系则为生物应用提供了更具吸引力的方案，尤其适用于不宜使用强溶剂或表面活性剂的场景。在这些体系中，界面不再只是边界，而可转化为膜、通道或管状壁构建的功能位点，使嵌入式打印从单纯材料定位上升为受控界面构筑。
不过，文章强调，不同界面策略面向的是不同可靠性问题。低界面张力设计适合抑制毛细破裂、提升线连续性，但通常具有较强化学体系特异性，难以直接迁移至水凝胶、水相或含细胞体系。全水相界面组装虽然特别适合生物制造，但其扩散控制、壁厚均匀性、渗透性及长期机械稳定性仍缺乏标准化。因此，界面保真性评价必须面向具体应用：柔性电子要求连续导电路径，微流控要求光滑且无泄漏通道，组织构筑体则同时需要可灌流性与生物相容界面。
4 Sacrificial materials and post-processing reliability
本节指出，许多嵌入式打印策略依赖选择性去除：要么移除支撑基体以释放自支撑结构，要么移除墨水以形成内部通道。尽管这种策略极大扩展了几何自由度，但也引入了后处理可靠性风险。若发生去除不完全、材料溶胀、机械损伤或污染，最终器件性能可能受到严重影响。因此，关键问题不只是某种牺牲材料或支撑材料能否实现自由成形，而是其能否在不损害打印几何和功能的条件下被有效去除。
对于支撑基体去除，文章说明有机凝胶和颗粒凝胶支撑可形成复杂空腔、分支网络和悬挑结构，多材料聚合物点阵也表明嵌入式打印可用于构筑具有受控各向异性的力学结构。然而，当打印对象包含封闭腔体、薄壁结构或长而曲折的通道时，在不损伤结构的前提下完全去除基体将变得困难。残留支撑材料还可能影响光学透明性、力学响应或流体输运。
对于墨水去除，牺牲墨水在微通道和血管网络制造中具有同等重要性。其核心矛盾在于：牺牲墨水在打印期间必须稳定以维持通道边界，而在后续又必须易于去除。若其向基体扩散，则通道边界模糊；若保留过强，则去除时可能损伤周围结构；若去除后存在残留，则会影响生物流体功能或微流控性能。作者因此主张，将牺牲材料设计视为工艺窗口的一部分，而不是次级后处理问题，因为同一材料必须同时满足“打印过程保形”和“固化后洁净去除”这两个竞争性要求。
随着目标通道尺寸减小或几何复杂度提升，这种权衡更为严苛。高分辨率或高分支通道对压力、路径、基体固化及去除条件更加敏感。对于组织工程，后处理必须兼顾细胞活性、基体完整性和灌流通道保持；对于微流控器件，关键指标则包括泄漏、堵塞、通道圆度以及压降-流量响应可重复性。文章认为，未来具有前景的方向是设计具备程序化溶解或可逆凝胶化能力的牺牲体系，以降低去除过程机械损伤，并支持外部形状与内部通道的顺序制造。但该类方法仍需要更标准化的可靠性指标，例如通道尺寸保持率、去除效率、残留水平、泄漏行为以及长期灌流或流动稳定性。
5 Application reliability in representative fields
5.1 Flexible electronics and soft sensors
在柔性电子与软传感器领域，嵌入式打印特别适用于将导电材料置入弹性体或水凝胶内部，从而增强机械保护与界面结合。嵌入式喷墨打印银纳米颗粒墨水可制备高分辨率透明柔性导线，液态金属嵌入打印进一步扩展了三维可变形导电通路的设计空间，水凝胶电子器件则展示了软导电网络在大变形可拉伸器件中的集成潜力。该节强调，EMB-3DP的优势并不只在于提高初始线宽分辨率或导电率，而在于将敏感功能单元嵌入可变形基体内部，以降低弯折和拉伸过程中的表面损伤风险。与此同时，其局限性在于初始导电性或线条精度并不能代表长期服役可靠性，导电通道在循环变形下仍可能出现电阻漂移、局部开裂、分层或界面损伤。因此，作者主张未来研究应重点报告循环电稳定性、电阻保持率、滞后行为及环境稳定性。
5.2 Vascularized tissues and biological constructs
在血管化组织与生物构筑体方向，嵌入式三维打印被认为是最具影响力的应用领域之一。FRESH实现了胶原等软生物材料的自由成形，SWIFT则进一步在高密度细胞基体内部书写牺牲血管通道，更近期的界面自组装方法还实现了具有内皮化和动态半透通道壁的自由形态血管网络。作者指出，该领域中EMB-3DP的主要贡献在于以较温和条件构建软性自由形貌结构及内部可灌流通道。然而，生物学可靠性要求显著高于几何保真性：打印血管不仅要保持开放，还需支持灌流、细胞黏附、营养输运和组织成熟。当前限制在于支撑浴、牺牲墨水及去除步骤可能干扰细胞活性、基体完整性和通道成熟过程，长期灌流稳定性、内皮屏障功能、生物重塑及打印后活性-功能标准化评价仍是悬而未决的问题。
5.3 Soft robotics and integrated actuation
在软体机器人领域，系统通常需要集成可变形主体、流体通道、传感器以及部分能源或控制单元。嵌入式打印为这些功能在弹性体内部的一体化布置提供了直接路径。文章提到，已有工作展示了包含嵌入式气动、燃料和催化模块的全软自主机器人，以及可同时实现形变与接触反馈的体感软执行器。作者认为，EMB-3DP在该领域的核心价值在于支持系统级集成，减少分步粘接或组装需求。然而，其可靠性对微小缺陷极为敏感：粗糙通道壁、弱界面或不连续导体都可能在重复运动中造成泄漏、压力损失、校准漂移或驱动失效。因此，对软体机器人应采用驱动循环寿命、抗泄漏能力、压力稳定性、传感器漂移及失效模式等指标进行评价，而不应停留于原型展示层面。
5.4 Microfluidics and chemical processing
在微流控与化学处理领域，嵌入式打印摆脱了传统平面光刻、层压对准及层间键合的限制，可直接在三维空间中构建通道网络。嵌入式液滴打印已被用于颗粒形成、结晶和小体积分析，牺牲墨水打印也实现了流体聚焦型微流控器件的较简便制备。作者指出，该技术的关键优势是三维通道制造能力，但评价标准必须严于简单“是否可打印”。通道直径、圆度、表面粗糙度、牺牲墨水残留、泄漏和堵塞均可影响流动行为；对于反应和筛选体系，液滴尺寸分布与空间隔离性同样关键。因此，未来研究需更系统报告压降-流量关系、抗泄漏能力、液滴均一性和长期运行稳定性。
5.5 Cross-application comparison
本小节从跨应用角度比较了EMB-3DP的可靠性要求。柔性电子关注变形下导电连续性，血管化组织关注灌流和生物成熟，软体机器人关注密封与驱动重复性，微流控系统关注通道精度和流动可重复性。这些要求彼此不可替代。即便某一结构在几何上稳定，若无法在使用中维持导电、灌流、驱动或流控功能，仍应视为失效。因此，应用可靠性应被看作工艺窗口评价的最终环节，用以连接打印参数、界面保真性与器件特定性能。
6 Challenges and future perspectives: from empirical printability to predictive reliability
作者认为，嵌入式三维打印的下一阶段应由经验性材料匹配转向定量化工艺设计。现有研究已提出流变表征、毛细稳定性、成形性及扩散控制等重要概念，但这些概念尚需组织为可指导材料选择与参数优化的工艺图谱。理想的工艺图谱应将墨水黏度、支撑浴屈服应力、喷嘴速度、丝径、界面张力和固化时间与线宽、粗糙度、通道连续性及功能稳定性等可测输出建立联系。当前主要局限在于，多数工艺窗口仍具有强体系特异性，跨不同EMB-3DP体系的标准化比较不足。
文章还指出，文献中某些看似矛盾的结果正可通过工艺窗口视角得到解释。例如，更高支撑浴黏度或屈服应力虽可改善悬置与抗断裂能力，却也可能增加喷嘴扰动和边界粗糙；低界面张力虽能改善硅氧烷体系丝体连续性，却未必适用于水凝胶或含细胞体系；牺牲墨水需要在打印时足够稳定，但这种稳定性又会增加后续洁净去除难度。这表明EMB-3DP参数往往对应的是可靠性权衡，而非单方向性能提升。
此外，预测建模和闭环控制的应用仍然有限。嵌入式打印涉及墨水流动、支撑浴屈服、界面变形、扩散和固化等多相耦合过程。已有数值模型可解释丝体形成与材料变形，但多聚焦于简化几何或短时沉积行为，较少覆盖固化、支撑去除及服役变形阶段。作者据此强调，多相流模拟、黏弹-黏塑性建模以及人工智能辅助优化有望将打印压力、喷嘴速度、支撑浴流变、固化条件和路径设计与线宽、界面粗糙度、通道连续性及功能稳定性等结果相联系，但其推广仍依赖标准化数据集、原位监测和统一可靠性指标。
最后，材料可持续性与可规模化性亦被视为未来必须面对的问题。许多支撑浴和牺牲材料仍主要服务于实验室演示，而实际应用需要可回收、易去除、低成本且兼容标准加工环境的支撑体系，特别是在大尺寸打印、生物医学转化和一次性微流控平台中。作者指出，材料复用、支撑浴寿命、去除废弃物和环境相容性目前鲜有定量报告。因而，可靠的EMB-3DP流程应覆盖从支撑制备、打印、去除到回收或处置的完整材料生命周期。
7 Conclusion
结论部分强调，嵌入式三维打印已在自由形貌结构、血管网络、柔性电子、软体机器人和微流控系统制造中展现出显著能力，但其未来影响力将更多取决于器件是否能够实现可靠性能，而非仅体现几何新颖性。作者将嵌入式打印界定为一种基于工艺窗口的制造策略，指出流变匹配、界面稳定性、固化动力学、牺牲材料去除和服役性能本质上属于同一相互关联的问题链条。
文章最终呼吁评价标准的转变：分辨率、形状复杂度和材料多样性依然重要，但必须辅以后处理评估、定量保真指标和长期功能测试。对于生物构筑体，应强调灌流与细胞响应；对于柔性电子，应重视循环电学稳定性；对于软体机器人，应关注驱动耐久性；对于微流控，应检验流动可重复性与通道完整性。只有将支撑基体、墨水、界面与后处理路径视为耦合系统，嵌入式三维打印才可能由优雅的实验室展示迈向可靠的功能制造。
