土壤中重金属与有机物复合污染的共现规律及以源头为导向的健康风险评估——长江下游典型地区案例研究

《Journal of Hazardous Materials》：Co-occurrence patterns and source-oriented health risk assessment of heavy metal-organic combined pollution in soil: a case study of a typical area in the Lower Yangtze River Basin

　　

李浩浩|董凌宇|张佳|袁颖|江宇|惠坤龙|谭文斌

中国环境科学研究院生态环境标准与风险评估国家重点实验室、生态环境部地下水污染模拟与控制重点实验室，北京100012，中国

摘要

重金属和有机污染物是威胁生态安全与人类健康的土壤有毒物质。本研究选取长江下游典型工农混合区90份表层土壤样本，检测了8种重金属和17种有机污染物，旨在分析其共污染特征、确定污染源、评估各污染源带来的健康风险，并确定优先控制的污染源。研究采用正矩阵因子分析方法进行污染源解析，结合蒙特卡洛模拟开展概率健康风险评估。所有目标重金属均被检测到，其平均浓度高于该地区背景值；其中铜、锌和铬的浓度呈现富集现象且分布不均。研究共识别出4个重金属污染源，其中冶金/机械工业排放所占比重最大，为34.1%。儿童的整体致癌风险平均值为1.09E-04，成人为2.35E-05，主要受砷和镍的影响。有机污染物则存在明显的空间差异，其主要来源包括工业溶剂排放、化工/涂料生产活动以及历史上的农药残留。儿童的有机污染物累积风险高于成人，其整体致癌风险平均值分别为1.38E-05和5.03E-06，总体危害指数平均值分别为2.15E-01和6.13E-02。非致癌风险以六氯环己烷类物质为主，而致癌风险则以滴滴涕相关污染物为主。相关性分析发现了重金属与有机污染物的共存规律，但这一关联需谨慎解读，目前更多是基于文献中的推测，可能与土壤有机物和微生物作用有关，尚需进一步机制验证。土壤摄入是主要的暴露途径，儿童作为敏感群体，受到的影响更为严重。这些研究结果为针对工业砷/镍、铬相关污染物以及农药衍生的滴滴涕/六氯环己烷残留物实施分区管理提供了依据。

引言

土壤是陆地生态系统的重要载体[1]、[2]。长江下游冲积平原是中国人口最密集、工农业发展最集中的区域之一，随着工业化、城市化和农业集约化的快速发展，土壤所面临的环境压力日益增大[3]。重金属通常通过冶金加工、机械制造、交通排放、化肥农药使用以及大气沉降等方式进入土壤[4]，这类物质具有持久性和积累性特征[5]。而苯系物、有机氯农药、酚类化合物等有机污染物则可能来源于溶剂使用、涂料和化工生产、石油相关活动以及历史上的农业投入[6]、[7]、[8]。此前在长江三角洲及类似工农混合区的研究中，多集中于单一污染物类别的分析或基于总浓度的风险评估[9]，尚未有研究能够将污染物的共存特征、污染源特征、概率健康风险与管理优先级相结合进行全面分析[10]。

土壤中重金属与有机污染物共存所带来的健康风险，主要源于通过土壤摄入、皮肤接触、食物链传递，以及挥发性或粉尘状污染物通过吸入等方式造成的累积暴露[11]、[12]。重金属可能损害神经系统、免疫系统、肾脏、骨骼系统以及内分泌系统，而多种有机污染物则具有致癌、致畸、致突变或干扰内分泌的作用[13]、[14]。当多种污染物同时存在时，它们之间可能会通过吸附竞争、络合反应、氧化还原反应、微生物转化或共同代谢过程，改变污染物的移动性、生物可利用性及毒性[15]。不过，目前大多数现场规模的健康风险评估研究仍假设各种污染物的危害效应可以简单叠加，且未考虑污染物之间的特异性毒性相互作用系数[16]，因为针对实际土壤混合物的这类系数极为罕见[17]、[18]。因此，有必要明确区分基于共存/累积风险的评估与经过实验验证的协同或拮抗毒性效应[19]。

为提升混合工农区域土壤健康风险评估的管理实用性，本研究结合污染特征分析、正矩阵因子分析污染源解析、基于蒙特卡洛模拟的概率健康风险评估[20]以及污染源-污染物优先级筛选方法。研究的主要目标是：（1）确定表层土壤中8种重金属和17种有机污染物的浓度水平及空间分布特征[21]；（2）通过结合正矩阵因子分析结果与土地利用、工业活动及空间数据，确定主要污染源[22]；（3）在不确定性条件下评估成人与儿童面临的非致癌风险和致癌风险[23]；（4）根据污染物各自的正矩阵因子分析贡献值及经毒性加权处理后的健康风险评估结果，确定不同污染源-污染物组合带来的风险程度。本研究的意义并不在于提出一种全新的正矩阵因子分析-健康风险评估方法，而在于将一种透明的、针对特定污染源的风险分配方法应用于长江下游工农混合区，从而为该区域的分类管控、重点污染物管理以及针对儿童群体的暴露预防提供科学依据。

章节节选

研究区域概况

本研究选取中国长江下游地区具有代表性的工农混合区——马鞍山市博望区，对其土壤中重金属和有机污染物的存在特征及相关健康风险展开研究[24]。该研究区域位于长江三角洲的安徽与江苏交界处，面积约为351平方公里，地形以冲积平原、起伏的平地以及局部丘陵为主。

重金属的特征

8种目标重金属的统计分析结果汇总于表S9中。所有目标重金属都在采集的表层土壤样本中被检测到，其平均浓度均高于该地区的背景值。其中铜、锌和铬的浓度存在显著的空间差异（P<0.05），且浓度明显偏高。各重金属的变异系数以百分比形式表示，排序如下：铅4%、锌5%、汞17%、镉18%、砷21%、镍34%、铜45%、铬139%。此外

结论

本研究分析了长江下游典型工农混合区表层土壤中8种重金属与17种有机污染物的共污染状况。所有目标重金属的平均浓度均高于该地区背景值，其中铜、锌和铬的浓度不仅偏高，且分布存在明显的不均匀性。有机污染物同样呈现富集现象且分布不均，六氯环己烷类物质存在较为广泛的 historical残留，而Sigma-DDT则在一些区域形成浓度较高的污染热点。正矩阵因子分析的结果

环境意义

在长江下游工农业高度发达的地区，重金属与有机污染物共同造成的土壤污染，已对生态安全和公众健康构成严重威胁。而传统的基于总浓度风险评估的方法，由于无法对不同污染源带来的风险进行精准量化，难以有效指导污染控制工作。本研究系统地明确了该地区的污染特征、各类污染源的贡献程度以及污染物之间的相互作用关系

CRediT作者贡献说明

江宇：研究工作。张佳：资源支持。袁颖：研究工作。李浩浩：初稿撰写。董凌宇：资源支持、研究工作。惠坤龙：初稿撰写、项目资金筹集。谭文斌：资源支持。

利益冲突声明

作者声明不存在任何可能影响本研究结果的已知财务利益冲突或个人关系。

致谢

本研究得到了土壤污染控制与安全国家重点实验室开放项目（编号SPCS-2025-02009）以及中国国家自然科学基金（编号22308342、42030704）的资助。